Ackumulering av metaller i vegetation på geotekniska askkonstruktioner RAPPORT F2012:02 ISSN 1103-4092
Förord I denna rapport redovisas resultat och slutsatser från projekt Q9-745 Ackumulering av metaller i geotekniska askkonstruktioner samt resultatet från den litteraturstudie om Biologiska långtidsmiljöeffekter från vägar med slaggrusinnehåll som utfördes inom Värmeforsk projekt Q9-704. Projektet har samfinansierats av Värmeforsk, Ångpanneföreningens Forskningsstiftelse och Avfall Sverige. Projektet har utförts av Statens geotekniska institut (SGI); Kristian Hemström (numera IVL Svenska Miljöinstitutet) och Ola Wik, Lunds Universitet, Miljöstrategi; Torleif Bramryd och Michael Johansson, samt Statens Väg och transportforskningsinstitut (VTI); Annika Jägerbrandt. SGI har ansvarat för provtagning, provberedning och karakterisering av de studerade ask- och referensmaterialen, Lunds Universitet för gräsodlingsförsök och kemisk analys och VTI för litteraturstudien om långtidsmiljöeffekter från slaggrusvägar. Malmö januari 2012 Håkan Rylander Ordf. Avfall Sveriges Utvecklingssatsning Energiåtervinning Weine Wiqvist VD Avfall Sverige
Abstract Resultaten från denna studie tyder på att åldrat slaggrus som används utblandat med planteringsjord (här 50 vikt-%), till exempel i sluttäckningsändamål, inte ger upphov till betydande förhöjda metalloch metalloidhalter i engelskt rajgräs under en växtsäsong jämfört med vanliga anläggningsmaterial (här schaktmassa och bergkross). Studien visar även på vikten av att ta hänsyn till damning och partikelkontaminering som exponeringsväg då risker relaterat till ackumulation av metaller i ekosystem och exponering för betande djur via växtupptag utvärderas. Minimering av partikelspridning bör vara en viktig beståndsdel vid utformning av skyddsåtgärder då askor används i geotekniska konstruktioner. Slutligen visar studien att de generella akumuleringsfaktorer för upptag till växter som ligger till grund för beräknigar av riktvärden i Naturvårdsverkets Handbok 2010:1 om återvinning av avfall i anläggningsarbeten inte är lämpliga för användning i samband med riskbedömning av askor.
Sammanfattning Det övergripande syftet med denna studie var att undersöka hur användning av askor i ett långtidsperspektiv påverkar omgivande djur- och växtliv med avseende på ackumulation av metaller i ekosystem via växtupptag och exponering för betande djur. Studien innefattade en fält- och en odlingsstudie. I fältstudien studerades ackumulation av metaller och metalloider i blad från träd och buskar som självetablerat och växt under längre tid i äldre försöksuppställningar (lysimetrar) med aska. Dels i två olika åldrade slaggrus från avfallsförbränning och dels i åldrad aska från förbränning av biobränsle (grenar och toppar, GROT) och impregnerat returträ (RT), benämnd GROT/RT-aska. I odlingsstudien studerades ackumulationen av metaller och metalloider i engelskt rajgräs från askor och referensmaterial under en växtsäsong. Referensmaterial i odlingsstudien var två vanliga geotekniska material; bergkross och schaktmassa, och i fältstudien blad från träd och buskar i lysimetrarnas närområde. Samtliga studerade askor var åldrade; 5-24 år. Kontaminering av växtprover med partiklar, via stänk i samband med regn, damning eller i samband med provtagning, visade sig ha haft en stor påverkan på uppmätta halter i gräs från odlingsstudien. Även i fältstudien tyder resultaten på att förorening av växtprover med partiklar förekommit. I detta fall förmodligen på grund av luftdeposition. Partikelkontamineringen försvårade utvärderingen av vissa data i projektet då det var ackumulation från de studerade materialen via växternas rötter som avsågs att studeras, men visade å andra sidan på vikten av att ta hänsyn till föroreningsspridning via partiklar som exponeringsväg för betande djur. I träd som växt i slaggruslysimeter observerades förhöjd halter orsakade av upptag via rötter endast för Cd och Zn i blad från asp, sälg och björk jämfört med referensproverna från närområdet. Därutöver konstaterades även förhöjda halter av As i blad från träd som växt i GROT/RT-askan. Totalhalten As var likvärdig för alla studerade askor men lakbarheten var betydligt högre i GROT/RT-askan. De uppmätta halterna i bladen från asklysimetrarna var under tolererbart dagligt intag (TDI) för boskap för alla ämnen utom Zn i sälg, björk och asp där halterna låg i samma nivå som TDI. TDI för Zn överskreds emellertid även i vissa bladprover från referensområdena. TDI-värdet för Zn förfaller därmed lågt i förhållande till de värden som normalt kan uppkomma i blad från snabbväxande träd. Odlingsstudien visade att halter Cu, Pb och Zn, och till viss del även Cr och Cd var tydligt förhöjda i gräs som växt i slaggrus. För Cu, Pb och till viss del Zn överskreds TDI för boskap. De uppmätta halterna var emellertid tydligt påverkade av kontaminering av finpartikulära slaggruspartiklar. Kontaminering var framförallt ett problem i gräsprover från odlingsförsök i ren aska där tillväxten och yttäckningen var dålig och förutsättningarna för kontaminering genom stänk och damning stor. I gräsodling i blandningar med 50 vikt-% slaggrus med planteringsjord (benämnd enhetsjord) var halterna i gräs i samma storleksordning som i gräs från referensmaterialen (schaktmassa och bergkross) och under TDI för boskap.
Beräknade ackumuleringsfaktorer (kvot mellan halt i gräs och halt i odlingssubstrat) i odlingsstudien minskade med ökad halt i odlingssubstratet. Detta stämmer väl överens med litteraturdata men står i stark kontrast till den modell som tillämpas för beräkning av riktvärden i Naturvårdsverkets Handbok 2010:1 om återvinning av avfall i anläggningsarbeten där ackumuleringsfaktorerna antas vara konstant oavsett halt i odlingssubstratet. Ackumuleringsfaktorerna för gräs som växt i askor blandade med enhetsjord (50 vikt-%) var betydligt lägre än de generella ackumuleringsfaktorer som använts i Naturvårdsverkets Handbok 2010:1. Även gräs som växt i ren aska understeg i allmänhet Naturvårdsverkets ackumuleringsfaktorer trots att dessa prover var påverkade av partikelkontaminering. Vid jämförelse med Naturvårdsverkets vägledande riktvärden i Handbok 2010:1 för användning av avfall i anläggningsarbeten är det uppenbart att totalhalterna av metaller och metalloider i de studerade, åldrade, askorna är betydligt mer kritiska än de lakbara halterna. Även referensmaterialen överskred riktvärdena för totalhalt för ett eller flera ämnen. Sammanfattningsvis visar studien på vikten av att ta hänsyn till damning och partikelkontaminering som exponeringsväg vid askanvändning. Vidare visar studien att åldrat slaggrus inte ger upphov till betydande förhöjda halter i blad från buskar och träd som självetablerat i sådant material eller i gräs från slaggrus som blandats med enhetsjord (50 vikt-%). Slutligen visade studien att de generella ackumuleringsfaktorer för upptag till växter som används i Naturvårdsverkets Handbok 2010:1 inte är lämpliga att använda i samband med riskbedömning av askor. Nyckelord: Askanvändning, Växtupptag, Bioackumulering, Metallupptag
SUMMARY The overall aim of this study was to investigate how the use of ash in a long-term perspective affects the surrounding flora and fauna with regard to the accumulation of metals in the ecosystem through plant uptake and exposure to grazing animals. The study included a field study and a cultivation experiment. In the field study, the accumulation of metals and metalloids in leaves of trees and shrubs that had selfestablished and grown in lysimeters with aged MSWI bottom ash and aged biofuel ash was determined. In the cultivation experiment, the accumulation of metals and metalloids from the studied materials in ryegrass was determined. Reference materials in the cultivation experiment were two conventional geotechnical materials, crushed rock and excavated soil. Leaves from trees and bushes in the vicinity of the ash lysimeters were used as reference materials in the field study. Contamination of plant samples with particles, through splashing during rain, dusting, or in connection with sampling, proved to have had a major impact on the measured metal and metalloid concentrations in several grass samples in the cultivation experiment. The results also indicate that contamination of plant samples with particles occurred in the field study. In this case, probably due to atmospheric deposition. The particle contamination complicated the evaluation of some of the results in the project since the intention was to study accumulation by roots from the studied ash materials, but, on the other hand, the particle contamination showed the importance of taking into account the spreading of contaminants through particles as an exposure route for grazing animals. In the field study, only Cd and Zn in aspen, willow and birch exhibited elevated levels in the leaves due to root uptake from MSWI bottom ash compared to the reference samples. In addition, elevated levels of As was observed in leaves from trees in the biofuel ash. The total content of As was similar in all studied ashes but the leachability was significantly higher in the biofuel ash. The measured concentrations in the leaves of ash lysimeters were below the tolerable daily intake (TDI) for cattle for all elements except Zn in willow, birch and aspen, where the levels were in the same range as TDI. However, the lower limit for TDI was exceeded for Zn also in some leaf samples from the reference areas. Thus, TDI for Zn seems rather low compared to concentrations that could normally occur in leaves from fast growing trees. Cultivation experiment showed that levels of Cu, Pb and Zn, and to some extent Cr and Cd, were clearly elevated in the ryegrass that grew in MSWI bottom ash. For Cu, Pb and to some extent Zn the concentrations exceeded the TDI for cattle. However, the measured concentrations were clearly affected by contamination of fine particulate MSWI bottom ash matter. This applied particularly to the grass samples from the pots with 100 % ash or reference material and not to those from with ash or reference material mixed with 50 wt% planting soil. In the grass growing in mixtures with 50 wt% MSWI bottom ash and 50 wt% plantation soil, the concentrations in the grasses were of the same magnitude as in the grasses from the reference materials, and below TDI for cattle.
Calculated accumulation factors (BAF - ratio between the concentration in the grass and the concentration in the cultivation medium) in the cultivation experiment decreased with increasing concentration in the cultivation medium. This is consistent with literature data, but is in contrast with the model used for calculating the guideline values in the Environmental Protection Agency (EPA) Handbook 2010:1 regarding recycling of waste in constructions where the BAF:s are assumed to be constant regardless of the concentration in the cultivation medium. BAF:s for grass that grew in ashes mixed with plantation soil (50 wt%) was significantly lower than those BAF:s used in the EPA s calculation model. BAF:s for grasses grown in pure ash were also smaller than the general EPA s BAF:s for most substances, even though these samples were affected by particle contamination. When comparing with the EPA guideline values in Handbook 2010:1 it is obvious that the total content of metals and metalloids in the studied, aged, ash materials are far more critical than the leachable concentrations. The reference materials also exceeded the guideline values with respect to total content for one or more substances. In summary, the study the importance of taking into account dusting and other particle spreading as an exposure route when evaluating the risks related to ash utilisation. In addition, the study showed that aged MSWI bottom ash does not give rise to significant elevated levels in leaves of shrubs and trees that self-established in such material or in grass from MSWI bottom ash mixed with plantation soil (50 wt%). Finally, the study showed that the EPA s general BAF:s for plant uptake are unsuitable when assessing risks related to ash utilization. Keywords: Ash utilization, Plant uptake, Bioaccumulation, Metal uptake
Executive summary Introduction Both at a national and international level there is a comprehensive documentation of risks associated to leaching of contaminants from the ashes, but any direct negative effects on soil environment and uptake of contaminants in plants (and thus exposure to humans and grazing animals) are poorly studied. Meanwhile, protection of the soil environment and/or consumption of plants are critical exposure routes in the Swedish Environmental Protection Agency (EPA) Handbook 2010:1 regarding recycling of waste in constructions. In the Handbook, protection of the soil environment is critical and is governing the guideline values for Cu, Cr, Ni, Pb and Zn for waste used as landfill cover above the sealing layer, and consumption of plants is critical and governing the guideline values for As and Cd. Natural background levels in soils and protection of the soil environment is critically and governing the guideline values of Pb, Hg, As, Cu, Cr, Ni and Zn when using waste in other constructions without special restrictions (a risk less than minor). The aim of this project was to study; How does the use of ash (in a long-term perspective) affect the surrounding flora and fauna with regard to the accumulation of metals in the ecosystem through plant uptake and exposure to grazing animals? Do ash material differ from soils to a large extent with respect to metal uptake and potential growth inhibitory effects in plants? If so, does the current risk assessment model for use of waste in constructions (EPA Handbook 2010:1) need to be optimized for ash materials with respect to plant uptake? Specific objectives were to; Determine the accumulation of metals in plants that self-established and has grown for several years under field-like conditions in lysimeters filled with MSWI bottom ash and compare this to the accumulation in plants grown in nearby reference areas and, finally, to relate these concentrations to tolerable daily intake (TDI) for cattle. Determine the accumulation of metals in ryegrass (Lolium perenne) from aged MSWI bottom ash (5-24 years) and aged ash (15 years) from biofuel combustion and compare this with the accumulation of metals from conventional geotechnical construction materials (crushed rock and excavated soil) in cultivation experiments and relate the metal accumulation to the total, leachable and EDTAextractable metal concentrations in the studied materials. Examine the materials potential growth inhibitory effects on the same species (Lolium perenne). Calculate accumulation factors for the uptake of metals in the grass from the studied ash materials and compare these with the accumulation factors used in the EPA Handbook 2010:1 regarding recycling of waste in constructions.
Material and methods In this project no fresh ash materials were studied, but only aged materials in which plant establishment were supposed to be possible. As reference material in the cultivation experiment alternative, noncontroversial, geotechnical construction materials were used; crushed rock and excavated soil. In addition, a conventional planting soil was used as a control in the cultivation experiment, and mixed with the studied ash and reference materials in a dilution series, in order to study growth inhibition effects. In the field study leaves from trees in the vicinity to the ash lysimeters were used as reference material for comparison of to the metal levels in the leaves from the ash lysimeters. In Table 1 the studied materials are presented and in Table 2 a summary of the experimental outline. Table 1. Name, age and origin of the studied ash and reference materials. Ash materials Tekniska Verken Törringevägen Lysimeter A Lysimeter B Material type MSWI bottom ash MSWI bottom ash MSWI bottom ash MSWI bottom ash Age Fuel Former use 5 yr Waste Landfill X GROT/RT-aska Biofuel ash 17 yr Biofuel incl impregnated wood Cultivation study 11 yr Waste Road construction X 24 yr Waste Lysimeter X X 13 yr Waste Lysimeter X X Lysimeter X X Field study Referens materials Lysimeter A-ref Soil X Lysimeter B-ref Soil X Bergkross Crushed stone X Schaktmassa Soil X Enhetsjord (control) Plantation soil X Table 2. Summary of the experimental outline of the study. Moment 1 Materials characterization Short description Analysis of solid materials with respect to total content, available content determined in batch tests at L/S 2 and after EDTA extraction). 2 Field study Field sampling and determination of uptake of metals in leaves in trees that had self-established in old lysimeters (12-24 years) filled with MSWI bottom ash and biofuel ash. For comparison, leafs and soil from the vicinity was used as reference samples. 3 Cultivation experiment growth inhibition 4 Cultivation experiment metal uptake Cultivation experiment with ryegrass at four different mixtures per material; 12.5; 25; 50 and 100 wt% (ash and reference material in relation to plantation soil (control)). Effects in terms of growth were determined for the different mixtures in comparison to the control consisting of ryegrass that grew in pure plantation soil. Determination of the uptake of metals in ryegrass from the mixtures in the cultivation experiment which contained 50% and 100% ash or reference material.
All solid materials, leachate and plant samples were analysed with respect to total content of As, Ca, Cd, Cr, Cu, K, Mg, Mo, N, Ni, P, Pb, S, Sb and Zn. The leachates and the solid materials were also analysed with respect to anions and organic matter (TOC and TIC). In addition, the solid materials were also analysed with respect to EDTA-extractable As, Cd, Cr, Cu, Mn, P, Pb, S and Zn. The elements evaluated in detail in the present study with respect to plant metal and metalloid uptake was As, Cd, Cr, Cu, Pb and Zn. Results and discussion Characterization of the materials The results from the characterization of the materials showed that the studied metals and metalloids (As, Cd, Cr, Cu, Pb and Zn) in the ash materials greatly exceeded the guideline values in the EPA Handbook 2010:1 with respect to total content for both a risk less than minor and for the use of waste as landfill cover above the sealing layer. Also the reference materials exceeded the guideline values for a risk less than minor with respect to one or a couple of elements. In the ash leachates the guideline values was exceeded in some samples with respect to As, Cd, Cu and Pb, but not more than a factor 2-3. In this study the materials were leached at L/S 2 and the guideline values refer to L/S 10 and if leaching of the materials are done at this L/S ratio (L/S 10) it is possible that the guideline values would not be exceeded in any of the ash materials. In conclusion, when comparing with the EPA Handbook 2010:1, it is obvious that the total content of the studied metals and metalloids are much more critical than the leachable concentrations from the ash materials. Field study In one of the sampling areas in the field study there were indications that the analysed leaves were contaminated with particles, probably due to atmospheric deposition in the area which is situated close to a waste treatment plant where there is a lot of heavy traffic as well as a waste incineration plant. Evaluation of field data from this site (Lysimeter A) is thus limited. The results from the other MSWI bottom ash lysimeter (Lysimeter B) showed that the concentration of Cd and Zn were slightly higher in leaves in certain trees and shrubs that grew in MSWI bottom ash than in the in reference leaves from trees grown in vicinity of the ash lysimeter. However, for As, Cr, Cu and Pb the concentrations in the leaves from the MSWI bottom ash lysimeter were similar to the reference samples from trees in the vicinity. In leaves from the biofuel ash lysimeter, concentrations higher than in the reference leaves were observed only for As. The concentrations in the leaves from the MSWI bottom ash and biofuel ash were below the tolerable daily intake (TDI) for cattle in all samples except for Zn in willow, birch and aspen. TDI for Zn is 300-1000 mg/kg and the concentration in the leaves in willow, birch and aspen were between 340-800 mg/kg, thus exceeding the lower, but not the upper TDI-value. Uptake of Zn could thus theoretically constitute a risk to some sensitive grazing animals if these tree species are established in ash constructions. However, TDI for Zn was exceeded also in the leaves from willow and aspen in two of the reference areas in the field study (approximately 400 mg/kg), although the Zn-concentration in the soil in these locations were much lower than in the ash materials. Cultivation experiment growth inhibition Due to poor growth in the control medium the growth inhibition could not be evaluated as planned and the results from this part of the study is thus presented in an appendix (A3).
Cultivation experiment plant metal an metalloid uptake There are clear indications that several of the grass samples from the cultivation experiment were contaminated with particulate material in the chemical analysis. These particles, especially if they are fine particulate MSWI bottom ash with heavy metal concentrations in the range of 1000 mg/kg, may have had a major impact on the measured concentrations in the grass samples, and it is therefore difficult to evaluate differences in the metal uptake from the roots from the studied materials. This applied particularly to the grass samples from the pots with 100 % ash or reference material and not to those from with ash or reference material mixed with 50 wt% planting soil. The results from the cultivation experiment showed that the grass that grew in MSWI bottom ash contained much higher concentrations of some heavy metals than the grass that grew in reference materials, crushed rock and excavated soil. This was true especially for Cu, Pb and Zn, but to some extent also for Cr and Cd. However, as mentioned above, assumed particle contamination makes it difficult to say how much of the elevated concentrations in the grass from MSWI bottom ash is due to root uptake from the materials and how much is caused by fine particulate slag particles contaminating the grass samples through dusting, splashing, or in connection with the sampling and thus affected the chemical analysis. The metal concentrations in the grass from the treatments with 50 wt% planting soil and 50 wt% MSWI bottom ash were much lower than in the 100% treatments, and in the same order of magnitude, as in the grass from the 50 % treatments with reference materials. The concentrations of Cd, Cr, Cu, Pb and Zn in the grass from the biofuel ash were about the same as, or lower than, the concentrations in the reference materials. The concentrations in grass from the 50 % treatments were below TDI for cattle for all studied metals, both in the ash and reference materials. Cu, Pb, and, in some samples, Zn exceeded TDI in grasses that grew in 100 % MSWI. However, this is assumed, as mentioned above, to be caused not only by root uptake but also by to particle contamination. Even though particle contamination hampered the evaluation of data, the results from this study show the importance of taking into account dusting and other particle spreading when risks associated with ash utilization is assessed since the particles that contaminated the analysis in this study most likely would have been accessible also to grazing animals. Accumulation factors Calculated accumulation factors (ratio between concentration in grass and concentration in the cultivation medium) for the studied ash materials was in the 50 % treatments about 10 times lower for all metals except Cr than the general accumulation factors used when calculating the exposure route consumption of plants in the EPA Handbook 2010:1 regarding recycling of waste in constructions. For most metals (except Cr and Pb) the accumulation factors were lower than in the EPA Handbook 2010:1 also in the 100 % ash treatments, even if these were affected by particle contamination.
Conclusion In conclusion, the results from this study indicates that aged MSWI bottom ash used mixed with planting soil (here 50 wt%), e.g. in landfill cover purposes, do not give rise to significant elevated metal levels in ryegrass during one growing season compared to conventional construction materials (here excavated soil and crushed stone). In addition, concentrations in leaves of shrubs and trees that selfestablished and grew in aged MSWI bottom ash where below TDI for cattle of all studied metals except Zn in aspen, birch and willow which were above that lower, but not upper, TDI value. The study also shows the importance of taking into account dusting and other particle spreading as an exposure route when evaluating the risks related to ash utilisation. Minimization of particle spreading should thus be an important component when designing risk mitigation measures if ashes are used in geotechnical constructions. Finally, the study also shows that the general accumulation factors used in EPA Handbook 2010:1 would overestimate the plant uptake of all studied metals and metalloids except Cr from the studied ash materials to grass and these accumulation factors are thus not suitable when assessing risks related to ash utilization.
INNEHÅLLSFÖRTECKNING 1 Inledning 1 1.1 Bakgrund 1 1.2 Biologiska långtidsmiljöeffekter från vägar med slaggrusinnehåll (Värmeforsk projekt Q9-704) 3 1.2.1 Slutsatser internationella studier 4 1.3 Problembeskrivning 4 1.4 Målsättningar 5 2 Material och metod 6 2.1 Experimentell omfattning 6 2.2 Studerade material 7 2.3 Provtagning fasta material 9 2.3.1 Provhantering 9 2.4 Karakterisering fasta material 9 2.4.1 Kemiska analyser fasta material 9 2.4.2 Laktester 10 2.5 Fältstudie provtagning av växtprover 11 2.6 Odlingsförsök 13 2.6.1 Försöksuppställning 13 2.6.2 Mätning och skörd 15 2.6.3 Kemisk analys av växtprover 15 2.7 Kvalitetskontroll 15 2.8 Beräkningar 16 2.8.1 Statistisk bearbetning 16 2.8.2 Ackumuleringsfaktorer 16 3 Resultat och diskussion 17 3.1 Partikelkontaminering av växtprover 17 3.2 Karakterisering av materialen 21 3.2.1 Innehåll och utlakning av metaller 23 3.3 Fältstudie metall- och metalloidackumulering 28 3.3.1 Uppmätta halter i blad 28 3.3.2 Risker för betande djur 31 3.4 Odlingsförsök 32 3.4.1 Upptag av metaller i odlingsförsök 32 3.4.2 Risk för betande djur 36 3.5 Ackumuleringsfaktorer 36 3.6 Påverkan av provtagningssäsong på halt i blad 42 4 Slutsatser 45 5 Rekommendationer och användning 46 6 Förslag till fortsatt forskningsarbete 47 7 Litteraturreferenser 48 Bilagor Provtagning av askor och referensmaterial Tillväxt av engelskt rajgräs i odlingsstudien Statistiska resultat Halt i gräs i relation till lakbar och EDTA-extraherbar halt
1 INLEDNING 1.1 Bakgrund Förbränning av biobränslen och avfall har ökat mycket de senaste 30 åren och därmed även produktionen av förbränningsaskor. Det finns föreskrivna krav i svensk lagstiftning på att askor som uppstår efter förbränning ska undersökas och behandlas så att en lämplig återvinning gynnas [1][2]. Dessutom fungerar deponiskatten [3] som ett kraftigt incitament för att undvika deponering av askor. Hur återvinning av askor går till rent praktiskt beror på askans egenskaper och på praktiska och ekonomiska faktorer. Det finns även ett antal frågetecken kring utformning av relevanta bedömningssystem för bestämning av de risker askor kan utgöra i de fall de nyttiggörs i samhället. Askor från förbränning av biobränslen kan till exempel återföras till skogsmark, något som Skogsstyrelsen ställer sig positiv till och gett ut rekommendationer kring [4]. Askor som inte lämpar sig för askåterföring till skogsmark kan vara lämpliga att använda i geotekniska anläggningar och konstruktioner som till exempel banvallar, vägar, asfalterade ytor, deponitäckningar och vid stabilisering av jord. Ur resurshushållningsperspektiv kan betydande besparingar av naturresurser göras vid sådan användning [5]. Användning av askor i anläggningsändamål ligger i linje med de övergripande miljöpolitiska målsättningarna för ekologisk hållbarhet: att effektivisera användningen av naturresurser och att hushålla med icke förnybara resurser. Samtidigt kan de miljömässiga effekterna av användning av askor i anläggningsändamål stå i kontrast mot det övergripande målet för ekologisk hållbarhet som gäller skyddet av miljön, och olika miljökvalitetsmål såsom grundvatten av god kvalitet och en giftfri miljö. Vid användning av aska i en konstruktion måste därför en avvägning göras mot de risker som innehållet av föroreningar i askan kan utgöra. Både nationell och internationellt finns en mycket omfattande dokumentation avseende spridning och risker genom utlakning av föroreningar från askor men eventuella direkta negativa effekter på markmiljö och upptag av föroreningar i växter (och därmed exponering för människor och betande djur) är dåligt undersökt. Naturvårdsverkets har tagit fram ett förslag till kriterier för bedömning av risken vid användning av avfall i anläggningsarbeten som omfattar ett flertal exponeringsvägar inklusive skydd av markmiljö och konsumtion av växter vid direkt exponering; Handbok 2010:1 Återvinning av avfall i anläggningsarbeten [6]. Vid användning av avfall för deponitäckning ovan tätskiktet är exponeringsvägarna skydd för markmiljö kritiskt och styrande för tillåten halt av Cu, Cr, Ni Pb och Zn samt konsumtion av växter kritiskt och styrande för As och Cd. Vid användning i andra geotekniska konstruktioner är naturliga bakgrundshalter i mark och skydd för markmiljö kritiskt och styrande för tillåten halt av Pb, Hg, As, Cu, Cr, Ni och Zn för att användning skall kunna ske utan anmälnings- och tillståndsplikt (mindre än ringa risk). Den modell som ligger till grund för beräkning av halter för skydd av markmiljö och intag av växter i Naturvårdsverkets handbok är den som används vid bestämning av riktvärden för förorenad mark [7]. 1
För skydd av markmiljön ställs mycket ambitiösa krav där <5 % reduktion av arter/processer accepteras i material för geotekniska anläggningar och <25 % reduktion av arter/processer i material för deponitäckning. De flesta geotekniska anläggningar och anläggningsmaterial har svårt att uppfylla en sådan kravnivå eftersom de är olämpliga för organismer av fysiska skäl samtidigt som det av tekniska skäl kan vara önskvärt med en låg biologisk aktivitet. För deponitäckningar har till exempel olika typer av material och konstruktioner undersökts som syftar till att missgynna att växterrötter tränger ner i deponitäckningen [8]. För upptag i växter utgår ovan nämnda modell från empiriska ackumuleringsfaktorer för olika grönsaker i jord där en generell faktor viktats med hänsyn taget till hur mycket olika typer av grönsaker som människor generellt konsumerar. Ackumuleringsfaktorer för ämnen varierar mycket, över flera tiopotenser, mellan växtarter, växtdelar och växtsubstratets sammansättning och kvalitet. Det är därför oklart om de generella ackumuleringsfaktorer i Naturvårdsverkets Handbok 2010:1 är tillämpliga för askor och för djur som vistas och söker föda i anslutning till geotekniska konstruktioner. I bilaga 2 till Naturvårdsverkets Handbok 2010:1 konstateras att kraven på skydd av miljön varierar beroende på konstruktionen. Det är inte alltid riskerna i konstruktionen som bör vara styrande vid miljöbedömningen utan det kan även vara risker som uppkommer i konstruktionens omgivning eller för djur som vistas och söker föda där. Växtetablering och biotillgänglighet av föroreningar för växter är en viktig faktor som styr riskerna i dessa fall och är särskilt aktuellt vid eventuell deponitäckning med aska och i de fall då askmaterial lämnas kvar eller sprids till omgivningen efter att en geoteknisk konstruktion tagits ur drift. Askors egenskaper kan skilja sig mycket från jordars egenskaper med avseende på mobilitet och tillgänglighet av föroreningar. För att utvärdera rimligheten i antagandena gällande upptag i växter i Handbok 2010:1 finns därför ett behov av empirisk försöksdata för upptag i växter från askmaterial, vilket avses att genereras i föreliggande studie. Bestämning av upptag av föroreningar i växter från askor är av vikt både för att kunna göra en allmän farlighetsbedömning av materialet samt för att möjliggöra bedömning av materialets lämplighet som deponitäckningsmaterial ovan tätskikt (där en direkt kontakt med vegetation är att vänta) eller möjlighet att bedöma riskerna med att lämna kvar ett askmaterial i en konstruktion efter det att denna tagits ur bruk då exponeringsvägar kan förändras och etablering av vegetation kan vara möjlig. Det är även angeläget att empiriska försöksdata för askmaterial avseende eventuella tillväxthämmande effekter genereras. Om växtetablering på en sluttäckt deponi försvåras av ett konstruktionsmaterial kan detta påverka miljöriskerna kopplat till hela konstruktionen genom en högre infiltration samt en ökad risk för erosion, skred och damning. Referensmaterial vid bedömning av återvinning av askor bör inte vara ostörd naturlig mark, utan det material som normalt skulle ha använts i anläggningen om man inte hade använt avfall (här aska); t.ex. krossberg eller makadam om anläggningen avser konstruktion av vägar eller schaktmassor och planteringsjord för täckning av deponier. I en tidigare studie utförd på GROT/RT-aska [9] kunde det konstateras att metallhalterna, med undantag för Sb och As, i växter som växt i GROT/RT-aska var jämförbara med halterna i växter som växt i konventionellt byggmaterial (bergkross) trots att totalhalterna var betydligt högre i GROT/RT-askan. Ackumuleringsfaktorerna för växterna som växt i aska var med andra ord lägre än för växterna som växt i bergkross. Vidare visade studien att metallhalterna i betbara delar av de undersökta växterna var under tolererbart dagligt intag för boskap med undantag för Zn i Salix (som överskreds i växter som växte både i GROT/RT-aska och i bergkross). Motsvarande data saknas för bottenaska från avfallsförbränning. 2
1.2 Litteraturstudie av biologiska långtidsmiljöeffekter från vägar med slaggrusinnehåll (Värmeforsk projekt Q9-704) Det är viktigt för den fortsätta användningen av aska i vägbyggnationer att de långsiktiga effekterna inte leder till negativ miljöpåverkan och strider mot miljömål och/eller vattendirektivet. I länder i Europa har man under lång tid använt bottenaska i vägbyggnationer och har effektiva system för att miljögarantera sådan användning. Projekt Q9-704 hade därför som syfte att göra en internationell översikt över vilka undersökningar som finns av de långsiktiga direkta miljöeffekterna av vägbygge där slaggrus används som vägmaterial i Europa. På grund av ekonomiska begränsningar har endast de mest relevanta publikationerna tagits med i rapporten. I ett experiment i Spanien jämfördes utlakning av bottenaska från avfallsförbränning mellan två utlakningstest på laboratoriet (NEN 7341 [10] och EN 12457 [11][12]) med fältmätningar från en 15 månader gammal väg (200 m lång) med obundna lager [13]. Resultaten visade att utlakning från test på laboratoriet överensstämde ganska väl med utlakningen uppmätt i fält. Författarna påpekar dock att deras resultat endast är säkra för kort eller mellantidsperspektiv (några år) ifall bottenaska används i en obunden väg under förhållanden med högre vatteninströmning/infiltration. Hjelmar et al. (2007) [14] har utfört test på infiltration och utlakning från ett 27 månaders experiment med 3 olika bottenaskor i 6 olika testområden om 100-200 m2 och jämfört fältresultat med kolumntest på laboratoriet. Resultaten visar att ph skiljer sig markant, så att vägkonstruktionerna har lägre ph än vad som visas i kolumntesten. Utlakning av olika salter såsom ex klorid stämmer bra överens mellan fält och laboratorietest när man jämför L/S ( liquid to solid ratio ), medan det däremot skiljer sig markant när det gäller ph-känsliga ämnen. Studien visar att utlakningen från vägkonstruktionen i fält klassar bottenaskorna som klass 3 i det danska klassificeringssystemet [15] och de har därför relativt restriktiva användningsmöjligheter. Dessutom visar utlakningstesten att ingen av bottenaskorna uppfyller de nya EU reglerna om utlakningsgränser för att kunna deponeras som avfall vid deponi för inert avfall [16]. I Frankrike undersökte François & Pierson (2009) [17] en 23 år gammal väg som byggdes med bottanaska och flygaska genom att analysera resterna i vägen, jorden bredvid och under vägen samt utlakningsvattnet. Efter 23 år har askan fortfarande högt ph och höga halter Al som läcker ut. Vissa egenskaper, såsom hög alkalinitet och Na, beror troligtvis på en hög andel flygaska i askan. Läckage av spårelement från materialet är relativt låg och jämförbar åldrad bottenaska. Förhöjda halter av Cd, Cr, Cu och Ni kan konstateras i jorden men är inte högre än gränsvärdena (DSPA). Den underliggande jorden och jorden som ligger närmare mot referensstället visar förhöjda halter av K och Na, antagligen beroende på influens från rester av bottenaskan. Vägens utformning och status har tyvärr gett upphov till en viss oönskad inläckage av regnvatten vilket medför att vatten som perkolerar ger sämre vattenkvalité i form av förhöjda halter av ph, K, Na, Cl, F, As och Cu (testat på labb) och hamnar över åtgärdande nivåerna enligt Dutch Soil Protection Act [18] för Cu, Ni och Pb. Vatten från vägkanten är nedströms av ganska dålig kvalité med hänseende på Na, Cl och K. De höga halterna av Cl medför att vattnet inte lämpar sig för att rinna direkt ut i vattendrag. I en 10 årig vägkonstruktion innehållande bottenaska, i Hérouville, Frankrike gjordes mätningar på utlakning och visade att ph, Ca, Na, Cl, Al och tungmetaller sjönk snabbt under de två första åren för att hamna på en miniminivå [19]. En motsatt trend syntes för SO 4. I en jämförande undersökning mellan liknande vägar (inkluderande bottenaska) i Dåva (efter 6 år) och återigen Hérouville i Frankrike (efter 10 år) fann de Windt m.fl. (2011) [20] baserat på batch-tests att ph och koncentrationen av de flesta ämnen sjönk mest under de två första åren och sedan var på en miniminivå liksom i den tidigare studien men att denna nedåtgående trend var sämre synlig i Dåva. 3
1.2.1 Slutsatser internationella studier Det finns relativt många undersökningar gjorda på egenskaperna av bottenaska (t.ex. [21]) och dess utlakningsegenskaper ([22][23][24][25][26][27]) i olika tidsperspektiv ([28][29][30]) samt livscykelanalyser gjorda över användning av bottenaska i vägkonstruktioner ([31][32][33][34]). När det gäller långtidseffekter av miljöegenskaper från bottenaska som används i vägkonstruktioner ger de föreliggande studierna olika resultat. Detta beror antagligen till stor del på att bottenaskan som används i konstruktionen har olika egenskaper (exempelvis från olika avfallsförbränningsanläggningar med olika efterbehandlingstid) samt att vägkonstruktionerna skiljer sig åt i design/geometri eller andra egenskaper som direkt påverkar utlakningsresultaten, t.ex. det underliggande materialet har olika geokemisk påverkan, eller vattengenomsläpplighet är annorlunda. Utredaren föreslår därför, att för att möjliggöra förbättrade jämförelser på en Europeisk nivå, att det genomförs en kontrollerad studie där faktorer som i ovan nämnda studier inverkar med osäkerhet på resultaten kunde hållas konstanta. Studien kunde exempelvis innehålla bottenaska med lika egenskaper och samma efterbehandlingstid. Vägkonstruktionen skulle byggas på samma vis utan att variation i vägdesign eller att det underliggande materialet inverkar på slutresultaten. Genom att genomföra kontrollerade experiment inom olika geografiska områden kan man sedan jämföra resultaten och deras beroende av geografiska skillnader som exempelvis temperatur och nederbörd,. I senare studier kunde man inom samma område variera exempelvis vägdesign eller hydrologiska förhållande medan de övriga egenskaperna hålls konstanta. På liknande sätt bör det vara möjligt att konstruera kontrollerade förhållanden med flera identiska vägkonstruktioner i Sverige som innehåller bottenaska med olika egenskaper för att kunna utvärdera skillnader förutsättningar för utlakning inom landet. Detta skulle kunna ge en god kunskapsbas om vilka egenskaper som inverkar på långtidsmiljöeffekterna, såsom vägkonstruktionen, askorna, geologi samt hur mycket geografiska och klimatologiska faktorer påverkar. På så vis skulle man kunna ta fram detaljerad kunskap om hur man kan undvika att få några negativa miljöeffekter från användning av bottenaska i vägkonstruktioner. 1.3 Fältförsök av ackumulering av metaller i vegetation på geotekniska askkonsrtuktioner (Q9-745) För att värdera risker vid användning av askor som deponitäckningsmaterial ovan tätskikt eller i geotekniska konstruktioner där materialet lämnas kvar efter att konstruktionen tagits ur drift krävs tillförlitlig bakgrundsdata. Detta saknas till viss del för askor i dagsläget, bland annat rörande effekter på markmiljön och på växter. Vid bristande dataunderlag är det möjligt att riskbedömningen blir alltför konservativ, vilket leder till stora kostnader för omhändertagande av avfall för samhället, eller att negativa miljöeffekter underskattas. Det är av stor nytta för samhället att risk- och/eller farobedömningar är så precisa som möjligt så att omhändertagandet av avfall kan göras på bästa möjliga sätt. 4
1.4 Målsättningar Syftet med föreliggande studie är att komplettera dataunderlaget som behövs för att göra en samlad riskbedömning för askor (slaggrus från avfallsförbränning och GROT/RT-aska från biobränsleförbränning) då dessa används som geotekniska konstruktionsmaterial eller för täckning av deponier. De övergripande frågeställningar i studien var: Hur påverkar användning av askor (i ett långtidsperspektiv) omgivande djur- och växtliv med avseende på ackumulation av metaller i ekosystem via växtupptag och exponering för betande djur? Skiljer sig askmaterial kraftigt från jordar med avseende på metallupptag och eventuella tillväxthämmande effekter i växter? Behöver i sådana fall den nuvarande riskbedömningsmodellen för användning av avfall i anläggningar (Naturvårdsverkets Handbok 2010:1) optimeras för askor med avseende på upptag i växter? Specifika målsättningar var att: (i) Bestämma ackumulationen av metaller hos växter som självetablerat och växt under ett flertal år under fältlika förhållanden (12-24 år) i lysimetrar fyllda med slaggrus från avfallsförbränning och jämföra denna med ackumulationen i växter som växt i närliggande referensområden samt, slutligen, relatera dessa halter till tolererbart dagligt intag (TDI) för boskap. (ii) Bestämma ackumulationen av metaller i engelskt rajgräs från åldrade slaggrus från avfallsförbränning (5-24 år) och åldrad GROT/RT-aska från biobränsleförbränning (15 år) och jämföra denna med ackumulationen från vanliga geotekniska konstruktionsmaterial (bergkross och schaktmassa) i odlingsförsök, samt relatera ackumulationen till materialens totala, lakbara och EDTA-extraherbara halter. (iii) Undersöka materialens eventuella tillväxthämmande effekter på samma art (engelskt rajgräs). (iv) Beräkna ackumuleringsfaktorer för upptaget av metaller i gräs från de studerade slaggrusen och GROT/RT-askan och jämföra dessa med de ackumuleringsfaktorer som använts i Naturvårdsverkets Handbok 2010:1 om återvinning av avfall i anläggningsarbeten. En sekundär målsättning var att följa upp ett frågetecken från Värmeforsk rapport 1108 [9] om huruvida provtagningstillfälle har någon betydelse vid bestämning av metallhalten i blad. I Värmeforsk rapport 1108 insamlades bladprover för analys från en lysimeter fylld med GROT/RT-aska i slutet av växtsäsongen och det fanns då en ovisshet kring om detta påverkar den uppmätta halten i bladen och i såna fall på vilket sätt. Fanns det en risk att halterna, och därmed risken för betande djur, underskattades? För att undersöka detta vidare gjordes i föreliggande studie kompletterande provtagningar och analyser av blad från samma lysimeter vid två olika tillfällen; i mitten och i slutet av växtsäsongen. 5
2 Material och metod 2.1 Experimentell omfattning I föreliggande studie har upptag av metaller i vegetation som växt i olika förbränningsaskor (slaggrus från avfallsförbränning och aska från GROT- och returträförbränning) och referensmaterial studerats. Växtupptaget av metaller har studerats dels i en fältstudie där de studerade växterna har självetablerats och växt under lång tid i de undersökta materialen och dels i en odlingsstudie där engelskt rajgräs odlats i krukor med de undersökta materialen under kortare tid men under mer kontrollerade, men fältlika, former. I odlingsstudien dokumenterades även hämmande effekter på gräsets tillväxt relaterat till en kontrolljord. Om giftiga metaller tas upp och allokeras till betbara delar av växter kan de utgöra en risk för herbivorer. För att göra en enkel bedömning av risken för betande djur som konsumerar växter som etablerats i geotekniska askkonstruktioner har metallhalterna i de analyserade växterna relaterats till tolererbart dagligt intag för boskap (TDI). TDI är ett konservativt mått som anger den halt i foder som när det konsumeras dagligen, under en definierad tidsperiod, inte kommer att påverka djurets hälsa negativt [35]. TDI-värden för vilda betande djur hade speglat en verklig situation bättre då det är mer troligt att vilda djur än boskap som söker föda på en sluttäckt deponi eller i anslutning till geotekniska konstruktioner. Tarmomsättningen, och känsligheten för olika ämnen, kan skilja mellan arter, men några TDI-värden för vilda djur hittades ej i studien, och därför valdes TDI för boskap som jämförvärde. Slutligen har ackumuleringsfaktorer (definierades som kvoten mellan halt i växtdel och halt i substrat) beräknats utifrån analyseresultaten från odlingsförsöket. Dessa har sedan jämförts med de generella ackumuleringsfaktorer som används i Naturvårdsverkets handbok 2010:1 om Återvinning av avfall i anläggningsarbeten. Studiens olika experimentella moment sammanfattas i kortfattat i Tabell 1. 6
Tabell 1. Kortfattad beskrivning av studiens olika experimentella moment. Table 1. Brief description of the different experimental parts of the study. Moment Kortfattad beskrivning Detaljerad beskrivning 1 Materialkarakterisering Analys av fasta material med avseende på totalhalt (efter Avsnitt 2.4 syrauppslutning), lakbar halt i skaktest vid L/S 2 samt lätt- tillgänglig halt uppskattat med EDTA-extraktion. 2 Fältstudie Fältprovtagning samt bestämning av upptag av metaller i blad i träd som självetablerats i äldre lysimetrar (12-24 år) fyllda med slaggrus från avfallsförbränning och GROT/RT-aska från biobränsleförbränning. Som referens användes blad- och jordprover tagna från närområdet kring lysimetrarna. Avsnitt 2.5 3 Odlingsstudie - tillväxthämning 4 Odlingsstudie - upptag Odlingsstudie med engelskt rajgräs på fyra olika blandningar per material; 12,5, 25, 50 och 100 viktprocent (aska respektive referensmaterial i förhållande till en enhetsjord). Eventuella tillväxthämmande effekter bestäms för de olika blandningarna i förhållande till en kontroll bestående av rajgräs som växt i enbart enhetsjord. Bestämning av upptaget av metaller och metalloider i engelskt rajgräs från blandningarna i odlingsstudien som innehåller 50 % och 100 % aska eller referensmaterial. Avsnitt 2.6 Avsnitt 2.6 2.2 Studerade material Etablering av vegetation i geotekniska askkonstruktioner kan tänkas ske först efter att konstruktionen tagits ur bruk och efter att eventuellt asfaltlager avlägsnats eller spruckit upp alternativt direkt i materialet om detta används vid deponitäckning ovan tätskiktet. Askmaterial har normalt hög konduktivitet och högt ph vilket gör det svårt för många växter att etablera sig där. Med tiden sjunker dock ph och saliniteten i askmaterialet och en mer omfattande etablering av växter är möjlig. I detta projekt har inga färska askor studerats, utan enbart åldrade askor i vilka växtetablering förmodas vara möjlig. Askorna hade antingen använts som konstruktionsmaterial eller exponerats för väder och vind under en längre tid i olika lysimeterstudier och kan tänkas representera kvarlämnade askmaterial från geotekniska konstruktioner som tagits ur bruk eller tänkbara deponitäckningsmaterial. De askor som studeras i projektet är bottenaskor och används framförallt som ersättning för krossmaterial i anläggningar. Växtetablering i anläggningar med härdade askor kan vara annorlunda, men har inte studerats inom ramen för detta projekt. Som referensmaterial, för jämförelse med resultaten från odlingsförsöken med askor, valdes material som normalt används till geotekniska anläggningar; ett bergkross (används bl.a. för konstruktion av vägar) och en schaktmassa (används bl.a. vid täckning av deponier). I Tabell 2 visas en sammanställning av de studerade materialen samt vilka som använts i odlings- respektive fältstudien. I rapporten benämns för enkelhets skull alla bottenaskor från avfallsförbränning som slaggrus. Alla studerade avfallsaskor var emellertid inte per definition slaggrus, d.v.s. större föremål samt metallrester hade inte sorterats bort och materialet siktats av verksamhetsutövaren. I studien siktades emellertid alla material innan provning. 7
Tabell 2. Benämning, ålder och ursprung för de studerade ask- och referensmaterialen. Table 2. Name, age and origin of the studied ash and reference materials. Materialtyp Askor Tekniska Verken Slaggrus 5 år Avfall Deponiupplag Törringevägen Slaggrus 11 år Avfall Vägkonstruktion Lysimeter A (Från lysimeter på Spillepengen) Lysimeter B (Från lysimeter på Linköpings reningsverk) Slaggrus 24 år Avfall Lysimeterstudie Slaggrus 13 år Avfall Lysimeterstudie GROT/RT-aska Vedaska 17 år Grenar och toppar (GROT) samt impregnerat returträ (RT) Ålder Bränsle Tidigare användning Odlingsstudie X X X X X Fältstudie X X X Lysimeterstudie Referensmaterial Lysimeter A-ref Jord X Lysimeter B-ref Jord X Bergkross Krossmaterial X Schaktmassa Jord X Enhetsjord (kontroll) Jord X De studerade materialen och provtagning av dessa beskrivs mer utförligt i bilaga A.1 och A.2. Poängteras bör att slaggruset från Lysimeter A är blandad med cyklonflygaska. Blandning av slaggrus och flygaska görs inte nu för tiden och detta slaggrus är därför inte jämförbar med de som produceras i nuläget. Vidare bör det poängteras att GROT/RT-askan härstammar från förbränning av både biobränsle (grenar och toppar, GROT) och returträ (RT). Tidigare har konstaterats att askan innehöll förhöjda halter av Sb [9]. Det kan även konstateras att schaktmassan innehöll en viss andel lera. Enhetsjorden - kontrollmaterial i odlingsstudien - var en köpt planteringsjord vilket är ett material som valts i andra liknande studier [36] och efterliknar realistiska fältlika förhållanden. De studerade materialen blandades med enhetsjorden i olika mängder så att en koncentrationsgradient erhölls för varje material (se vidare avsnitt 2.6). 8