Temperaturens inverkan på. utsöndring av radionuklider. från Abborre (Perca Fluviatilis)

Transkript

1 Naturvårdsverket '.V, Temperaturens inverkan på utsöndring av radionuklider från Abborre (Perca Fluviatilis) Manuela Nötter Berth Nyman Laboratoriet för miljökontroll 1989:3

2 TEMPERATURENS INVERKAN PA UTSÖNDRING AV RADIONUKLIOER FRAN ABBORRE (PERCA FLUVIATILIS) Manuela Nötter Berth Nyman

3 BESTÄLLNINGSADRESS Naturvårdsverket Ingormationsenheten Box Solna Tel: 08/ ISBN IS5N

4 Innehåll: Sammanfattning 2 1. Inledning Material och metoder. 3 Sid. 3. Resultat :1 Nuklidkoncentrationen i akvarievattnet. 5 :2 Utsöndringstid genom "in vivo" mätning. 5 :3 Nuklidfördelning och beräkning av "body burden" 8 organvis efter 20 dygns upptag. :4 Upptag och koncentrationsfaktorer för dissekerade n fiskar. 4. Diskussion :1 Mangan (Mn-54). 14 :2 Kobolt (Co-60). 15 :3 Zink (Zn-65). 16 :4 Teknetium (Tc-95m). 16 :5 Cerium (Ce-144). 17 :6 Silver (Ag-110m) Abstract. 19 Referenser. 21- Figurer. 1. Procentuell minskning av nuklidkoncentrationen i akvarievattnet Utsöndringstid för respektive fisk Observerade data samt anpassad utsöndringsfunktion för en fisk från varmt respektive kallt akvarium, a) Co-60, b) Zn-65, c) Mn-54 och d) Tc-95m Observerade data samt anpassad tvåkomponentsfunktion för: a) fisk från varmt akvarium Tc-95m. 28 b) fisk från kallt akvarium Tc-95m. 28 c) fisk från varmt akvarium Mn d) fisk från kallt akvarium Mn

5 Sammanfattning. Abborrars upptag och utsöndring av nukliderna Mn-54, Co-60, Zn-65, Tc-95m, Ce-144 och Eu-155 har studerats vid två temperaturer. Utsöndringsförsöket genomfördes i genomströmmande akvarier vid salthalten 5 /oo. Under 14 dygn har ettåriga abborrar ackumulerat nuklider vid 15 C, varefter de delats upp i två grupper inför utsöndring vid 15 resp 5 C. Fiskarna utfodrades under utsöndringstiden med okontaminerad lövmask. Varje fisk som, innan upptag märkts genom fenklippning, följdes under utsöndringen individuellt genom "in vivo" mätningar under i genomsnitt 50 dygn. För varje individ har den biologiska halveringstiden (Tjyg biol) beräknats genom anpassning av aktuella mätdata till en funktion på formen N 0 =Ne" kt där T 1/2 bio!= In 2/ k. Vid två tillfällen dissekerades fem fiskar för att avgöra fördelningen av nuklider på olika organ. Fiskar för dissektion togs direkt efter upptag och efter 20 dygns utsöndring. Koncentrationen av radionuklider i akvarievattnet sjönk under upptagstiden. Minsta förlusten gjordes för Ag-110m (14%) samt Tc-95m och Zn-65 (ca 35%). Störst förlust registrerades för Ce-144 (89%) och Eu-155 (83%). Den individuella spridningen för nuklidkoncentrationen i muskel var för flertalet nuklider (dock ej Mn-54 och Co-60) större efter 20 dygns utsöndring än direkt efter upptag. Större delen av nukliderna utsöndras snabbt. Endast för Zn-65 (71%) och Co-60 (54%) återstod mer än 40% efter 20 dygns utsöndring. Förutom för Tc-95m och i viss mån även Eu-155 var upptagstiden för kort för att "steady state" skulle uppnås. Detta medför att beräknade Cf värden blir för låga. Organ med långsamt upptag har inte nått jämnvikt och får relativt sett för liten betydelse. Även beräkningen av "body burden" blir missvisande då jämnvikt inte råder mellan upptag och utsöndring. Trots att även utsöndringstiden bör påverkas av att jämnvikt inte uppnåtts överensstämmer beräknade biologiska halveringstider bra med andra undersökningar. Utsöndringen sker i genomsnitt 2.5 gånger snabbare vid 15 C än vid 5 C. Resultaten redovisas i tabell 1. En något bättre anpassning till mätdata för Mn-54, Tc-95m (och ev Ag-110m) fås om förloppet antas följa två komponenter.

6 TEMPERATURENS INVERKAN PA UTSÖNDRING AV RADIONUKLIDER FRÄN ABBORRE. -Ett laboratorieförsök med Mn-54, Co-60, Zn-65, Tc-99m, Ag-110m, Ce-144 och Eu Inledning. Radioaktiva nuklider i vår omgivning (både naturliga och inducerade) ger upphov till en viss dos till människan. Varje radioaktivt utsläpp bidrar till denna dos. Vid beräkning av hur stort tillskott till dosen ett planerat utsläpp innebär tas nänsyn till bl a typ av strålning, exponeringstid, kontaktyta och näringskedjor. Vid modellberäkning av dosbidrag från kärnkraftverkens utsläpp ingår koncentrationsfaktorer, Cf, (se vidare kap. 3:4) för fisk. Anrikningen och därmed även Cf för respektive nuklid beror på skillnaden i upptags- och utsöndringshastighet. Värdet på koncentrationsfaktorn beror förutom på fiskart och nuklid på olika faktorer i artens livsmiljö såsom t ex födoval, salinitet och värme. Mycket få data finns för fiskarter i brackvattensmi1jö både vad gäller alger, evertebrater och fisk (Neumann -85). Koncentrationsfaktorer för fisk är oftast bestämd i betydligt saltare vatten eller i färskvatten. Följande försök är ämnat att vid två temperaturer studera utsöndringshastigheten hos abborre. Ettårs (1+) abborrar från Öregrundsområdet har använts som försöksfisk. Varje fisk har efter 14 dagars upptag av nuklider via vatten följts genom "in vivo" mätningar under eliminationstiden. Dessutom har fördelningen av radionuklider i olika organ bestämts vid två tillfällen; direkt efter upptag, samt efter 20 dagars elimination. För abborrarna har även Cf beräknats (organvis) efter upptag. Parallellt med abborrförsöket genomförde H. Dahl gärd motsvarande studie för blåmussla (mytilus edulis). 2. Material och Metoder. I ett laboratorium på Forsmarksverket fick 50 stycken abborrar ackumulera nuklider från vattnet under 14 dagar i ett 150 liters glasakvarium. Akvariet placerades i ett plasttråg och var försett med lock för att förhindra radioaktiv areosolspridning. Vattnet luftades och temperaturen hölls konstant med hjälp av vattenkylning vid ca 15 C. 3

7 Akvarievattnet bereddes av havsvatten från Öregrundsgrepen (salinitet 5 /oo, ph 8) med tillsats av 2 MBq Mn-54 (MnCl 2 ), 1 MBq Co-60 (CcCl 2 ), 1 MBq Zn-65 (ZnCl 2 ), 2,5 MBq Tc-95m (NaTcO 4 ), 1 MBq Ag-110m (AgN0 3 ), 2,5 MBq Ce-144 (CeCl 3 ) och 2,5 MBq Eu-155 (EuCi 3 ). Isotoperna var så pass bärarfria att total koncentrationen av respektive metall i vattnet inte steg mer än med högst 50% av normal bakgrundskoncentration. Nuklidkoncentrationen i akvariet mättes tre gånger: 1) innan fisken sattes till, 2) efter en dag, 3) i och med att fisken togs ur. Efter 14 dagars ackumulering togs fisken upp och fick simma ca 2 timmar i 50 1 färskt havsvatten. Detta för att huvuddelen av radionukliderna i skinnets slemskikt skulle sköljas av. Fem fiskar avlivades och dissekerades för att genom påföljande gammaanalys avgöra nuklidfördelningen i fiskens organ. Övriga fiskar placerades i sex akvarier (a ) i naturvårdsverkets laboratorier i anslutning till Biotestsjön vid Forsmark. För tre av akvarierna sänktes temperaturen successivt till 5 C genom en kylvattenslinga. I akvarierna var det genomströmmande vatten från Biotestsjön (ca 50 ml/min.) under utsöndringsförsöket. Under utsöndringstiden mättes varje fisk flera gånger "in vivo" i en specialkonstruerad plexiglaslåda bakom 10 cm:s blyskydd. I inledningsskedet genomfördes mätningarna relativt tätt och senare med längre intervaller. Fiskarna fixerades genom en plastnätbur i exakt läge inför varje mätning, varpå plexiglaslådan fylldes med 100 ml färskt vatten. Mättiden var 10 minuter i början av försöket, och upp till 2 timmar i slutet av försöket då aktiviteten var låg. Efter 20 dagar togs 5 fiskar ur de varma akvarierna för ny analys av aktivitet i resektive organ efter utsöndring. Gammamätningårna "in vivo" genomfördes med en Ge-detektor (1,74 FMWH vid 1.33 MeV, 26,6 cm) kopplad till en mångkanalanalysator (ND 66) kalibrerad med 4096 kanaler. Bakgrundsmätningar utfördes kontinuerligt på plexiglasburk och nätbur under försökets gång för att kontrollera eventuell kontamination. Denna geometri är ej absolutkal ibrerad varför resultaten från "in vivo" mätningarna är relativa. Av de dissekerade organen bereddes samlingsprov för alla organ utom för muskel. Muskel proven, som analyserades individuellt, var ämnade att ge en uppfattning om storleksordningen av individuella skillnader i upptag 4

8 och utsöndring. Organen frystorkades och uppslöts genom återloppskokning med koncentrerad HNO3 och H2O2 varpå proven späddes till kalibrerad geometri (34 ml) med 4N HNO3, och mättes i ca två dygn på motsvarande apparatur. Koncentrationen Bq/kg för dessa prover, har beräknats genom absolut- kalibrering av detektorn varvid analysfelet oftast ligger runt 5%. För organ med liten vikt (t ex hjärna, blod och njure) kan dock analysfelet vara upp till 50%. 3. Resultat. 3:1. Nuklidkoncentrationen i akvarievattnet. Koncentrationen av radionuklider i akvarievattnet sjönk under upptagsförsökets gång. Vid första analysen av akvarievattnet (innan fisken tillsattes) var koncentrationen av respektive nuklid 12,9 Bq/ml Eu-155, 12,2 Bq/ml Ce-144, 11,7 Bq/ml Tc-95m, 0,8 Bq/ml Ag-110m, <8 Bq/ml Mn-54, 4,2 Bq/ml Zn-65 och 4,3 Bq/ml Co-60. De största förlusterna för nuklider i akvarievattnet under upptaget gjordes för Ce-144 och Eu-155, av vilka endast 11 respektive 17 % återstod efter 14 dygns upptag. För Ag-110m, Tc-95m och Zn-65 var förhållandet det omvända, huvuddelen (86-67%) återstod då upptagsförsöket avbröts. Nukliderna Co-60 och Mn-54 intog en mellanställning. Se figur 1. 3:?.. Utsöndringstid genom "in vivo" mätning. För att minska betydelsen av olikheter i individuellt upptag följdes utsöndringen av ackumulerad aktivitet för varje fisk. De kontaminerade fiskarna utfodrades med lövmask under utsöndringsförsöket. Tillväxten var ringa, under försökets första månad var medellängd (12±0.8 cm) och medelvikt (13+3 g) konstant. I de varmare akvarierna (15 C) utbröt någon typ av virussjukdom efter ca 25 dygn, vilket medförde att merparten av dessa fiskar avled. Fiskarna fick blödningar under huden, företrädesvis i huvudet, och dog, I de kalla akvarierna klarade sig fiskbeståndet bättre, flertalet överlevde ca 60 dygn, se figur 2. Exempel på mätvärden från "in vivo" mätningarna av fiskarna finns i figur 3 (a-d). Ett problem vid "in vivo" mätningarna var att fixera fisken i exakt samma läge från gång till gång, ibland låg fisken på botten och ibland

9 höll den sig stående i nätburen några mm från botten. Detta påverkar varje enskilt mätvärde och gör utvärderingen svårare. Ett större bekymmer var dock ett kretskortfel i mangkanalanalysatorn. Baslinjen försköts antingen uppåt eller nedåt så att mätvärdet från vissa dagar är oanvändbart detta har medfört stora problem vid datahanteringen. Vid utvärderingen har, för varje fisk, data för respektive nuklid, genom linjär korrelation, anpassats till en avtagande exponential funktion på formen N 0 =Ne-' c^ (N o = antal sönderfall vid tiden T=0, N= antal sönderfall vid tiden T). Den biologiska halveringstiden 1"l/2 biol (den tid det tar för fisken att utsöndra halva mängden av tidigare ackumulerad isotop) kan beräkans genom ^1/2 biol = In 2/k, förutsatt att mätvärdena korrigerats för fysikalisk halvering. Endast de fiskar, där korrelations koeffi centen i ovanstående beräkning överstiger 0.9, har använts vid beräkning av medelvärdet för respektive nuklid, se tabell 1. Tabell 1. Biologisk halveringstid för abborrar efter 14 dygns upptag av radionuklider via vatten. Levande abborrar har individuellt mätts vid upprepade tillfällen under i genomsnitt två månader efter upptag. Vid 15 C. Co-60 Zn-65 Mn-54 Tc-95m Ag-110m Ce-14 Tj/2 medel v. dygn Stand.avvik. % Antal fiskar Antal mätvärden Vid 5 C. Tj/2 medel v. dygn Stand.avvik. % Antal fiskar Antal mätvärden Medelvärdet är viktat, dvs fiskar med många mätdata har större betydelse vid beräkningen av den biologiska halveringstiden. Upptaget av Eu-155 var så lågt att vi inte lyckats detektera denna isotop annat än sporadiskt 6

10 vid fiskmätningarna. I genomsnitt är utsöndringen ca 2.5 ggr snabbare i de varma akvarierna. Vilket kan förklaras av att ämnesomsättningen är högre vid högre temperatur. Vid analys av mätdata ser man en tendens till att den biologiska halveringstiden ökar med ökad livslängd på fisken, särskilt för isotoperna Zn-65 och Co-60. Tillsammans med mangan, deltar dessa metaller i fiskars ämnesomsättning, och utsöndringen sker med all sannolikhet olika fort i skilda organ. Den totala utsöndringen kan anses sammansatt av många funktioner med olika hastighet. I organ med direkt exponering för föroreningen (skinn, tarm och matsmältningsorgan) kan utsöndringen gå fort, under det att den i de organ där eventuella föroreningar omsätts eller lagras har ett långsammare förlopp (t ex lever, njure, hjärna, muskel och ben). För fyra av de fiskar som överlevt mer än 1.5 månader har en approximation gjorts till två utsöndringshastigheter enligt N =N^e"' t^+n2e~' c 2^» (noggrannheten tillåter inte approximation till mer komplicerade funktionssamband) se tabell 2 och figur 4 a-d. För ämnena Mn-54 och Tc-95m får vi en bättre anpassning mellan teoretisk funktion och mätvärdena om funktionen uppdelas i två komponenter. Nedanstående värden har dock beräknats utifrån så få fiskar att de endast kan betraktas som ungefärliga. Tabell 2. Biologisk halveringstid då anpassning gjorts till två utsöndringskomponenter. Temp.l5 C Mn-54 Tc-95m Ag-110m Ti/p dygn lång 154± kort 10±l 6±1 3 antal fiskar Temp.5 C Ti/? dygn lång kort 4.19*7 antal fiskar 1 2 För övriga nuklider ger en uppdelning av funktionen inte någon bättre anpassning till uppmätta data.

11 3:3. Nuklidfördelniny och beräkning av "body burden" (organvis) efter 20 dygns upptag. För att få en uppfattning om storleksordningen av skillnaden i individuellt upptag analyserades de dissekerade fiskarnas muskelprov separat. Medelvärde och spridning av koncentrationen Bq/kg f.v. framgår i tabell 3. Tabell 3. Medelvärde och standardavvikelse för nuklidkoncentrationen i muskel prov från 5 abborrar ingående i utsöndringsförsök. Prov från fem abborrar togs dels direkt efter 14 dygns upptag och dels efter 20 dygns utsöndring. Medelvärdet anges i Bq/kg f.v. och standardavvikelsen i %. Efter upptag Eu-155 Ce-144 Tc-95m Ag-110m Mn-54 Zn-65 Co dygn * 574±19 58±27 184±52 574±18 185±66 n antal värden Efter utsöndring 20 dygn 80±23 60±49 600±27 130±40 320± ±40 450±22 n antal värden * Endast ett värde. Vid första provtagningstillfället förstördes två prov vid provberedningen. På grund av svårigheter i provbehandlingen (kontaminering m m) reducerades antalet prov till tre vid första omgången. I tabellen framgår att spridningen oftast ligger runt 30% men kan bli relativt stor, ända upp till 66%, tabellen visar också att relativt sett har koncentrationen i muskel, efter 20 dygns utsöndring, ökat för alla nuklider, och speciellt för Mn, Zn, Co och Ag. Totalt sett utsöndras en stor del av ackumulerad aktivitet relativt snabbt efter upptag. I tabell 4 anges minskningen av den totala mängden av varje nuklid per viktsenhet för fiskarna. I genomsnitt har ca 60% av aktiviteten utsöndrats på 20 dygn. Merparten av Ag-110m (87%) har försvunnit, följt av Ce-144, Mn-54, Tc-95m, Eu-155. Utsöndringen av Zn-65 och Co-60 tar däremot längre tid.

12 Tabell 4. Procentuell minskning av respektive nuklid efter 20 dygns exkretion vid 15 C. (Summa Bq i olika organ(body burden)/summa kg organvikt (total färskvikt)). Eu-155 Ce-144 Tc-95m Ag-110m Mn-54 Zn-65 C. 50 Procentuell 61.9% 72.2% 66.7% 87.5% 69.4% 29.3% 46.2% minskning/kg f.v. Totala mängden av en viss radionuklid i fisken vid ett speciellt tillfälle kan definieras som fiskens "body burden" av denna nuklid. I tabell 5 anges varje organs procentuella andel av "body burden" och av den totala kroppsvikten. Man ser direkt den väntade minskningen i de starkt exponerade organen som skinn, tarm och blod efter 20 dygns exkretion. Gälarna däremot intar en särställning, där framförallt Eu-155 och Ce-144 har ökat efter utsöndring. Dessa två nuklider är också tyngst och har störst atomkärnor. Huvuddelen av aktiviteten sitter dock fortfarande (efter 20 dygns exkretion) i skinn, lever och till viss del även i gälarna. Fördelningen skiljer sig för olika nuklider.

13 Tabell 5. Procentuell fördelning av "body burden" för respektive nuklid på olika organ. Värden beräknade på vatviktsbasis. Som jämförelse anges procentuell viktsfördelning av de olika organen (våtvikt). För varje organ anges värdet direkt efter upptag respektive efter 20 dygns utsöndring i 15 C. Organ %Vikt Eu-155 Ce-144 Tc-95m Ag-110m Mn-54 Zn-65 Co-60 Skinn Hjärna Gonad Blod Lever Mjälte Njure Gälar Tarm Ben Musk Rest Total aktivitet i hela provvolymen Bq Innan utsöndring Efter utsöndring

14 Provmängden hjärna, blod, njure och mjälte var i allmänhet så liten, att erhållna halter måste anses som mycket osäkra och kan endast användas som indikation på riktningen av en eventuell förändring. De organ som visar förhöjda värden för flertalet nuklider efter 20 dagars utsöndring är lever, muskel, gälar, ben, hjärna, njure och gonad. I förhållande till de värden som uppmätts direkt efter upptag, har trots minskningen totalt sett, muskel och ben en större andel av "body burden" efter utsöndring. 3:4. Upptag och koncentrationsfaktorer för dissekerade fiskar. Koncentrationsfaktorn Cf definieras i allmänhet som förhållandet mellan koncentrationen i fisken (baserad på färskvikt) och koncentrationen av motsvarande ämne i vattnet då systemet är i jämnvikt. Bortsett ifrån kärnkraftverkens närområde är koncentrationen av radionuklider i fältfångat material låg, ofta nära detektionsgränsen, speciellt gäller detta för radionuklider i havsvatten. Utsläppen av radionuklider från svenska kärnkraftverk kommer stötvis vilket gör att de biologiska systemen i recipienten inte befinner sig i jämnvikt och koncentrationsfaktorn kan därför definitionsmässigt ej beräknas. Undantagna är s k "fallout" nuklider, framförallt Cs-137, som kan påvisas i många organismer allt sedan de första atmosfäri ska atombombsproven. Vid modellberäkning av dosbidrag används oftast Cf för motsvarande stabila metal 1. Undersökningar angående olika parametras betydelse för Cf har gjorts av flera forskare. Koncentrationsfaktorn för Cs-137 har funnits vara sal thaitsberoende (Grimas och Holm, Katkov -68) och stiger med sjunkande salinitet. Dessutom har skillnader i upptag beroende på om nukliden tillförts via födan eller vattnet påvisats (Pentreath -73). Även hög temperatur påverkar anrikningen, ca 10 C temperaturhöjning leder ofta till två gångers ökning av koncentrationsfaktorn. (Miller -79, Katkov -68). Förutom ovan nämnda faktorer har även visefrs att organismers näringsintag, trofiska nivå, upptagstid och koncentrationen av motsvarande stabila metall kan vara av betydelse för upptag av radionuklider. Negativ korrelation mellan koncentrationen av stabil metall (Mn, Zn, Co och Ag) i fiskmuskel och koncentrationen av motsvarande metall i vattnet rapporteras av Fel dt (-78), vilket skulle tyda på att fisken har biologisk kemiska mekanismer som reglerar metallhalten. 11

15 Pentreath (-73) och Katkov (-68) har konstaterat att Cf för Mn sjunker med stigande trofisk nivå. En sammanställning av några i litteraturen redovisade koncentrationsfaktörer (Cf) för de undersökta nukliderna (tabell 6) visar att Cf oftast är lägre vid laboratorieförsök än då motsvarande stabila metall undersökts på fältmaterial. Detta tyder på att "steady state" ej uppnåtts vid försöken. Tabell 6. Sammanställning av i litteraturen redovisade Cf värden samt tid för jämnvikt. * Anger att värdet gäller för radioaktiv nuklid. Ämne Fältundersökningar Laboratorieförsök tid.iel fisk ref nr muskel ref nr hel fisk ref nr antal dygn ref r* * * *22 4.8* 11* 23* > Co *22 1-8* 172* * 5* >40 > Zn * 3-13* * 24 > Te 4.6* 6-100* 5 3 ca 20 5 Ce * 12* 132* * 22 >20 23 Ag 0.2-5* 10 12

16 Trots abborrarnas mycket korta upptagstid (14 dygn) har, koncentrationsfaktorn beräknats, se tabell 7, för samlingsprov av respektive organ. Fiskarna dissekerades direkt efter avslutat upptag och sköljning i rent havsvatten. Vattenkoncentrationen har antagits vara konstant, vid det lägre värdet, vilket innebär en överskattning av Cf speciellt då för Eu-155 och Ce-144. Tabell 7. Koncentrationsfaktorer Cf för respektive organ och nuklid. Faktorerna är beräknade efter 14 dygns upptag vid 15 C och två timmars avsköljning i friskt vatten. Bq/kg f.w./ Bq/1. Helkroppsvärdena har beräknats genom summering av innehållet i de olika organen. Organ Eu-155 Ce-144 Tc-99m Ag-110m Zn-65 Co-60 Mn-54 Skinn Hjärna Gonad Blod Lever Mjälte Njure Gälar Tarm Ben Muskel Rest *Helkropp _ Ce i tabell 7 beräknade Cf värdena är oftast låga i förhållande till litteraturuppgifterna (jämf tabell 6). Speciellt organ som hjärna, ben och muskel har låga Cf värden (ofta <1). Tillsammans utgör dessa organ viktsmässigt en stor del av fisken varför även Cf för hel fisk blir lågt. Ämnena i dessa organ har relativt lång omsättningstid och kan eventuellt i vissa fall, t.ex. för hjärna, omgärdas av skyddsbarriärer. Andra organ exponeras snabbt, som exempelvis skinn, tarm, gälar och blod och har de högsta Cf värdena. Dessa organ är troligen mer nära "steady state". Ämnena uppträder olika beroende på vilken funktion de har för fisken. För de metaller som är essentiella och ingår i viktiga näringskedjor (t ex Zn, Mn och Co) har organismen oftast mekanismer för både upptag och utsöndring, detta gör exempelvis att de snabbt kan transporteras in och spridas till olika organ i kroppen. Kobolt t ex 13

17 används i blodet vilket medför att Cf är relativt högt för blod och övriga blodrika organ. Levern, som fungerar som kroppens reningsorgan får också högre Cf värden särskilt för Zn, Mn, Ag och Co. Med hänsyn till litteraturuppgifter och tabell 3 som visar att koncentrationen i muskel ökat efter 20 dygns utsöndring för alla nuklider utom Tc-95m och eventuellt Eu-155 konstateras att endast dessa kan anses vara relativt nära jämnvikt. Slutsatsen är att beräknade Cf värden ej kan anses relevanta och flera forskare poängterar också att "för kort" anrikningstid innebär snabb utsöndring genom att viktiga ackumulerande organ relativt sett får liten betydelse. 4. Diskussion. De undersökta nukliderna är i allmänhet aktiverings- eller fissionsprodukter som förekommer bl a i utsläpp från kärnteknisk industri och atmosfäriskt nedfall. 4:1. Mangan (Mn-54). Analysmässigt sammanfaller energilinjen KeV för Mn-54 med en &v energi linjerna för Tc-95m. Koncentrationen för Tc-95m har bestämts på grundval av tre andra energi linjer och sedan subtraherats vid den gemensamma energilinjen. Detta medför att analysnoggrannheten i allmänhet är lägre för mangan än för övriga nuklider i försöket. Fördelningen av stabilt mangan har undersökts av bl a Pentreath (-73) som konstaterar att hos rödspotta lagras mangan företrädesvis i ben (86%) och till viss del även i skinn (7.9%). Den viktigaste intagsvägen för mangan anges av Pentreath (-73) och Suzuki (-79) vara via födan under det att Miller (-79) inte utesluter att. även intaget direkt via vatten är av betydelse för fiskarnas totala "body burden" då särskilt för fiskmuskel. Beroende på intagsvägen sker utsöndringen olika snabbt, enligt Suzuki (-79) återstår 35% efter 14 dygns utsöndring då intaget skett via födan och endast 14% om intaget varit via vatten. En relativt stor del finns dock i fiskmuskel då intaget skett via vatten. Koncentrationen av Mn-54 i vattnet i upptagsakvariet sjönk ca 60% under 14 dygn. Utsöndringen sker snabbt ca 70% har försvunnit efter 20 dygns utsöndring (tabell 4), Efter 14 dygns upptag var Cf för abborrarna 4.5 för hel kropp (tabell 7). Högst "body burden" hade tarm, skinn och lever. 14

18 Att "body burden" för bl a gonad och ben ökat efter utsöndring stöder antagandet att fisken ej uppnått "steady state" Den biologiska halveringstiden f\/2 varierar med temperaturen och har i genomsnitt beräknats till 20.5 dygn vid 15 C och 50.8 dygn vid 5 C. För de fiskar där utsöndringen följts under en längre tid har en bättre anpassning gjorts till två utsöndringskomponenter; Tjyg är 150 respektive 10 dygn vid 15 C och 1280 respektive 4 vid 5 C. Den biologiska halveringstiden har enl. Pentreath (-73) två komponenter och har beräknats till 3.9 respektive 329 dygn för rödspotta vid upptag via vatten och 4-8 och dygn beroende på utsöndringstid då isotopen injicerats direkt i bukhålan. 4:2. Kobolt (Co-60). Att utsöndringen har olika hastighet beroende på upptagsväg bekräftas från olika håll. Nakahara (-79) och Pentreth (-73) visar att huvuddelen av aktiviteten utsöndras snabbare om upptag skett från vatten. Den återstående aktiviteten efter 14 dygns utsöndring var 29% vid intag via föda och 9% då intaget skett via vatten. Kobolt fanns företrädesvis kvar i muskel, lever och inälvor vid intag via födan och i lever och ben då upptaget skett via vatten. I samma undersökning redovisar också Nakahara att koboltkoncentrationen i vattnet sjönk till 10% efter 120 dygns upptag samt att ca 70% av ursprungsaktiviteten återstod efter 14 dygns upptag. Dessa resultat är väl jämförbara med de ca 50% som vid våra försök var kvar i vattenfasen efter 14 dygns upptag (figur 1). Det största upptaget registrerades för skinn, tarm, gälar och lever. Högst koncentration direkt efter upptag hade blod och tarm. Efter 20 dygns utsöndring återstår ca 46% av det totala Co-60 upptaget och största mängden Co-60 finns i skinn, muskel, tarm och lever. Utsöndringshastigheten har bestämts till 70.3 dygn i 5 C och 28.4 dygn i 15 C. Pentreath (-73) anger biologiska halveringstiden (T^) till 65 dygn efter 90 dygns upptag via vatten och 65 dygns utsöndring, och att Tl/2 är 163 dygn om aktiviteten tillförts genom en injektion i bukhålan. Nakahara har för olika arter angivit f\/2 till 38.5 dygn (brax), 55.3 dygn (yellowtaii 10 C) och 63.0 dygn (flundra). Båda författarna anser att för dessa arter sker utsöndringen endast på ett sätt efter upptag via vatten. Amiar-Triquet (-79) har undersökt halveringstiden för karp efter upptag både från vatten och föda och uppger att utsöndringen följer i 15

19 huvudsak två kurvor en snabb med Tj^ 4.5 dygn och en långsammare där T l/2 * r 73 dygn. 4:3. Zink (Zn-65). Zink höll sig förhållandevis bra kvar i vattenfasen under upptagsförsöket. Ungefär 67% (figur 1) av tillsatt aktivitet återstod i vattenfasen då upptaget avbröts. Pentreath (-73) har undersökt fördelning och koncentrationsfaktorer för stabil zink i rödspotta. Huvuddelen av fiskens zinkinnehåll fanns i ben, muskel, och skinn, under det att koncentrationen var högst i gonaderna. I samma försök rapporteras att den viktigaste intagsvägen för zink är via födan, detta bekräftas även av Suzuki (-79). Utsöndringen tycks dock ej i någon större utsträckning vara beroende av upptagsvägen, eftersom en viss omfördelning av ämnet sker mellan olika organ i kroppen. Efter 14 dygns utsöndring återstod totalt ca 40 % av upptagen aktivitet för Suzuki (-79) oberoende av om upptaget skett via vattnet eller födan. Enligt Pentreath sker utsöndringen i huvudsak endast via en komponent. Efter 20 dygns utsöndring var koncentrationen högst i organen tarm, mjälte, njure och lever (tabell 7). I muskel ökade koncentrationen från 570 till 1400 Bq/kg v.v. under två veckors utsöndring vilket tyder på att ackumulationen/alternativt utbytet av zink sker långsamt i muskel. Totalt sett minskade aktiviteten Zn-65 med 30% under 20 dygn (tabell 4), mest minskade "body burden" i blod och tarm. Beroende på temperaturen har den bio', jgiska halveringstiden för abborrarna beräknats till 47.9 dygn vid 15 C och 108 dygn vid 5 C. Den biologiska halveringstiden har av Pentreath(-73) bestämts till 295 dygn vid 10 C för rödspotta och av Nakahara (-76) för makrill till 56.9 dygn vid 12 C. Upptaget varade 180 respektive 60 dygn. Förhållandet mellan den biologiska halveringstiden vid 12 respektive 22 C (Tj/2 (22 0 C)/T2/ 2 (12 C)) har av Nakahara beräknats till :4. Teknetium (Tc-95). Det finns en långlivad isotop av teknetium (Tc-99 l\/ ^ år) som vid eventuell anrikning kan få stor biologisk betydelse. Vid experiment används ofta isotopen Tc-95m (T^/2 =61 dygn) varefter man antar att isotoperna uppträder lika i naturen. 16

20 Från ett dammförsök (färskvatten) med Tc-95m rapporterar Blaylock (-82) att vattenkoncentrationen sjönk från 91 till 5 dpm/ml på 49 dygn. Vid dessa försök fanns, förutom fisk, sediment, alger och snäckor närvarande vilket kan vara en förklaring till den stora förlusten av teknetium i vattenfasen. Framförallt alger anrikar teknetium bra. Vid Blaylocks försök konstaterades också att 95% av det teknetium som fanns i vattenfasen var i löst form d v s ej bundet till partiklar i vattnet. Koncentrationen av teknetium var relativt hög i det här redovisade försöket, vilket medfört att mätstatestiken i allmänhet är god. I muskel proven var spridningen under 30% (tabell 3). Koncentrationen av teknetium i akvarievattnet sjönk ca 37%. Av abborrarnas totala upptag av teknetium sitter en stcr del av "body burden" i skinn, tarm och lever (tabell 5). Efter 20 dygns utsöndring har 67% försvunnit (tabell 4). En viss omfördelning mellan olika organ har också skett. Muskel och lever är då de organ som har största delen av "body burden". Koncentrationen i muskel har efter 14 dygns exkretion ändrats från 574 till 600 Bq/kg v.v. vilket inte skiljer sig signifikant. Den biologiska halveringstiden ökar med lägre temperatur. Vid 15 C var Tj/2!4.4 dygn och vid 5 C 22 dygn i genomsnitt. Då mätvärdena anpassades till två utsöndringsfunktioner erhölls halveringstiden 63 resp 6 dygn vid 15 C och 94 resp 19 dygn vid 5 C. Blaylock har bestämt den biologiska halveringstiden till 2.6 dygn för karp och 5 dygn för mosquitofish. Nämnas kan också att han även använde bluegill som försöksfisk men anrikningen var så låg att halveringstiden ej kunde beräknas. Castro (-75) uppger att han vid försök med catfish uppnått jämnvikt efter ca dygn. Detta sammantaget med att koncentrationen av teknetium ej ökat i muskel efter 20 dygns utsöndring gör det troligt att anta att abborrarna var nära jämnvikt då upptagsförsöket avbröts. 4:5. Cerium (Ce-144). Enligt Pentreath (-73) och Suzuki (-79) är cerium relativt olöslig i hävsvatten och adsorberas.snabbt på organiska och oorganiska ytor, eller aggvegerar ti.^l rejativt* t:ora- föreningar som har svårt att penetrera organisk vävnad. Suzuki (-79) rapporterar att största andelen Ce-144 återfinns i muskel, blod, och gälar då upptaget hade skett via vatten. Han konstaterar också att upptagsvägen är av betydelse för utsöndringshastigheten. Under 14 dygns utsöndring försvann all mätbar aktivitet vid upptag via vatten 17

21 under det att 64% återstod då upptaget skett via födan. Han anser trots detta att intag via vatten har en viss betydelse föi fiskens totala upptag av Ce-144 genom absorption av nukliden i tarm och mage från det vatten fisken dricker. Under upptagsdelen av försöket sjönk koncentrationen av Ce-144 i akvarievattnet med ca 90%. Största delen av "body burden" finns i skinn och tarm och utsöndras följdaktligen relativt snabbt (ca 70% på 20 dygn) då fiskarna överförts till okontaminerad miljö (tabell 4). Koncentrationen i muskel proven var låg (tabell 3) och endast i enstaka fall detekterbar. Utsöndringshastigheten är temperaturberoende och har beräknats till 8.9 dygn vid 15 C och 29.6 dygn vid 5 C. 4:6. Silver (Ag-110m). Silver är relativt toxiskt i akvatisk miljö och ackumuleras enligt tidigare undersökningar i njure och lever. Coleman (-74) har visat att vid 70ug Ag/1 påverkas fiskarnas andningsorgan negativt. I samma försök framgår att fiskarna var nära jämvikt efter ca två månaders upptag. Gälar och membran har de högsta koncentrationerna av silver. Av de undersökta nukliderna är Ag-110m det ämne som bäst håller sig i lösning, hela 86 % återstår i vattenfasen efter 14 dygns upptag. Silver tenderar att bilda negativa joner i havsvatten, vilket kan bidra till det låga upptaget. Vid kontroll undersökningar utanför svenska kärnkraftverk finns en svag tendens till att upptag av silver är sal thaitsberoende och koncentrationen är ca 10 ggr högre i evertebrater än i alger. Direkt efter upptag har organen lever, tarm, skinn och rest största andelen av "body burden" (tabell 5) och högst är koncentrationen i lever, tarm och mjälte (tabell 7). Efter 20 dygns utsöndring har merparten av aktiviteten utsöndrats och endast ca 13 % återstår. Största delen av "body burden" finns nu i muskel och rest. Ur tabell 3 framgår att koncentrationen i muskel har ökat från 58 till 130 Bq/kg v.v. under 20 dygns utsöndring, vilket bidrar till att ifrågasätta om fisken uppnått "steady state" för silver. Den biologiska halveringstiden för Ag-110m är temperaturberoende och har genomsnitt beräknats till 13.4 dygn vid 15 C och 40.2 dygn vid 5 C (tabell 1). Katkov (-78) hävdar att utsöndringen för silver är något snabbare än för mangan. För mangan var motsvarande värden 20.5 respektive 50.8 dygn. Med förhållandevis 18

22 god passning utfördes beräkningar med två utsöndringskomponenter vid 15 C. De halveringstider som då erhölls var 385 respektive 3 dygn. 5. ABSTRACT. The uptake and elimination of radionuclides in perch were studied at two temperatures. The investigated nuclides were Mn-54, Co-60, Zn-65, Tc-95m, Ce-144 and Eu-155. One-year-old perches accumulated radionuclides from the water phase for 14 days at 15 C. After that they were divided in two groups for the elimination studies at 15 C and 5 C. The elimination experiments were carried out in aquaria with running water, with a salinity of 5 / 00. The perches were fed with uncontaminated worms during the elimination period. Each fish had been marked before the contamination by fin cutting, and was now followed during the elimination by "in vivo" measurements until they died. The results were adjusted to the function N 0 =Ne~ kt which gives the biological halflife as T^(biol)=ln 2/k. The mean values of the biological time were then calculated for the radionuclides. On two occasions, immediately after the uptake and after 20 days elimination, five fishes were dissected in different organs to determine the nuclide distribution. The concentration of radionuclides in the aquaria declined during the uptake. High losses were measured for Ce-144 (89%) and Eu-155 (83%), while the main part of Ag-110m (86%), Zn-65 and Tc-95m (65%) remained in the water phase. The greater part of the radionuclides were rapidly eliminated from the fishes and only for Zn-65,71%) and for Co-60 (54%) was more than 40 % remaining after 20 days elimination. Except for Tc-95m and to some extent Ag-100m, the time for uptake was to short to reach "steady state". This implies that calculated concentration factors will be too 1-ow. Organs with slow accumulation have not reached "steady state" and their significance gets too small. The calculated "body burden" is also somewhat misleading depending on the lack of "steady state". Despite the calculated biological decay times also being influenced by the "steady state", the results are in good agreement with other investigations. The elimination is about

23 times faster at 15 C than at 5 C. The results are presented in Table 1. Somewhat better correlations are obtained for Mn-54, Tc-95m (and Ag- 110m) if the data are adjusted to a two component elimination. Table 1. Biological halftime for perches after 14 days uptake of radionuciides from water. The fishes have been measured "in vivo" several times during two months elimination. 15 U C Co-60 Zn-65 Mn-54 Tc-95m Ag-110m Ce-14 mean T^ (biol.) days sd % no. of fishes no. of measurements C mean T (biol.) days sd % no. of fishes no. of measurements

24 Referenser. AMIRAD-TRIQUET C. Influence du mode de contamination sur 1'elimination et un téléostéén Dulcaquicole. Environ. Pollut (1979) BLAYLOCK B.G., FRANK M.L. Bioaccumulation and distribution of Tc-95m in an experimental freshwater pond. IAEA-SM-257/41 Environmental Migration of lonylived radionuclides (1981). BLAYLOCK B.G., FRANK M.L., DEANGELIS D.L. Bioaccuiiiuliition of Tc-95m in fish and snails. Health Physics vol. 42 no. 3 pp (1982;. BRYAN G.W. Accumulation of radionuclides by aquatic organisms of economic importance in the United Kingdom. IAEA syinp Disposal ot Radioactive Wastes into Seas, Oceans and surface waters. STI/PUB/126 pp (1966). CASTRO H.I. Uptake and distribution of Lechnetium-99 by channel catfish (Ictalarus punctatus). Health and environmental sciency COLEMAN R.L. and CEARLEY J. E. Silver toxicity and accumulation in Laryemouth Bass and Bluegill. Bull. Environ. Cont. Toxicol. Vul 12, No. 1 (1974). DEUTCH B., BORG B., KLOSTER L., MEYER H., and MÖLLER M. The accuinulat IUI. of Zn-65 by various marine organisms. OPHELIA, suppl. 1 pp (19B0). EDCREN M. t> NÖTTER M. Cadmium uptake by Fingerlings of Perch (Perca fluviatilis) Studied by Cd-115m at Two different temperatures. bull. Environm. Contain. Toxicol. 24 pp (1981). EDGREN M., NÖTTER M., Radionuklider i biota frän vattenområdet utanför Ringhals kärnkraftverk. NSFS, Reykavik (1981). FELOT W., MELZER M. Konzentrationsfaktoren der eleniente Kobolt, Mangan, Eisen, Zink und silber fur Fische. Arch. Fisch Wiss. Vol.29 pp (1978). GRIMAS U., HOLM E. Några långlivade rad i om jk liden- i binta och sediment. SNV PM (1983). HiiBEL K., LASCHKA D. and HERRMANN H. Anreicherung von Radionukliden in Ficch und Sediment om Vorfluter der Kernenergieanlagen. Fachverband fiir Strahlenschutz e.v. (1981) Fs T. HuBEL K., HERRMANN H. f LASCHKA D. Anreicherung von Radionukliden in Fischen und Sedimenten der Donau. Arch. Hydrobiol. Suppl. 52, 4, pp (1981). KA1K0V A., E. Accumulation of radionuclides by fiuh m relation to prtliiiu < of bottom deposites and to concentration of microelements in the water. Systematic and Geographic review, Nauka: Moscow pp 262 (1968). 21

25 KATKOV A.E. Anrikning av radionuklider i fisk vid olika temperaturer (på ryska) (1978) : (28). KEARNS P. L., VETTER R.J. Manganese-54 accumulation by Chlorella spp., Daphnia magna and yellow perch (Perca flavescens). Hydrobiologia 88 pp (1982). KWASNIK G.M., VETTER R.J and ATCHISON G.J. The uptake of manganese-54 by green algae (protococcoidal Chlorella), Daphnia magna, and fathead Hydrobiologia 59, pp (1978). MILLER D.W.VETTER R.J. ar.d ATCHISON G.J. Effect of temperture and dissolved Oxygen on uptake and retention of Mn-54 in fish. Health Phys 38 pp (1980). NAKAHARA M., KOTANGI T., SAIKI M. Temperature effect on the concentration of radionuclides by marine Organisms. J. RADIAT.RES., 18, pp (1977). NAKAHARA M. Accumulation and Excretion of Cobolt-60 taken up from Seawater by Marine Fishes. Bulletin of the Japanese Society of Scientific Fisheries. 45(11) pp (1979). NAKAHARA M., UEDA T., SUZUKI Y., ISHII T., SUZUKI H. Concentration factors NEUMANN G. PATEL B. of mesopelagic organisms. Proc. of the third NEA seminar on Marine radioecology, Tokyo (1979). AnrikningstV-torer för stabila metaller och radionuklider i fisk, musslor och kräftdjur. En litteraturstudie. SNV Meddelande in koncept (1985). Field and Laboratory comparability of radioecological studies IAEA technical report series no 167 pp (1975). PENTREATH R.J., WOODHEAD D.S., JEFFERIES D.F. Radioecology of the plaice (pleuronectes platessa L.) in the northeast irish sea. Third national symposium on Radioecology, CONF-71O5O1-P2 (1971). PENTREATH R.J. The accumulation and retention of Zn-65 and Mn-54 by the plaice Pleuronectes platessa 1. J.exp.mar.Biol.Ecol., vol 12, pp 1-18 (1973). PENTREATH R.J. The Accumulation and Retention of Fe-59 and Co-58 by the plaice, Pleuronectes platessa 1. J.exp.mar.Biol.Ecol. vol (1973). PENTREATH R.J. The roles of food and water the accumulation of radicnuclides by marine teleost and elasmobranch fish. Radioactiv cont. of the marine environment (1973). IAEA-SM-158/26. 22

26 PENTREATH R.J. Monitoring of Radionuclides. FAO Fisheries technical paper no 150 (1976). PERTTILÄ M., TERVO V., PARMANNE R. Heavy Metals in Baltic Herring and Cod. Marine Pollution Bulletin, vol 13, No.11 pp (1982). SALO A. Finnish studies in the Baltic sea on the behavior of radionuclides due to global fall-cut and releases from nuclear power plants. A summary report. Proc. of the third NEA seminar on Marine radioecology, Tokyo (1979). THOMPSON 72. Concentration factors of Chemical elements in edible aquaticorganisms UCRL Rev 1 (1972). 23

27 Fig. 1. Procentuell minskning av nuklidkoncentrationen i akvarievattnet Ag-110m Tc-95m Zn-65 N. Ce-144 I I I I I I I dygn

28 Fig. 2. Antal dygn respektive fisk levde under utsöndringsförsöket. i Antal 80 - dygn Varma akvarier,, Antal 80 dagar Kalla akvarier d Fisk nr Fisk nr. 25

29 Fig. 3a. Cbset-vcradt. ir.ut.vbi~den cch bet~8knad funktion for Co-60. sönd/sek. Co fK i \ 4t,J U : S: *: tv Ar.tr.!, 6. 9.'. I SIC Fi»-. n- 17 lf t. Ft t,-, n- s? fe Fig. 3b. Observerade rr.stvtsr-deri =h be-krtnac 1 ' fankticr. fkr Zn-65. j or - i sönd/sek. Zn ' DJ J» ---. ir Antal 26 7 ' er K: I O: F1»K nr- IE 5 C t- (T.OtvBrd». _ b«rokriad

30 Fig. 3c. Ob»B!~v«i-adt mst-vör-don och bsrtsknad funktion fö.- Mn-54. sönd/sek. Mn-54 lec- o 14G- 12C-1 IOC ev BC ice ni izr is. j*. is: ie: 17c Fig. 3d. Obafc-ve bc-brriad f^-nkticri fttr~ Tc-95rr.. sönd/sek. Tc-95m eor- - \ X. 1: t ior J o u. z. 3; 5:1 e: er».- jc:, IU is; is.-. 14c 15: it: i?c, 27 FJ» 1 -. nr- 1C E C bii--bknod

31 Fig. 4o. aamt enpaaaad 2-ko«ipon«ntafunktion foi- Tc-9Sm. Ti two iaoo 14OO Flak nr 17 utabndring vld 15 C 2-koapon«nt«funkilen nobb Hompenmnx. T 1/2-5 dygn la Komponent. T 1/2 48 dygn 1 Uowponanffonkt-teo T 1/2-95 dygn Fl g. 4b. 2-Kompon«ntsfunktlon ftsr Tc-95m. 10 OO 70 Antal dygn 9O ICO O Fl»K nr \0 'jtaondrlng vid 5 C motvord» 1 barahnad Z-Hempon«n«sfunK«lon»näbb Kempenant T 1/2» 26 dygn longaam Kemponane T 1/2 * 147 dygn d bw-oknad 1-KeinperMneafunhtion T 1/2 - ÖB dygn 28

32 Fig. 4c. MBtvOrdwi wamt. anpo**od 2-konponant«funktlon for- Mn-54. ID IOC 110!2C Fi»k nr 17 ut»bndring vid 15 C baroknad p nabb ho«pcr»«nt T 1/2-1O yg Ifinejsait Ko«iponan«T 1/2-13» dygn barohnad l-hd«pcnvi«*funk«lcn T 1/2-3B dygn Fig. 4d. MBtvtSrdan aarnt anpassad 2-kcnccn«nt«f-T.ktlon fcr Mn-54 so eo 70 Antal dygn Fi«k nr 10 utsöndring vid 5 C Btfld barflhnad 2-Kempan«n««funH«len»nobb Koapenant T 1/2 4 dygn 3 langm* Kompenwi» T 1/2-12*0 dygn barflhnad l-komponmnlmfunktlon T 1/2-124 dygn 8O ICO O 29

33 Natuivårdsi^fket ISBN ISSN