Svar till SSM på begäran angående förtydligande information om sulfidhalter och sulfatreduktion

Transkript

1 PDF rendering: DokuentID 8, Version.0, Status Godkänt, Sekretessklass Öppen Strålsäkerhetsyndigheten attn. Ansi Gerhardsson 7 Stockhol DokuentID 8 Ärende Handläggare Christina Lilja, Ignasi Puigdoench Er referens SSM 0- Sida (8) Datu 0-0- Ert datu Svar till SSM på begäran angående förtydligande inforation o sulfidhalter och sulfatreduktion Strålsäkerhetsyndigheten, SSM, har i skrivelse till, SKB, daterad begärt att SKB förtydligar inforationen avseende underlag för SKB:s hantering av sulfidhalter och sulfatreduktion i saband ed beräkningar av kopparkapselns livslängd. Begäran är uppdelad i delfrågor, vilka besvaras nedan. ) Fördelning av sulfidhalter vid beräkning av kapselns livslängd SSM önskar därför att SKB redovisar: En er fullständig redovisning av beräkningarna för edeltalet kapselbrott baserade på flödeshastigheter för alla deponeringshål i kobination ed fördelning av sulfidhalter ett klargörande kring betydelsen av att diskreta ätvärden för sulfid används direkt i beräkningarna snarare än en sannolikhetsfördelning baserad på ätvärden. Punkt SKB kan förtydliga avsnitt 5..5 i SKB TR-0- ed följande inforation o beräkningarna av kopparkorrosion i fallet ed eroderad buffert: Beräkningen grundar sig på alla kobinationer av de två diskreta fördelningarna av. de 000 (dryg deponeringspositionerna ed sin egen uppsättning flödesparaetrar. de sulfidhalterna. Från den hydrogeologiska odelleringen (DFN) hätas för varje deponeringsposition paraetrarna sprickvidd (fracture aperture, δ), vattenhastighet (water velocity, υ) och Darcyhastighet (Darcy velocity, U 0 ). De två förstnända används i beräkningen av erosionstid, dvs tid till advektiva förhållanden (beräknad ed ekv. (4-) i TR-0-). Korrosionstiden (för genobrott, dvs korrosion av 47 koppar i SR-Site, se avsnitt 4..4 i TR-0-) beräknas ed Darcy-hastigheten från DFN-odellen och ekvationerna (4-) till (4-) och (4-0). Kapselbrottstiden fås so suan av erosionstid och korrosionstid, och utvärderas för alla sulfidhalter för varje deponeringsposition. Kapselbrottstiden för alla kobinationer av flödesdata och sulfidhalter räknas dock inte ut explicit, utan algoriten i prograet är Box 50, 0 4 Stockhol Besöksadress Blekholstorget 0 Telefon Fax Säte Stockhol

2 PDF rendering: DokuentID 8, Version.0, Status Godkänt, Sekretessklass Öppen (8) gjord så att för varje deponeringsposition (dvs för dess uppsättning flödesparaetrar) bestäs antalet datapunkter i sulfidfördelningen för vilka kapselbrott inträffar ino den valda utvärderingstiden (i stort sett alltid 0 år i SR-Site). Explicita genobrottstider beräknas sedan för var och en av dessa sulfidhalter. Slutligen görs en filtrering av deponeringspositionerna, enligt specifikationerna för beräkningsfallet ifråga. I de flesta beräkningarna tas positioner bort pga både EFPCkriteriet och T/L-kriteriet (hög transissivitet kobinerat ed en lång skärande spricka), se vidare avsnitt 4.. i TR-0-. I huvudsak kan tre typer av resultat tas ut från beräkningen: kapselposition och kapselbrottstid, vilket förs vidare till beräkningar av radionuklidtransport edelantalet genokorroderade kapslar o sulfidhalten sätts till ett konstant värde, kan en fördelning av korrosionshastigheter tas ut (so t.ex. figur 5- i TR-0-). Medelantalet genokorroderade kapslar beräknas på följande sätt: För varje deponeringsposition so har en genobrottstid kortare än utvärderingstiden kontrolleras hur ånga av de sulfidhalterna i fördelningen so ger ett sådant brott, t.ex. av, eller av etc. Dessa kvoter sueras, så t.ex. för base case -realiseringen för den seikorrelerade DFN-odellen fås (vars resultat visas i tabell 5-4 i TR-0-): 0,087 Här har alltså fyra deponeringshål haft sådana hydrodata att den högsta sulfidhalten givit kapselgenobrott ino en iljon år efter förslutning, edan inget deponeringshål får genobrott för den näst högsta sulfidhalten. För resultaten i tabell 5-5 i TR-0- (realisering r för den seikorrelerade DFN-odellen) blir otsvarande sua 4 0,7 Fyra sulfidhalter gav här genobrott för ett av deponeringshålen (teren 4/) edan den högsta sulfidhalten gav genobrott för ytterligare fyra deponeringshål (de fyra tererna /). Det slupvisa förfarande för att välja sulfidhalt randoly cobined syftar på att alla sulfidhalter är lika troliga för resp. kapselposition och bråken därför kan sueras för att ge ett edelantal genokorroderade kapslar. Efterso de olika realiseringarna (efter filtrering) ger något olika antal kapselpositioner noreras antalet kapslar till 000, så t.ex. för basfallet för den seikorrelerade DFNodellen fås 000 0,087 0,08 04

3 PDF rendering: DokuentID 8, Version.0, Status Godkänt, Sekretessklass Öppen (8) I ett flertal figurer visas sedan det salade resultatet av 5 eller 0 realiseringar ed en specifik DFN-odell, i for av in, ax och edel, t.ex. figurerna 5-8, till 5-0 i TR-0-. Punkt Diskreta värden för sulfidhalten har använts efterso an i analysen inte ville tillföra inforation so inte har sin grund i gjorda observationer eller förståelsen för de fenoen so styr sulfidhalterna. Fördelningen bygger på ett urval av gjorda observationer, so rapporteras i TR-0-9, en det finns inget underlag för att anta någon bestäd for på sannolikhetsfördelningen (t ex noral eller lognoral) och däred skulle en sådan hantering i analysen inte kunna försvaras. I själva verket otsvarar de diskreta värdena en sannolikhetsfördelning vars fördelningsfunktion ökar i steg vid varje diskret värde, dvs i realiteten har en sannolikhetsfördelning baserad på ätvärden använts. ) Korrosionsberäkningar för befintlig sulfid och öjlig sulfidbildning i buffert och återfyllning I SKB TR-0- (sid och ) redogörs för uppskattad korrosion orsakad av befintlig sulfid sat öjlig bildad sulfid från organiskt aterial i buffert och återfyllning. Denna del av säkerhetsanalysen baseras på icke triviala koncentrationsprofiler, utarningsfronter och löslighetsberäkningar.. so det inte finns några detaljer o i rapporten. SSM önskar därför att SKB redovisar ett utförligare underlag för resultaten so presenteras i TR-0-. Avsnitt 5.. och 5.. i TR-0- ofattar beräkningar ed assbalans för sulfid i pyrit i bentoniten, utarning av pyrit geno diffusion i bentoniten i bufferten, diffusion av sulfid från ikrobiell sulfatreduktion i backfill, sat en uppskattning av sulfid från ikrobiell aktivitet i bufferten. Beräkningarna kan förtydligas enligt följande. Massbalans för sulfid i pyrit i bufferten För MX-80 är pyrithalten 0,07 vikts% (TR-0-5) vilket ed olassan 9,97 g/ol för FeS och densiteten för torr buffert, 57 kg/, ger ängden sulfid (här skrivet so S) g FeS ol S g bent ol S 0,0007,570 8, g bent g FeS ol FeS bent bent 9,97 ol FeS N S Varje ol sulfid korroderar ol koppar. För beräkningen av korrosion på kapselns antelyta används: bentonitringarnas voly = 4,85 π (0,875-0,55 ) = 7, kapselns antelyta = 4,85 π 0,55 =,00 Med ekvation (-5) i TR-0- fås korrosionsdjupet ol S ol Cu g Cu 8, 7, bent,54 bent ol S ol Cu d 0,000 0, g Cu,00 8,90

4 PDF rendering: DokuentID 8, Version.0, Status Godkänt, Sekretessklass Öppen 4 (8) För beräkningen av korrosion på locket används bentonitvolyen,5 π 0,55 =,0 och lockytan π 0,55 =0,8, vilket på otsvarande sätt ger 0,4. För Ibeco-RWC används 0,5 vikt% i stället för 0,07% i otsvarande beräkningar. Utarning av pyrit geno diffusion i bentoniten Beskrivningen av odellen för en utarningsfront ges i avsnitt 4- i TR-0-, där ekvation (4-4) ger avståndet so fronten rört sig på tiden t: x( D e, buffer, HS c HS, buff c HS; pore t Mängden korroderad koppar beräknas för en lateral cylindrisk yta till Can Buff r x( r C M ( H x( d Can Can HS ; Buff och för en cylinder bentonit ovanpå kapseln (plan geoetri) M ( Buff rcan x( C HS ; x( H CanTop vilka återfinns so ekvation 7 respektive 7 i App. D i R-04-, där odellen diskuterats tidigare. Kobineras ekvation (4-4) ed den generella ekvationen för korrosionsdjup (ekvation (-5) i TR-0-) fås uttrycken d sida M Cu Cu c buff HS x( x( rcan respektive d topp M Cu buff chs x( Cu för korrosion på antelytan resp. på kapselns lock (ovansidan). Värden på diffusivitet av sulfid i bentonit och på löslighet av pyrit anges i tabell 5- i TR- 0-, ed referens till /Ochs and Talerico, 004; er specifikt avsnitt 5..4/ respektive /Duro et al 00; er specifikt kapitel 7/.

5 PDF rendering: DokuentID 8, Version.0, Status Godkänt, Sekretessklass Öppen Med värden för MX-80 på pyritinnehåll (0.07 vikt%) fås för kapselns antelyta en utarningslängd 5 (8) x(,0 0 ol S,7 0 0 s d ol S 8, d s,00 Korrosionsdjupet på kapselns sida blir då d,54 8,90 g Cu ol Cu g Cu ol S 8,,00,0 0,9 0 0,55 7 0, På otsvarande sätt beräknas korrosionsdjupet ed andra pyrithalter och för andra diffusiviteter och pyritlösligheter från tabell 5- och 5- i TR-0-. För MX-80, ed pessiistisk diffusivitet och löslighet når utarningsfronten geno bufferten efter 7,7 0 5 år (korrigerad från 7, errata 0-0 till TR-0-), sätts denna tid in i stället för 0 år. Diffusion av sulfid från ikrobiell sulfatreduktion i backfill Med odellen so beskriver en utarningsfront (på saa sätt so ovan, för diffusion ot locke beräknas hur långt fronten rör sig på 0 år. I ett er realistiskt fall sattes koncentration sulfid i porerena i backfill till 0 5 ol/d och diffusiviteten till,0 0 /s. Koncentrationen totalt i tunnelbackfill, c HS,buff, sattes till 00 ol sulfid per tunnelavsnitt tillhörande varje kapsel, vilket har volyen 4, 5,8 = (förenklat till ett rektangulärt tunneltvärsnitt, och ed något föråldrade data; 5,8 i höjd är nu sänkt till 4,8 ). Utarningsfronten skulle då röra sig 5 ol S d, x t s d ( ) s 0,45 0, 5 00ol S I det er pessiistiska fallet används 0 4 ol/d (otsvarande knappt den högsta uppätta sulfidhalten i grundvattnet i Forsark) och diffusiviteten, 0 0 /s (tabell 5- i TR-0-) vilket gav,8.

6 PDF rendering: DokuentID 8, Version.0, Status Godkänt, Sekretessklass Öppen (8) Den enkla diffusionsberäkningen för sulfid från backfill görs ed Ficks första lag, där diffusionslängden sätts till,5 (buffert och backfill ovanpå kapseln i håle, och saa pessiistiska värden på diffusivitet (, 0 0 /s) och koncentrationen i porvattnet (0 4 ol/d ). Ytan so diffusionen sker över är satt till hålets storlek (π 0,875 =,405 ), edan korrosionen antas ske på locket och de 0 översta procenten av kapselns sida (π 0,55 +0, 4,85 π 0,55=, ). Korrosionsdjupet på 0 år ges då av d, 0 0 s 0 4 ol 0 d,5 d g,54 ol g 8,90, , s, 0 - Beräkningarna av korrosion orsakade av tänkbar sulfidbildning från annat organiskt aterial än det i bentoniten, från korroderade bergförstärkningar av järn etc utgår från uppgifterna i referensen (Hallbeck 00) för sulfidängderna. Dessa oräknas till korrosionsdjup på kapseln ed det allänna uttrycket i ekvation (-5) i TR-0-, t.ex. för 50 ol sulfid: d 0,55 50ol,54 4,85 0,55 g ol 8,90 g, Uppskattning av ikrobiell aktivitet i bufferten Den andra ansatsen so görs för att uppskatta korrosion från ikrobiell sulfidproduktion i bufferten hätar experientella data från den i TR-0- citerade (Masurat et al 00), vilka plottats i figur 5- i TR-0-. Beräkningen av korrosionshastighet görs där utgående från bildad assa Cu x 5 S på kopparytan. Oräkningen till korrosionsdjup vid en bentonitdensitet på 000 kg/ görs enligt: 0,040 d ol 0 dag g 8,90,54 g ol 50 dag, ,8 På otsvarande sätt fås, korrosion för bentonit ed densitet 800 kg/ (uppätt sulfidproduktion 0,4 0 ol/, dag). Linjär interpolation ellan dessa punkter ger 0,7 för bentonitdensitet 950 kg/. Mikrobiellt bildad sulfid i buffert och backfill, och so sedan diffunderar till kapseln sueras därefter so 0,7 +, =,8 <.

7 PDF rendering: DokuentID 8, Version.0, Status Godkänt, Sekretessklass Öppen 7 (8) ) Mikrobiell sulfatreduktion och sulfidbildning i direkt anslutning till kapselytan SKB onäner bildning av en hinna av sulfatreducerande bakterier på kapselytan (biofil, se sid i SKB TR-0-) so en riskfaktor i saband ed sulfidkorrosion. Sulfatreduktion i en biofil skulle kunna vara en riskfaktor för deponeringshål ed betydande bufferterosion och i synnerhet för beräkningsfallet initial advektion för vilket alla deponeringshål påverkas. Såvitt SSM kan förstå har dock denna effekt inte tagits ed i riskberäkningarna. Det kan påpekas att sulfidbildning pga. tillförsel av etan beaktades i SKB:s tidigare säkerhetsanalys SR-Can (en inte annat upplöst organiskt aterial i grundvattne. I SKB:s senast inlänade koplettering (SKB dokuent id. 97) redogörs för ett hypotetiskt fall där all tillförd sulfat ovandlas till sufid. SSM önskar att SKB utförligare koenterar sulfidbildning i direkt anslutning till kopparkapseln yta och redovisar skälen för varför detta fall inte bedöts edföra ett ytterligare riskbidrag i saband ed korrosionsberäkningar för kapselns livslängd. Sulfatreduktionen sker i varierande ofattning i olika delar av geosfären. I kopakterad bentonit är förhållandena inte gynnsaa för bakteriell sulfatreduktion, en o bufferten försvunnit eller tunnats ut t ex p g a bentoniterosion blir det öjligt för ikrober att producera sulfid i deponeringshålet. Mikroberna kan då antingen vara suspenderade i grundvattnet eller i bentoniten, eller befinna sig i biofiler på ineralytor eller på kopparkapseln. Sulfidproduktion vid kapselytan är därför öjlig, en det finns inga indikationer på att produktionen vid kapselytan skulle vara era ofattande än någon annanstans i deponeringshålet eller i vattenförande bergsprickor so skär hålet. Detta styrks av resultat redovisade i R-- (publicerad efter SR-Site) so visar att biofilstillväxt på kopparytor inte är ofattande. Processer relaterade till sulfidproduktion förväntas därför inte ske preferentiellt vid kapselytan jäfört ed andra volyer och ytor. Dessa processer styrs inte bara av bildningen av sulfid utan också av transport till kapselytan av elektrondonatorer (reduktanter) och elektronacceptorer (sulfa och av järn(ii), sat fällning av sulfider ed järn(ii) so finns löst i vattnet i deponeringshålet. En lägre sulfidhalt resulterar inte i en ökad hastighet av ikrobiell sulfatreduktion, och även o sulfidhalten närast kapseln blir noll i SR-Sites odeller pga en snabb reaktion ellan sulfid och kopparetall, edför detta inte en ökad ikrobiell sulfatreduktion. Reduktanter so kan bidra till sulfatreduktion i grundvatten är fräst organiskt kol, och till viss del löst vätgas. Löst etangas skulle i princip kunna fungera so reduktant, en detta har bara visats vara relevant i havssedient där etanogener och sulfatreducerare bildar täta kolonier. Mikrobiell sulfatreduktion ed etan har inte kunna påvisas i grundvattensyste. Mängderna reduktanter i grundvattnet finns beskrivna i avsnitt 0..7 i SR-Sites huvudrapport TR--0. Löst organiskt kol utgör potentiellt den största ängden reduktanter. Mängden sulfid i grundvattnet so når deponeringshålet återspeglar en jävikt ellan ikrobiell sulfidbildning och järnsulfidutfällning vid stora bergytor och volyer. I saanhanget är således den tillgängliga kopparytan och den öjliga ängden sulfid so produceras där jäförelsevis försubara.

8 PDF rendering: DokuentID 8, Version.0, Status Godkänt, Sekretessklass Öppen 8 (8) I den koplettering so SKB länade angående korrosion i rent vatten (SKBdoc 97) diskuterades fallet ed ikrober på kapselytan för en antagen vätgasproducerande korrosion ed en fast korrosionsprodukt. En avgörande skillnad ot den övriga analysen av ikrobiell sulfidproduktion är att reduktanten (vätgasen) då enbart antogs produceras vid kapselns yta. Därigeno finns alltså i den hypotetiska situationen en drivkraft för ikroberna att ansalas på ytan och förutsättningarna för bildandet av en biofil är alltså väsentligt annorlunda än i noralfallet so inte inkluderar den vätgasgenererande korrosionsprocessen. Saanfattningsvis är sulfidproduktionen i ett deponeringshål försubar jäfört ed produktionen i sprickorna i den ogivande bergsvolyen, och också i jäförelse ed den sulfid so tillförs deponeringshålet ed det flödande grundvattnet. Därför bedödes i SR-Site att sulfidbildning vid kapselytan i ett deponeringshål ed eroderad bentonit inte edför ett ytterligare riskbidrag i saband ed korrosionsberäkningar. Med vänlig hälsning Kärnbränsleprograet Helene Åhsberg Projektledare Tillståndsprövning