C'Tll-HF-2!) Maj 11)77. av impre^nttin^.smedels inträng- ' i trii med aktivering.sanalys. av Stefan llirschhurn (iudmar Cirosshög

C'Tll-HF-2!) Maj 11)77 av impre^nttin^.smedels inträng- ' i trii med aktivering.sanalys. av Stefan llirschhurn (iudmar Cirosshög

Undersökning av impregneringsmedels inträngning i trä med aktiveringsanalys. Uppdragsgivare: Westcoast- Alaforsverken AB Alalors Fabriker Box 72 44042 Alafors Referens: Direktör Rolf Hansen Civilingenjör Folke Edler Matplats: Institutionen för reaktorfysik Chalmers tekniska högskola Fack 402 20 '," iv borg 5 Rcfe?.^. Docent Gudmar Grosshög Civilingenjör Stefan Hirschberg San s.uifattning. Me > mträngningsdjupet för impregneringsvätskan 1C02 MV i en provstav av trä har i stämts till 1,4 ±0,2 mm. Mätningen har genomförts med aktiveringsanalys. Indil itoriimnen har varit tenn och klor. Mätningarna har utförts med reaktionen 3j Cl ( n,2n ) 34m Cl T - 32,2 min, E - 146 kev i klor och reaktionen 2 124 123 m T - 40,1 min, E HiO kev Sn ( n, 2n ) Sn 1_ i tenn. Gammaencrgier och halveringstider är alltför lika för att reaktionerna 1 7 skall kunna separeras med den utnyttjade instrumenteringen ( 2 -~- " x 1 " 4 8 Bestrålningen utfördes med 14 MeV neutroner från en 150 kev neutrongenerator. J

1. Ända mal. Avsikten med arbetet har varit att undersöka förutsättningarna lör aktiveringsanalys vid bestämning av impregneringsmedels inträgning i virke. I en tidigare förundersökning har konstaterats att förutsättningarna finns för att använda 0,f> MeV gammastrålning med en halveringstid pä c:a 10 minuter. I förundersökningen användes emellertid en enkanalsanalysator och spektralfördelningen kunde ej analyseras. Föreliggande arbete har omfattat området 50 kev till I MeV i energi och cirka 1 timme i tid efter bestrålning. Analysen har möjliggjorts genom en provisorisk sammankoppling av den tidigare n-ir.-.nda enkanalsanalysatorn och institutionens datoriserade mätsystem. Utöver att genomföra en mätning enligt uppdragsgivarens önskemal har avsikten med arbetet varit att samla erfarenhet för framtida aktiveringsmätningar vid institutionen. 2. Aktiveringsanalys. Vid aktiveringsanalys bestrålas provet under viss tid med neutroner. Genom neutroninducerade kärnreaktioner blir härvid vissa ämnen radioaktiva. Dessa sönderfaller ofta under utsändning av gammastrålning. Denna har en eller flera bestämda energier, som är karakteristiska för det bildade ämnet. Gammastrålningens energi lean därför användas för identifikation av det ursprungliga ämnet. Till hjälp för identifikation, liar man även halveringstiden, den tid det tar för ett radioaktivt ämne att minska till hälften, samt reaktionens känslighet. Efter identifikation kan gammastrålningens intensitet utnyttjas för att bestämma relativa förekomsten av det ursprungliga ämnet. Detta arbete har uppdelats i två delar: a) Sökning efter lämplig indikator, b) mätning av relativ förekomst av indikator i provstav. Kraven pä en indikator är att reaktionen ur tillräckligt känslig, att det bildade ämnet har en Uimplig halveringstid samt att gaminastraliiingen kan skiljas frän den strålning som bildas av övriga i proven ingående ämnen. Denna separering är lättast genomförbar om indikatorämnet har en ;rammastrålning med en energi som är unik i sammanhanget. I detta fall innebär detta att vi i impregneringsm ed let.söker finna p'igon gammaencrgi som ej finns i trä.

Det är i och tör sig inte nödvändigt att veta vilket ämne som är indikator, för att kunna genomföra del b. Precision och säkerhet ökar emellertid om man kan utnyttja kända värden pti halveringstider och gammaenergier. 3. Prover. Uppdragsgivaren har ställt till förfogande impregneringsvätskan 1002 MV, dess komponenter ( tabell 1 ) samt en provstav. Den senare hade genomskärningen 32x44 mm och var utskuren så att bade kärnträ och mantelträ förekom i staven. Den hade av uppdragsgivaren delats i tvä delar varav den ena hade impregnerats genom doppning i impregneringsvätskan. Inträngning av impregnering genom stavens ändytor hadt förhindrats. Vid institutionen togs provbitar från såväl den impregnerade som den obehandlade delen av staven. Provernas längd i fiberriktningen var 55 mm och deras bredd 24 mm. Proverna togs centralt i staven för att undvika inverkan av sidoytoma. Proverna delades i en fräs till skivor. Förflyttningen mellan varje skär var 1,5 mm.»sågbladets tjocklek var 0,5 mm, vilket gav en provtjocklek på c:a 1 mm. På grund av bladets benägenhet att följa fibrerna blev yttersta skiktet tunnare än de övriga. Provernas beteckning och läge i provstaven framgår av tigur 1. 4. Mätutrustning. Proverna bestrålades med 14 MeV neutroner från institutionens 150 kev neutrongenerator. Ett target förbrukades under mätserien. Vid mätning på träproven användes hallens neutronmonitor för bestämning av relativa mängden neutroner. Neutronintensiteten mättes som funktion av bestrålningstiden. Vid beräkning av normeringsfaktorer kunde därför hänsyn tagas till avklingningen av det aktuella ämnet under såväl aktiveringstid som tiden fram till början av aktivitetsrik'tningen. Gammastrålningen uppmättes med en Nal ('Ti)halkristall med dimensionerna 1 7 -T " x!" " or att fa bättre energi upplösning hade det varit önskvärt att an- 4 o vända en GeLi detektor. R; men för arbetet gav emellertid ej utrymme för några nyanskaffningar. Såväl neutronmonitor som Nal kristall kopplades till institutionens mätdator, vilken styrde miitförloppet samt lagrade upp mätdata. Anslutningen mellan förförstärkaren och mätutrustningen var provisorisk. Viss distorsion av.ubbmfei

spektrumupptagningarna kunde iakttagas. Anpassningen förbättrades vid mätningarna med träprover. En programserie ( AC ) för datorn har skrivits för denna mätning. 5. Mätmetod i k. Provet bestrålades under cirka 5 minuter med 14 MeV neutroner varefter det flyttades till gammadetektorn. Överflyttningen tog cirka 30 sekunder. Därefter skedde 2 minuters mätningar av gammafördelningen fram till 1 timme efter mätningens början. Delspektrum för varje 2 minuters period inlagrades på datorns skivminne. Avslutningsvis inlagrades även samtliga mätparametrar och gammafördelning summerad över hela mättiden. Energiskalan kalibrerades genom mätning av 0,661 MeV gamma från Cs-137 samt två amplituder från pulsgeneratorn. Doppningsvätskan och dess komponenter bestrålades i plastflaskor 5 cm från target och hälldes därefter över till obestrålade provrör för mätning i hålkristallens kavitet. Träprov erna placerades intill target vid bestrålning och centralt intill kristallen vid uppmätning. Bakgrunds mätningen genomfördes under en nattkörning. Vid den statliga mätningen på träprover var target förbrukat till mer än 80 %. Jonströmmen mot target var cirka 0,6 ma, 6. Resultat. 0.1 Sökning efter indikator. Spektrum för bakgrundsstrålningen, ett obehandlat träprov, doppningsvätskan 1002 MV samt dess komponenter redovisas i figur 2 tom 9. Bakgrunden, figur 2, uppvisar en topp vid C,24 MeV. Denna återkommer vid alla mätningar i denna serie men framträder endast då aktiviteten är låg. Den beror på en missanpassning i kopplingen mellan detektor och registreringsutrustning. Några toppar finns under 100 kev men dessa är alltför osäkra för att kunna identifieras. En svag antydan till topp finn3 vid 0,51.MeV. Obehandlat träprov, F10 figur 3, uppvisar topp vid 0,51 MeV. Halveringstiden lör denna är cirka 10 minuter. Möjligt iimne är kväve eller koppar.

O, 51 MeV toppen i LPL ICO ( figur 4 ) har dubbla halveringstider. Förutom 10 minuter finns även 35 minuters halveringstid. Toppen vid 0,15 MeV är intressant. Den har en halveringstid på 35 minuter och kan användas som indikator. Med undantag av 10 minuters komponenten i 0,51 MeV toppen överensstämmer spektrat väl med klor. Irgarol, figur 5, karakteriseras av tenn. Tages hänsyn till att vätskan modererar neutronerna så att vi får en viss inblandning av ter miska neutroner, kan samtliga toppar förklaras. Bästa indikator är här en topp vid 0,16 MeV med 40 minuters halveringstid. Övirga komponenter, figur 6,7 och 8 uppvisar förutom bakgrund endast topp vid 0,51 MeV. Halveringstiden är i samtliga fall cirka 10 minuter. Ämnet är ej identifierat. I doppningsvätskan, figur 9 återkommer indikatorerna för tenn och klor. De har ungefär samma halveringstid och energi. Upplösningen är dock ej tillräcklig för att de skall kunna särskiljas. 1 en förberedande mätning användes 0,51 MeV toppen som indikator. Resultatet av ovanstående analys är att det är bättre att använda 0,16 respektive 0,15 MeV topparna för tenn och klor, eftersom dessa ej finns i trä. Denna mätning har endast omfattat området upp till 1 MeV. I de aktuella ämnena finns energinivåer över 1 MeV som kunde vara intressanta att undersöka närmare. Förekomsten av en topp vid 0, 51 MeV med 10 minuter i alla mätningarna är förbryllande. En noggrannare analys av detta är önskvärt. 6. 2 Bestämning av relativ förekomst av indikator i trä. Figur 10 visar avklingningen av 0,15 MeV toppen för yttersta skiktet av det behandlade träprovet. Den totala tidsfördelningen efter korrigering för bakgrund ( markerat med 0 i figuren ) innehåller två komponenter, den ena med 10 minuters och den andra med 35 minuters halveringstid. Den förra härrör från Comptonspridning av huvudsakligen 0, 51 MeV gamma. Separeras denna bort återstår 35 minuters komponenten. Denna är markerad med x i figuren. Amplituden för denna komponent bestämmes till 0,44 pulser/sekund vid 600 sekunder efter bestrålningens bör jan. Detta är vår

indikator. Den korrigeras för variationer i neutronintensitet samt räknas slutligen om till indikatormängd per gram trä. Motsvarande utvärdering har skett för fyra skikt i den behandlade provstaven och två skikt i den obehandlade. Resultatet är angivet i tabell 2. Onoggrannheten i de framtagna värdena uppskattas till ± 0,1 enheter. För skikt X4 samt proven ur den obehandlade staven kunde indikator ej spåras. De här angivna värdena anger känslighetsnivån, dvs indikatormängden är mindre un de angivna värdena. Slutord. Resultatet av mätningen redovisas i ett stapeldiagram i figur 11. Medelinträngningsdjupet beräknas ur dessa värden till 1,4 ±0,2 mm. Impregneringsmedlet är dock starkt koncentrerat till det yttersta skiktet dvs området 0 till 1 mm. De redovisade värdena ger en uppfattning om relativa fördelningen av impregneringsmedel. Absolutvärden kan ej beräknas då vi saknar norneringsfaktorer för vätskorna. En uppskattning kan dock genomföras. Den ger till resultat att i yttersta skiktet är mängden Irgarol 1 ± 0, 5 mg per gram trä samt mängden LPL-100 4+2 mg per gram trä. Referenser Erdtmann G.: Neutron Activation Tables. Verlag Chemie, New York 1976. Meixner C,: Gammaenergietabellen zur Aktiveringsanalyse. Verlag Karl Thiemig, Miinchen l'j69. Aliev A. I., Drynkin V. I., Leipunskaya D. I. and V. A. Kasatkin: Handbook of Nuclear Data for Neutron Activation Analysis, Atomizdat, Moskva 1969, Translation: Israel Program for Scientific Translations Ltd, Keter Press, Israel 1970.

Tabell I. Data lör jmpregneringen. Träet som använts lor detta prov är av kvalitet lör bra lönstervirke, lagom tätvuxet med viss del kärnvirke. Träet hade vid doppningslilllallet en lukthalt av ca 10\. I)oppnilivstiden 'M> minuter. Viskositet p;i oljan ea.">,"> cst t 20 H.'. lmpregncringsmedlel besuir av en binclemedelsmängd ( ca 2V>'] kigpolymer vegetabilisk olja utan torkmedelstillsats ), lösningsmedel av lacknaltatyp samt verksamma biocider ( 1,1)5', pentaklorfcnyllaurat (LPL-100) och 0,48' ( ' tril)utyltenno.\id). J

Tabell 2 Mätresultat lör 35 minuters aktivitet. Prov Vikt gram Amplitud el ter 10 min Pulser per sekund Normeringsfaktor för neutronintenaitetsföranäringar Indikator, normerad amplitud Pulser per sekund och gram trä XI 0, 5(>7 0,44 0,989 0,78 X2 0,«27 0,33 1,159 0,34 X3 0,854 0,24 1,088 0,26 X4 o,7st; < 0,15 1,184 < 0, lfc Fl 0,444 < 0,12 1,109 < 0,24 F10 0, S35 < 0,17 1,223 < 0,17 Värden markerade med <är gränsvärden. Ingen indikator har i dessa fall konstaterats. Värdena är en uppskattning av största mängd indikator som finnas utan att bli detekterad. J

Fig. I. Tvärsnitt genom provtagningsomriidet i behandlad trä stav. Skala :">:!. I obehandlad triistav betecknas proven F1,F2 och F10. J

CuUNTS 3 1 3 t. f ^ ^ ' 0 200 300 t.oo 700 SCO»10-3 1. Oidcntilierade toppar. ^. Missanpassning i elektronik, ;>. i;, r, McV. Halveringstid okiind.

rs 3 to 1 &$$ 'V'V ' > 'Vv; V.#«. «"A M m «#< m «t mm 0» -» 100 5V0 300 400 =00 600 700 800 10" 3 :ä. Prov Iran obehandlat trä. 1. 0,f>l Mi;V, T 10 min.

C0UN1'S 1 ft K 10 3 4 / J 10 1 0 100 100 TOO E MEU Fig. 1. LPL-LOO 1. CM-.'Mm. ::. (.'l-imm ' ej ifjcntifierad. i. K i iclfiiliiicrad.

~i rs!«j v 10'.2 IB«- 1 il - -3 1. ln-1 l«, In-120. 1. In-118, In- 120..i. Sn-tll. 1. Sn-12f)iu ( Icrmiska. neutroner ). ij. \\\

court 1 5 to t 3 V i t i. 1 X. 1 1» t r > t. 4 m m m M «t «t m m # 1 300 -»00 600 700 SOO»10 Olja 1. Kj identifierad..1. liak^rund, ;). l'.aki"timd.

CCHJN '5 3 % X 2 r. '. '. ' 1 4»» 1 «4M» # r 4M 4> a 4» ««4» < > MM 4» 4>» «t> «4W 4»» ' 44> «4> > 4 ««4> 4> 4» M «M A M> 4>4B flt 4>l < «4> «-» 1t,0 200 soo soo E MEW Nulta. 1. ljj identilicrad. 2. Bakgrund. ;J. Dakgruncl.

courf rs 3 4., t'txt ':?/ : V -.V..' ««V '.»..XJ?...' a m M> :«1.> «Mi # ««M> < MOT»< 9» «.......... k W «M «> t... «m «««MM 100 00 300-400 foo 7d0 S00»10" 3 E ME'.' Fitf. H. Nylcn. t. Kj identifierad. 2. Uakgrund. ;{. liakgrund.

C0UN1 " a A «X «^ # ft» 0 0 MP 0 k W» > 4» < a» i!»» 4 > i» m X > > «ff> 400 700 SCO E NEY Fit;, y. Doppningsviitska 1002 MV. 1. Cl-34m + Sn-111 + ej identifierat. 2. Bakgrund. a. Cl-34m t Sn-123m. I. K] identifierad. J

CNTS PR SEC t 3.2S/> E) ttrr le-i l! II ii 1 T I 1 I ii i 0.3 0.6 e.9 1.2.8 2.1 2.4 2.7 3 10 3 TIHE SEC l'i^,. 10. Tidsberoende aktivitet i prov XI, 0,15 MeV. Hakniuiul.subtraherad, o Tuta It. \ Kilar boiila^riiii^ av Compton-ellekt.

Indikator pulser/ sg tri 10 x-, Os- X2 Vsyy w X3 X4 01 2 34 56 mm Djup Fig. 11. StapeldiagTam över indikatormängd i impregnerad provstav. Streckad del av stapeln anger onoggrannheten i mätningen. Indikator har registrerats i XI, X2 och X3. Av diagrammet framgår att största delen av impregneringsmedlet finns i yttersta skiktet.