Elektronstrukturbaserad magnetiseringsdynamik

TVE 13 013 Examensarbete 15 hp Juni 2013 Elektronstrukturbaserad magnetiseringsdynamik Niklas Fejes

Abstract Elektronstrukturbaserad magnetiseringsdynamik Electron Structure Based Magnetization Dynamics Teknisk- naturvetenskaplig fakultet UTH-enheten Besöksadress: Ångströmlaboratoriet Lägerhyddsvägen 1 Hus 4, Plan 0 Postadress: Box 536 751 21 Uppsala Telefon: 018 471 30 03 Niklas Fejes In this project a method used for performing accurate simulations on magnetization dynamics based on constrained field density functional theory has been validated and used for performing computations on a few magnetic materials. The method has been shown to simulate systems consisting of iron well, but there are still problems with simulations of alloys containing both magnetic and non-magnetic materials. Telefax: 018 471 30 00 Hemsida: http://www.teknat.uu.se/student Handledare: Anders Bergman Ämnesgranskare: Teresa Zardán Gómez de la Torre Examinator: Martin Sjödin ISSN: 1401-5757, TVE 13 013

Innehåll 1 Populärvetenskaplig sammanfattning 4 2 Introduktion 5 2.1 Problembeskrivning........................ 6 2.2 Simuleringsprogram........................ 6 2.3 Simuleringsmiljö.......................... 6 3 Teori 7 3.1 Landau Lifshitz Gilberts rörelseekvationer........... 7 3.2 Atomistic Spin Dynamics..................... 8 3.3 Constrained Field Density Functional Theory......... 9 3.4 Täthetsfunktionalteori...................... 10 4 Resultat 11 4.1 Metodvalidering.......................... 11 4.1.1 Fe-B2-systemet...................... 11 4.2 Simulerade system........................ 13 4.2.1 Legeringar av järn-platina................ 13 4.2.2 Legering av järn-palladium................ 14 4.2.3 Nickel........................... 14 5 Diskussion 15 5.1 Fe-B2-systemet.......................... 15 5.2 Järn-platina-systemen...................... 15 5.3 Järn-palladium-systemet..................... 16 5.4 Nickel............................... 16 6 Slutsatser 16 6.1 Vidareutveckling och förbättringar............... 17 3

1 Populärvetenskaplig sammanfattning Inom många forskningsområden innehållandes magnetiska material är det av intresse att veta hur magnetiseringen i materialet förändras med tiden. Exempel på dessa områden är lagringsmedium som t.ex. hårddiskar, där magnetiseringens riktning avgör om en bit är en etta eller en nolla. Fysiken bakom detta är mycket komplicerad att räkna på, då varje enskild atoms magnetiska egenskaper påverkar materialet på makronivå. Genom att utföra storskaliga simuleringar på atomkluster kan man förutspå hur denna magnetiseringsdynamik går till. En metod för sådana simuleringar har implementerats i en simuleringskod kallad UppASD, som idag är en väl etablerad metod för att utföra dessa beräkningar. Denna rapport redovisar ett projekt som har gått ut på att validera ett alternativt tillvägagångssätt till den metod UppASD använder för att utföra dessa beräkningar. Den metod UppASD använder har nämligen ett antal begränsningar gällande vilka system som kan simuleras, då vissa antaganden görs som inte kan appliceras på alla system. Dessa begränsningar kan överkommas genom att en mer noggrann metod används, som dock medför att beräkningarna tar ca 10 000 till 100 000 gånger så lång tid att genomföra. Bland de system som inte fungerar med UppASD, men bör fungera med den nya metoden finns bland annat ren nickel och legeringar innehållandes platina eller palladium. Dessa metaller är intressanta för forskning inom datalagring, då legeringar med dessa ämnen experimentellt har visats sig ha mycket intressanta magnetiseringsegenskaper. Projektet har visat att den nya implementationen fungerar väl för vissa system, men att det fortfarande finns problematik som måste överkommas för att programmet ska fungera med några av de intressantare legeringarna. 4

2 Introduktion Magnetiseringsdynamik teorin om hur magnetiseringen i material ändras med tiden är ett relevant ämne inom alla forskningsområden där god kontroll över magnetisering är viktigt. Bland dessa områden finns t.ex. elkraftsteknik, olika typer av sensorer, och datalagring så som hårddiskar. Magnetiseringsegenskaperna hos ett material bestäms av dess egenskaper på atomär nivå, så för att kunna förutspå dessa egenskaper och den dynamik de ger upphov till i ett material krävs följaktligen detaljerad och noggrann teori. För att möjliggöra simuleringar av de processer som sker på atomär nivå i magnetiska material har det under de senaste åren utvecklats en beräkningsmetod som har implementerats i simuleringskoden UppASD (Uppsala Atomistic Spin Dynamics Package). Metoden kan göra effektiva och i bästa fall noggranna beräkningar, och klarar av studier på system innehållandes allt mellan 2 atomer till 1 miljard atomer på en tidsskala från hundratals femtosekunder upp till nanosekunder. Implementeringen är en etablerad och välavvägd metod för att simulera magnetiseringsdynamik på atomär nivå, men metoden har vissa begränsningar. En av dessa är att metoden inte är helt tillförlitlig för vissa system, då de approximationer som görs för att effektivisera metoden inte är lämpliga för alla system. Bland dessa finns ren nickel och legeringar innehållandes platina eller palladium, som är mycket intressanta för forskning inom bland annat datalagring. Genom att utföra delar av den ovan nämnda metoden på ett mer direkt sätt kan man förbättra noggrannheten för de system för vilka metoden inte fungerar på bekostnad av att simuleringarna blir mer beräkningstunga. Detta kan implementeras genom att man beräknar det effektiva magnetiska fält som påverkar varje lokalt spinnmoment med en iterativ metod föreslagen av B. Újfalussy et al[1]. Implementationen kommer vara mycket begränsad i jämförelse med UppASD på grund av att den blir så pass beräkningstung, men för mindre system kommer den ändå kunna vara användbar. Med metoden kan man förutom att studera dynamiken också hitta grundtillståndet för den magnetiska ordningen vid ändliga temperaturer, vilket kan göras utan att man behöver gå upp i samma systemstorlekar som de UppASD klarar av. 5

2.1 Problembeskrivning Projektets främsta mål har varit att verifiera och se över en implementation av den iterativa metoden genom att jämföra denna med simuleringar baserade på andra metoder för några enkla modellfall. Efter att detta gjorts undersöktes också ett par olika system innehållandes material som simuleras dåligt med den gamla metoden. 2.2 Simuleringsprogram För att simulera spinndynamiken används idag ett programpaket som kallas UppASD. Detta program simulerar ett systems spinndynamik enligt Landau Lifshitz Gilberts rörelseekvationer (LLG) utgående från ett antal parametrar som beskriver systemets Hamiltonian, som i sin tur bestämmer det effektiva fält som ingår i LLG:s rörelseekvation. Dessa parametrar beräknas innan simuleringarna med ett program kallat RS-LMTO-ASA (Real Space Linear Muffin-Tin Orbitals within the Atomic Sphere Approximation). Som tidigare nämnt gör man dock här en approximation, nämligen att parametrarna till denna Hamiltonian (speciellt elektronkonfigurationen) inte ändras med tiden utan är konstanta medan tidsstegningen av systemet pågår. För de system där man inte kan göra denna approximation måste alltså en alternativ metod användas, och det är implementeringen av en sådan metod som har studerats och validerats i detta projekt. Det nya programmet, som fortfarande är under utveckling, är en sammanslagning av UppASD och RS-LMTO-ASA, där dynamikdelen från UppASD har satts in i RS-LMTO-ASA. Denna implementation kallas härefter för RS-ASD. Istället för att beräkna det effektiva fältet genom en Hamiltonian (så som UppASD gör), så används i detta program den tidigare nämnda iterativa metoden föreslagen av Újfalussy et al. 2.3 Simuleringsmiljö De simuleringar som gjorts under projektets gång har till större delen genomförts på resurser tillhandahållna av SNIC genom Uppsala Multidisciplinary Center for Advanced Computational Science (UPPMAX) under projekt p2012186, och sammanlagt har över 2000 CPU-timmar använts. 6

3 Teori För att utföra elektronstrukturberäkningar effektivt används en kvantmekanisk modell kallad täthetsfunktionalteori (DFT), som utgår från att man betraktar elektronerna i ett system som en elektrontäthet istället för vågfunktioner. Utifrån denna modell kan man med god noggrannhet räkna ut egenskaper så som energier och krafter för material, men också magnetiska egenskaper som grundtillståndskonfigurationer och magnetiska växelverkningar kan beräknas. Denna modell används flitigt inom forskning kring magnetiska material, och ett tecken på att modellen har haft stor betydelse är att Walter Kohn, som hade en ledande roll i utvecklingen av DFT, fick nobelpriset i kemi år 1998. Utöver beräkningar av dessa grundtillståndsegenskaper är det av stort intresse att undersöka hur de magnetiska egenskaperna förändras när material utsätts för externa magnetiska fält eller elektriska strömmar. Detta område kallas magnetiseringsdynamik, och är viktigt för tillämpningar där man eftersträvar kontroll över magnetiseringen av material. 3.1 Landau Lifshitz Gilberts rörelseekvationer Magnetiseringsdynamiken i ferromagnetiska material har länge studerats med metoder baserade på Landau Lifshitz Gilberts rörelseekvationer (LLG), där tidsutvecklingen beskrivs av ekvationen dm dt = γm B + α γ M [M B]. (1) M I ekvationen beskriver den första termen precessionsrörelsen som momenten utför i dynamiken, som till storleken bestäms av den gyromagnetiska faktorn γ. Den andra termen beskriver en fenomenologisk dämpning som sker till följd av att olika mekanismer gör att momenten tappar energi och vinkelmoment med tiden. Hur stor dämpning denna term ger bestäms av α-faktorn, och realistiska värden för denna är för järn i storleksordningen 0,005 0,1 [2]. 7

3.2 Atomistic Spin Dynamics Med dessa metoder betraktas vanligen M som ett kontinuerligt magnetfält, vilket fungerar när man räknar på längdskalor i mikrometerstorlek. Vill man gå ned på atomnivå måste man dock gå ifrån den kontinuerliga modellen och istället se systemet som att varje magnetisk atom har ett eget lokalt spinnmoment. Detta tillvägagångssätt med atomisk upplösning kallas atomistic spin dynamics (ASD), och även med denna metod kan magnetiseringsdynamiken beskrivas av en LLG-ekvation. En härledning av en ASD-baserad beskrivning av LLG:s rörelseekvation görs av B. Skubic et al. i [2], och leder fram till ekvationen dm i dt = γm i B eff i + α γ M i M i [M i B eff i ]. (2) I (2) beskrivs tidsutvecklingen för varje enskilt spinn M i, och ekvationen gäller enbart om magnetiseringen kan beskrivas som lokala moment. För att kunna använda (2) måste man beräkna det effektiva fält B eff i som verkar på varje atom i, vilket kan göras på ett antal olika sätt. Det är på den här punkten RS-ASD skiljer sig från UppASD, då man i RS-ASD använder en metod som är noggrannare men samtidigt mer beräkningstung än UppASD. Det tillvägagångssätt UppASD använder är mycket effektivt, och går ut på att Hamiltonianen som beskriver spinnsystemet i fråga används för att ta fram det effektiva fältet. Om man har en Hamiltonian H för ett system kan nämligen fältet räknas ut enligt B eff i = H M i. Att ställa upp en Hamiltonian för ett system är dock inte alltid trivialt, utan också detta kan göras på ett antal olika sätt. Det vanligaste tillvägagångssättet är att använda Heisenberg-Hamiltonianen med ett antal extra termer tillagda för att fånga upp diverse växelverkningar. Heisenberg-Hamiltonianen skrivs som H = 1 2 i,j,i j J ij M i M j, (3) 8

där kopplingen mellan M i och M j bestäms av Heisenberg-växelverkan J ij, d.v.s. den energi som krävs för att rotera två spinn relativt varandra. Till denna kan man sedan lägga till ett antal andra termer som gör att övriga växelverkningar tas med, som exempelvis dipolinteraktioner och magnetiska anisotropier som beskriver energin som krävs för att rotera momenten gentemot kristallstrukturen. Dessa termer finns mer noggrant beskrivna i [2]. Vid simuleringar med UppASD kan man bestämma vilka av växelverkningarna som ska räknas med, och parametrarna till Hamiltonianen kan genereras genom DFT-beräkningar. Genom att inkludera fler växelverkningar i beräkningarna och göra DFT-beräkningarna mer noggranna kan man väga noggrannhet mot beräkningstid, men det finns dock problem med modellen som man inte kan ta sig runt genom att göra detta. Den stora nackdelen med Heisenberg-modellen är att växelverkningarna J ij i (3) antas vara oberoende av den magnetiska konfigurationen och vinkeln mellan de magnetiska momenten hos atomerna i och j. Denna approximation stämmer sällan överens med de simulerade systemen, men den har visat sig fungera bra för många metalliska magnetiska system. För system där den magnetiska konfigurationen kan ändras drastiskt kan detta antagande dock göra att Hamiltonianen inte blir tillräckligt noggrann för systemet. 3.3 Constrained Field Density Functional Theory Ett alternativt tillvägagångssätt som inte har detta problem är att helt undvika användandet av en Hamiltonian och istället använda DFT-beräkningar för att direkt räkna ut det effektiva fältet för varje atom. Att göra detta är jämfört med att beräkna fältet från en Hamiltonian mycket mer beräkningstungt, men för att komman ifrån den problematiska approximationen i Heisenberg-modellen är detta ett nödvändigt val. Det är detta som görs i implementationen av RS-ASD, där den iterativa metoden föreslagen av Újfalussy används för att beräkna momenten och det effektiva fält som påverkar dessa i varje tidssteg. Metoden som föreslagits baseras på constrained field DFT (CF-DFT), och går ut på att man för varje atom hittar det magnetiska fält som stabiliserar atomen till ett jämviktsläge. Detta tvingande fält (eng. constraining field) kan sedan identifieras som att vara det effektiva fältet med omvänt tecken. Med metoden beräknar man i varje tidssteg genom en iterativ algoritm moment och fält för varje atom tills dess att både momentet och fältet konvergerar. 9

3.4 Täthetsfunktionalteori Oberoende av vilket tillvägagångssätt man väljer kommer dock simuleringarna alltid innehålla någon form av DFT-beräkning. För att utföra dessa finns ett flertal olika implementationer som kan användas, där den huvudsakliga skillnaden är effektiviteten och noggrannheten i beräkningarna. För att simuleringarna inte ska bli alltför beräkningstunga används en DFTimplementation som är mer effektiv än noggrann i både UppASD och RS-ASD. Täthetsfunktionalteorin kommer från att man kopplar isär den snabba elektronrörelsen från atomkärnans långsammare rörelse, samt att man betraktar grundtillståndsenergin som en funktion av elektrontätheten istället för elektronernas vågfunktioner. Genom att göra detta kan man härleda en DFT-variant av Schrödingerekvationen, som går under namnet Kohn-Sham-ekvationen och ser ut som följer. [ 2 + v eff (r)]ψ i (r) = ɛ i ψ i (r). (4) Här har den effektiva potentialen v eff formen n(r) v eff = v ext + 2 r r dr + v xc (r), (5) där v ext är den externa potentialen från kärnan. Den andra termen i (5) kommer från Coulomb-interaktionen med elektrondensiteten, och den tredje från exchange-correlation -potentialen. Mer detaljerade härledningar och beskrivningar av teorin läggs fram av W. Kohn och L. J. Sham i [3]. Basfunktionerna ψ i (r) för elektrontätheten kan väljas fritt bland ett stort antal baser, där den Gaussiska basen är vanlig för kvantkemiberäkningar på molekyler, och planvågs-basen är vanlig vid beräkningar på oändliga periodiska fasta material. I RS-LMTO-ASA och RS-ASD används dock en lite ovanligare bas som för tillämpningarna i det här projektet är mycket effektiv, och som står bakom förkortningen RS-LMTO-ASA [4]. Real Space -prefixet har att göra med metoden som utför DFT-beräkningarna, medan Linear Muffin-Tin Orbitals beskriver hur potential-landskapet ser ut för elektronerna med dessa basfunktioner. Detta tillsammans med approximationen att elektrontätheten är sfäriskt symmetrisk runt atomkärnorna (Atomic Sphere Approximation) skapar en mycket specialiserad och effektiv bas för DFT-beräkningarna. 10

4 Resultat 4.1 Metodvalidering För att verifiera att den nya koden fungerar som den ska är det lämplig att jämföra resultatet av körningar mot resultatet av körningar med andra metoder på samma system, så att man kan se att de båda metoderna ger samma eller liknande resultat. I och med att man använder olika modeller för att beskriva systemens dynamik bör man dock inte förvänta sig att modellerna uppför sig på precis samma sätt. Då vi främst är intresserade av att verifiera att metoderna går mot samma jämviktsläge har samtliga system som har simulerats under projektets gång körts vid temperaturen 0 K och med dämpningsparametern satt till α = 0,5. Hade vi haft en ändlig temperatur skulle vi fått med en termisk fluktuation i momentrörelserna, vilket skulle göra att resultaten blir svårare att jämföra. Att dämpningsparametern är större än vad som är realistiskt bör inte skapa problem då parametern ej påverkar jämviktsläget, och att den sätts till detta värde är för att vi då får snabbare konvergens mot jämviktsläget vilket är gynnsamt för beräkningarna. 4.1.1 Fe-B2-systemet För att validera metoden har främst ett system kallat Fe-B2 studerats. Detta är ett system som beskriver järn i sin naturliga kristallstruktur som kallas body-centered cubic (bcc). Strukturen visas i Figur 1 och är uppbyggd dels av ett kubiskt nät av atomer, och dels av atomer centrerade inuti varje sådan kub. I B2-strukturen beskrivs sedan momenten på så sätt att samtliga atomer i den kubiska strukturen ges samma moment, medan de kubcentrerade atomerna får samma moment. Systemet simuleras sedan som en kubcell med periodiska randvillkor, där dynamiken styr hur de två olika momenten rör sig. Vid simuleringarna initieras de två momenten i olika riktningar, och enligt teorin vill nu de magnetiska momenten ställa in sig i en ferromagnetisk ordning med alla moment i samma riktning. Detta sker enligt dynamiken som beskrivs av LLG:s rörelseekvationer vilket ger en spiralformad rörelse av momenten in mot momentens genomsnittliga riktning, som kan ses i Figur 2. 11

z 1 0.8 0.6 0.4 0.2 0-0.2 x 0 0.2 0.2 0-0.2 y -0.4 0.4 20 15 10 5 0 tid / fs Figur 1: Kristallstrukturen bodycentered cubic (bcc). Figur 2: Den spiralformade rörelse de två momenten i Fe-B2 utför under LLG:s rörelseekvationer, simulerade med UppASD. Fe-B2-systemet beskrivs väl med UppASD, och körningar från dessa är därför bra att använda som referens när man undersöker simuleringar av systemet med RS-ASD. Under projektets gång har detta system studerats med RS-ASD med många olika kod- och parametervariationer som gett varierande resultat. I början av projektet upptäcktes ett problem med att momenten gick mot ett minima som inte stämde överens med UppASD, där systemet ville gå ifrån den ferromagnetiska ordningen till en ordning där det var ca 10 graders vinkel mellan de två momenten. Detta ledde till att buggar i koden hittades och löstes, och efter ytterligare iterationer av körningar med indikationer på att delar av programmet inte var helt korrekta har programmet befriats från ett antal mindre buggar. Den senaste versionen av programmet simulerar nu systemet på ett sätt som stämmer överens med resultaten från UppASD. Dock är resultaten aningen annorlunda vilket kan förklaras med att olika modeller används. För båda körningarna initieras de två momenten till att vara mitt emot varandra, och med samma vinkel från z-axeln som visas i Figur 2. Med denna systemuppställning rör sig momenten i samma bana och konvergerar mot samma riktning för både UppASD och RS-ASD, men RS-ASD rör sig långsammare ju närmare den kommer z-axeln, vilket kan ses i Figur 3. 12

1 0.8 0.6 0.4 0.2 0-0.2-0.4-0.6-0.8-1 UppASD x y z 0 50 100 150 200 250 tid / fs 1 0.8 0.6 0.4 0.2 0-0.2-0.4-0.6-0.8-1 RS-ASD 0 50 100 150 200 250 tid / fs x yz Figur 3: Momentriktningens förändring i tiden för en av atomerna i Fe-B2- systemet, simulerat med UppASD respektive RS-ASD. Värt att notera är också hur lång tid det tar att köra respektive program. För UppASD tar simuleringen av Fe-B2-systemet ett par sekunder för att beräkna ca 2500 tidssteg. Med samma modelluppställning krävs det med RS-ASD närmare två dygns beräkningstid för att beräkna samma antal tidssteg. 4.2 Simulerade system Utöver Fe-B2 har också ett antal system som inte kan simuleras med UppASD undersökts. Vad dessa system har gemensamt är att de lokala spinnmomentens storlek ändras drastiskt beroende på den globala magnetiska ordningen. De system som har studerats är legeringar av järn-platina och järn-palladium, och att magnetiseringen av atomerna förändras i dessa system beror på att platina och palladium normalt är omagnetiska, men är mottagliga för magnetisering från andra atomer. Att atomerna tillåts avmagnetiseras helt i dessa system gör dock att RS-ASD i sin nuvarande form får konvergensproblem i iterationsalgoritmen, vilket leder till att simuleringarna fastnar utan att kunna röra sig framåt i tiden. 13

4.2.1 Legeringar av järn-platina Ett antal olika system med legeringar av järn-platina har studerats, där antalet atomer av varje slag i enhetscellen har varierats. Dock så har samtliga system direkt eller efter ett antal iterationssteg fastnat på grund av tidigare nämnda konvergensproblem. Detta beror troligen på att elektronkonfigurationen för platinaatomen ändras så att atomen blir helt eller nästan avmagnetiserad, vilket gör att iterationsalgoritmen inte kan konvergera. 4.2.2 Legering av järn-palladium Ett system som visat sig simuleras utan konvergensproblem är en legering där enhetscellen innehåller tre järnatomer och en palladiumatom. Simuleringsresultatet av en körning med RS-ASD visas i Figur 4, där man kan se att systemet går mot ett minima där samtliga moment cirkulerar kring en axel, med två av järnmomenten mitt emot det tredje och palladiumets moment roterande vinkelrät runt axeln. I Figur 4 visas systemets momentrörelse under en tidsperiod på 780 fs, där alla moment initialt är slumpmässigt riktade. För att simulera detta användes fyra kärnor på UPPMAX:s Kalkyl-kluster under ca fyra dygn. 1 z 0.5 0-1 -0.5-0.5 x 0 0.5 1-1 -0.5 0 0.5 y 1 Pt Fe-1 Fe-2 Fe-3 startpunkter -1 Figur 4: Momentrörelserna för ett system med järn-palladium, under en tidsperiod på 780 fs. 14

4.2.3 Nickel Ett system med ren nickel bestående av 128 atomer har förberetts under projektet, men inte startats på grund av osäkerheten kring konvergensen och att detta system är mer beräkningstungt än de andra. 5 Diskussion 5.1 Fe-B2-systemet Som visat i Figur 3 ger de två implementationerna liknande resultat när de simulerar Fe-B2-systemet. Då momenten rör sig i samma spår för både RS-ASD och UppASD kan man dra slutsatsen att implementationerna åtminstone konvergerar mot samma värden och att rörelserna som beskrivs är lika tillförlitliga. Det som skiljer implementationerna åt är hastigheten på momentrörelserna. Medan UppASD har en konstant vinkelhastighet runt z-axeln avtar vinkelhastigheten när momenten närmar sig z-axeln för RS-ASD. Detta beror troligtvis på att olika modeller används i beräkningarna, och att det är tidsmässig skillnad är därför mindre relevant. Den viktigaste slutsatsen för systemet är att järn vid 0 K ställer in sig i en ferromagnetisk ordning, vilket är väl känt och därför ett bra första test för metoden. Att vinkelhastigheterna är i samma tidsskala med periodtider i femtosekundsområdet är också ett bra tecken, då det tyder på att modellerna är lika varandra. Alltså verkar båda implementationerna beskriva systemet i fråga väl, men RS-ASD har den stora nackdelen att körningarna tar i storleksordningen 10 000 till 100 000 gånger så lång tid att köra. Detta omöjliggör körningar av samma storleksordning som UppASD, som kan hantera system med upp till en miljard atomer. Simulerar man dock enbart mindre system bör dock RS-ASD vara ett lämpligt alternativ om systemet inte beskrivs tillräckligt väl med UppASD. 15

5.2 Järn-platina-systemen I legeringarna med järn och platina kan momenten från järnatomerna få elektronkonfigurationen för platinaatomerna att ändras så att dessa blir helt eller delvis avmagnetiserade. Detta skapar problem i iterationsalgoritmen, och gör att beräkningen av fältet inte konvergerar. Detta problem kan möjligen lösas om man lyckas förbättra det sätt som constraining -fältet tas fram med i den iterativa algoritmen. Om inte detta går att åtgärda kan möjligen en alternativ metod till den iterativa algoritmen användas, som räknar ut det effektiva fältet på ett mer direkt sätt. 5.3 Järn-palladium-systemet Att systemet simuleras utan att fastna och går mot något som ser ut som ett minima är tecken på att metoden är stabil för det här systemet. Huruvida minimat beskriver verkligheten är svårt att avgöra, men att systemet inte går mot ett statiskt minima är möjligen (men inte nödvändigtvis) ett tecken på att något inte är helt korrekt. 5.4 Nickel Tanken bakom nickelsystemet som förberetts var att undersöka ämnets grundtillstånd för den magnetiska ordningen vid ändliga temperaturer. Om temperaturen är över 0 K kommer nämligen varje atom få temperaturfluktuationer, och för att modellen då ska vara rimlig måste systemet vara större än de 2- och 4-atomiga system som annars har undersökts. Eftersom de magnetiska momenten för nickel är väldigt känsliga gentemot den lokala magnetiska ordningen kommer troligtvis detta system lida av samma problem som uppstår med Järn-platina-systemen. 6 Slutsatser Projektet har visat att den metod för beräkning av magnetiseringsdynamik som implementerats i RS-ASD fungerar för några system som UppASD kan hantera, och några system som den inte kan hantera. Programmet har dock problem med att vissa system inte kan simuleras då delar av algoritmerna som används ibland inte konvergerar. 16

Den stora nackdelen med att använda denna metod jämfört med UppASD är att de noggrannare beräkningarna tar cirka 10 000 till 100 000 gånger så lång tid att utföra. Vill man dock enbart studera mindre system som inte fungerar bra med UppASD kan denna metod vara ett bra alternativ. Då implementationen inte kommer i närheten av den beräkningskapacitet UppASD klarar av bör RS-ASD ses som en komplementerande, och inte en alternativ metod till UppASD. 6.1 Vidareutveckling och förbättringar I sin nuvarande form verkar alltså metoden som RS-ASD använder fungera som den ska, men programmet har fortfarande problem med att constraining - fältet i den iterativa algoritm som används inte konvergerar i alla situationer. Fokus bör därför nu läggas på att förbättra algoritmen som beräknar fältet så att detta kan hittas på ett stabilare sätt, och så att färre iterationer krävs för att nå stationäritet. 17

Referenser [1] Constrained density functional theory for first principles spin dynamics, B. Újfalussy et al., J. Appl. Phys. 85, 4824 (1999). [2] A method for atomistic spin dynamics simulations: implementation and examples, B. Skubic et al., J. Phys.: Condens. Matter 20 (2008) 315203. [3] Self-Consistent Equations Including Exchange and Correlation Effects, W. Kohn; L. J. Sham, Phys. Rev. 140, A1133 (4A) (1965) [4] First-principles real-space linear-muffin-tin-orbital calculations of 3d impurities in Cu, S. Frota-Pessôa, Phys. Rev. B 46, 14570 (1992). 18