Utvecklingen vad gäller preciseringar för marknära ozon

NR C 63 DECEMBER 2014 RAPPORT Utvecklingen vad gäller preciseringar för marknära ozon Inför den fördjupade utvärderingen av miljömålet Frisk Luft (preliminär version 2014-12-04) Per Erik Karlsson, Magnuz Engardt, Håkan Pleijel, Joakim Langner

Författare: Per Erik Karlsson, IVL Svenska Miljöinstitutet, Magnuz Engardt, SMHI, Håkan Pleijel, Göteborgs Universitet, Joakim Langner, SMHI. Medel från: Naturvårdsverket Fotograf: Per Erik Karlsson Rapportnummer: C 63 Upplaga: Finns endast som PDF-fil för egen utskrift IVL Svenska Miljöinstitutet 2014 IVL Svenska Miljöinstitutet AB, Box 210 60,100 31 Stockholm Tel: 08-598 563 00 Fax: 08-598 563 90 www.ivl.se Rapporten har granskats och godkänts i enlighet med IVL:s ledningssystem

Innehållsförteckning Sammanfattning... 3 Summary... 4 1 Inledning... 5 2 Bakgrund Förekomst och effekter av marknära ozon... 5 3 Aktuella preciseringar för ozon inom miljökvalitetsmålen... 6 4 Aktuell situation vad gäller ozonförekomst... 6 4.1 Situationen globalt och över Norra Hemisfären... 6 4.2 Situationen i Europa... 7 4.3 Situationen i Sverige... 8 4.3.1 Allmänna trender i målvärden... 8 4.3.2 Höga ozonförekomster över Sverige om våren... 11 5 Modellerad framtida utveckling vad gäller ozonförekomst... 13 6 Förutsättningar för att nå preciseringarna för ozon... 18 7 Ozon och klimat... 19 8 En ekonomisk utvärdering av inverkan av marknära ozon på växtligheten i Sverige... 20 9 Behov av nya preciseringar vad gäller ozon... 21 10 Kunskapsluckor och forskningsprioriteringar... 23 11 Sammanfattning... 23 12 Referenser... 25 2

Sammanfattning Utvecklingen vad gäller halterna av marknära ozon i norra Europa under de senaste drygt tjugo åren karakteriseras av att de högsta halterna har minskat medan de lägsta och medelhöga halterna har ökat. Stigande hemisfäriska bakgrundshalter förklarar troligen de stigande låga till måttliga ozonhalterna. Årsmaximum av glidande 8 timmars ozonmedelhalt minskar på ett statistiskt säkerställt sätt i södra Sverige, men förändras ej i norra Sverige. Modellberäkningar såväl som trender beräknade från observationer tyder dock på att målvärdet för det maximala 8-timmarsmedelvärdet av ozonhalten, som används för att skydda människors hälsa inom miljökvalitetsmålet Frisk Luft, fortsatt kommer att överskridas år 2050. Det finns ingen statistiskt säkerställd förändring över tid vad gäller inverkan på växtligheten baserat på AOT40. AOT40 överskrider målvärdet som gäller preciseringen inom Frisk Luft, i södra men inte i norra Sverige. Om de Europeiska utsläppen av ozonbildande ämnen till år 2050 minskar i enlighet med framtida utsläppsscenarier kommer dock målvärdet till skydd för växtligheten baserat på AOT40 inte längre överskridas i Sverige och inte heller i stora delar av norra Europa. Dessa scenarie-beräkningar utgår dock från att de hemisfäriska bakgrundhalterna inte ändras nämnvärt. Ozonexponeringen av växtligheten beräknat som ozonflux kommer i södra Sverige dock inte att underskrida det målvärde som används inom LRTAP-konventionen till år 2050. 3

IVL-report C 63 Utvecklingen vad gäller preciseringar för marknära ozon Summary The development of the ozone concentrations near the ground in northern Europe during the past 20 years is characterized by a decrease in the highest concentrations and an increased in the lowest and medium high concentrations. Rising background ozone concentrations over the entire northern hemisphere is most likely the explanation for the increase in the lower concentration range. The yearly, maximum 8-hour mean ozone concentration is significantly decreasing in southern Sweden, while it remains unchanged in northern Sweden. Model predictions, as well as trend analysis based on observations implies that the target value within the Swedish Environmental Objectives, intended to prevent negative impacts on human health, will still be exceeded by the year 2050. There is no statistically significant change over time for AOT40 April-September over Sweden during the past 20 years. The target value within the Swedish Environmental Objectives, intended to protect vegetation, based on AOT40, is exceeded in southern Sweden but not in the north. If the future emissions of ozone precursors decrease by 2050 according the scenarios in the CLEO Eurobase, as well as the RCP 4.5, then the target value to protect the vegetation will not be exceeded in Sweden as well as over most parts of northern Europe. In these scenarios, however, it is assumed that the hemispheric background ozone concentrations do not change substantially, which is uncertain. If the estimates of vegetation ozone exposure were instead based on ozone flux, then the critical level for ozone impacts on vegetation used within the LRTAP convention would still be exceeded in southern Sweden by the year 2050. 4

1 Inledning CLimate change and Environmental Objectives, CLEO, är ett forskningsprogram finansierat av Naturvårdsverket (www.cleoresearch.se). Inom detta forskningsprogram har utarbetats en övergripande rapport (CLEO, 2014) till fördjupad utvärdering av miljömålen 2015. Som en separat leverans inom CLEO har denna rapport sammanställts inför den fördjupade utvärderingen av miljömålen 2015, med särskild inriktning på preciseringar för marknära ozon inom miljömålet Frisk Luft. 2 Bakgrund Förekomst och effekter av marknära ozon Marknära ozon (O3) inandas av människor och diffunderar in i växternas blad och barr. Ozonupptag till bladen leder till minskad fotosyntes och förtidigt åldrande av blad och andra organ. Detta ger upphov till betydande skördeförluster i jordbruket och minskad virkesproduktion i skogen (Karlsson m.fl., 2006). Ozonrelaterade andningsbesvär och andra effekter hos människor ger årligen upphov till ett stort antal sjukhusinläggningar och förtidig död (Forsberg m.fl., 2003). Ozonets starka oxidationsförmåga medför också att många material bryts ner, vilket leder till ekonomiska förluster och nedbrytning av kulturarv (Pleijel, 2007). Förekomsten av ozon i landsbygdsmiljön är framförallt en regional fråga, men beror även av lokala geografiska förutsättningar (Klingberg m fl., 2012; Pleijel m. fl., 2013). På en större, nationell skala, bestäms ozonförekomsten av hur förorenade luftmassor från olika delar av Europa samt till viss del från andra kontinenter, transporteras in över Sverige och ger upphov till förhöjda ozonhalter. Forskning bedriven inom CLEO-programmet har visat hur ozonhalterna närmast marken varierar på en lokal skala, beroende dels på skillnader i depositionen, som verkar i riktning mot minskande ozonhalter, dels på variationer i den vertikala luftomblandningen, som kan transportera ozon från högre till marknära luftlager och därmed bidra till att hålla uppe ozonhalterna nära marken. Ozonhalterna är höga vid kusterna, och i ännu större utsträckning över havet, eftersom depositionen av ozon är låg till vattenytor och luftomblandningen i kustmiljö ofta är god (Pleijel m fl., 2013). Högt belägna platser i inlandet har också en hög ozonförekomst. I svackor i terrängen i inlandet är ozonhalterna däremot lägre, särskilt nattetid men även morgon och kväll, på grund av att kall luft nattetid ansamlas i svackor vilket hindrar vertikal omblandning av luften (Klingberg m fl., 2012). 5

Ozonets toxicitet för växtligheten beror främst av hur mycket ozon som tas upp i bladen genom klyvöppningarna, s.k. ozonflux. Klyvöppningarnas genomsläpplighet för ozon beror av vädret, markfuktigheten samt av växternas årstidsrytmer. Ozonflux kan beräknas med metoder av olika grad av komplexitet. Den metodik som används inom CLRTAP kallas POD, Phytotoxic Ozone Dose. Den är förhållandevis komplicerad och kräver detaljerade meteorologiska data eller tillgång till avancerade modeller, t ex MSC-W EMEPmodellen. Eftersom ozonflux till bladen beror av vädret påverkas det av framtida klimatförändringar. Forskning som har bedrivits inom CLEOprogrammet har visat att uppskattningar av riskerna för framtida negativa effekter av ozon på växtligheten över Europa får olika resultat beroende på om de beräknas baserat på ozonflux respektive ozonkoncentrationerna i luften (Klingberg m. fl., 2011). 3 Aktuella preciseringar för ozon inom miljökvalitetsmålen marknära ozon överstiger inte 70 mikrogram per kubikmeter luft beräknat som ett åttatimmarsmedelvärde, 80 mikrogram per kubikmeter luft beräknat som ett timmedelvärde marknära ozon överstiger inte 10 000 mikrogram per kubikmeter luft under en timme beräknat som ett AOT40-värde under perioden från och med april till och med september. 4 Aktuell situation vad gäller ozonförekomst 4.1 Situationen globalt och över Norra Hemisfären Transport av ozon och ozonbildande ämnen mellan kontinenter över hela norra halvklotet är av stor betydelse (Dentener m. fl., 2010). Även om de högsta ozonhalterna på en viss plats främst orsakas av ozonbildning från relativt närbelägna utsläpp, kan interkontinental transport leda till att bakgrundshalterna stiger i en utsträckning som gör att luftkvalitetsstandarder för effekter på vegetation och i vissa fall även hälsa överskrids. Metan har stor betydelse när det gäller de storskaliga bakgrundhalterna av ozon (Wild m. fl., 2012). Metan är en långlivad gas och därmed välblandad i troposfären. Det betyder att dess bidrag till ozonbildning sker på en global skala, även om lokala förhållanden påverkar hur stor ozonbildningen blir. I storleksordning hälften av den framtida globala ozonökningen har beräknats vara orsakad av stigande metanhalter (Prater m. f l., 2003, Young m. fl., 2013). Utvecklingen av bakgrundshalterna av ozon spelar en stor roll för bedömningen av hur väl olika miljömål och normer relaterade till marknära ozon kommer att klaras i Sverige. Det finns en 6

betydande osäkerhet i dessa frågor som därför bör göras till föremål för ytterligare forskning. 4.2 Situationen i Europa Utsläppen av ozonbildande ämnen i Europa (förutom metan) har minskat som en följd av de utsläppsbegränsningar som beslutats om i Göteborgsprotokollet och inom EU s luftvårdsarbete (Takdirektivet mm). Minskade utsläpp av reaktiva flyktiga organiska ämnen kan förväntas leda till lägre toppar i ozonhalterna. Paoletti m fl. (2014) fann i en jämförelse av ozonhalter i urbana miljöer och näraliggande landsbygdsmiljöer i Europa och Nordamerika att de högsta ozonhalterna har minskat i båda dessa miljöer. När det gäller genomsnittliga halter av ozon fann Paoletti m fl. (2014) däremot en stigande trend. Dessa observationer ligger väl i linje med resultat från en pågående analys inom CLEO-programmet (Klingberg m fl, opublicerat) av utvecklingen hos ozonhalterna i Nordeuropa. I Figur 1 kan man se hur olika percentiler av ozonkoncentrationen utvecklats under perioden 1990-2011, dels för 25 stationer i nio länder norr om Alperna, dels för mätstationen Esrange i nordligaste Sverige. En percentil är den halt som överskrids en viss procent av tiden. Värdet för t. ex. 95-procentilen är den ozonhalt som överskrids endast under 5% av tiden inom perioden. Av figuren framgår att för de 25 lokalerna har 95- procentilen och 98-procentilen minskat påtagligt vilken innebär att de högsta halterna minskat, troligen som en följd av minskande utsläpp i Europa, inte minst av reaktiva flyktiga organiska ämnen. Övriga percentiler upp till 75- procentilen har däremot stigit under perioden. Det betyder att, med undantag för de högsta topparna, så har ozonhalterna stigit i norra Europa. Orsakerna till detta mönster är troligen komplexa, men stigande hemisfäriska bakgrundshalter bidrar sannolikt. De nordligaste lokalerna, här representerade av Esrange har ett annat mönster. Här har framförallt de högsta percentilerna ökat, medan övriga är måttligt påverkade. Även för detta annorlunda mönster i kontinentens norra periferi kan förändringar i hemisfärisk förekomst och transport av ozon ha stor betydelse. Man kan alltså inte tala om en enkel trend för ozonhaltens utveckling i Europa. Den har olika komponenter och den förändring i ozonhalternas frekvensfördelning som skett kan inte beskrivas med en enskild variabel utan flera mått krävs som avspeglar komplexiteten i förändringen. Förenklat kan man dock säga att de allra högsta ozonhalterna har minskat medan de lägsta och måttligt höga halterna ökar. 7

trend 1990-2011 (förändring ppb per år) IVL-rapport C 63 Utvecklingen vad gäller preciseringar för marknära ozon 0.2 0.1 0-0.1-0.2-0.3 alla 25 Esrange 0 20 40 60 80 100 percentil (%) Figur 1. En översikt över olika trender för olika percentiler för ozonhalt 1990-2011 för 25 lokaler i norra Europa samt för Esrange i norra Sverige. Med t ex 95 % percentil avses de 5 % högsta timvisa ozonhalterna under en viss tidsperiod, t ex som i detta fall under ett år. På y-axeln anges hur medelhalten inom respektive percentil förändras över tid. Opublicerade data framtagna inom CLEO-programmet: Klingberg, Pleijel, Karlsson 4.3 Situationen i Sverige 4.3.1 Allmänna trender i målvärden Inom CLEO-programmet har tidsutvecklingen vad gäller medelhalter av ozon samt ett antal ozonindex som används för att beskriva inverkan av ozon på människors hälsa och inverkan på växtligheten i Sverige beräknats för perioden 1990-2013 (Figur 2). Mätplatserna Råö/Rörvik och Vavihill visas med blå symboler och representerar platser i södra Sverige med en hög ozonförekomst (Klingberg m. fl., 2012). Östad och Asa visas med rött och representerar lågt liggande platser i södra Sverige med en relativt låg ozonförekomst. Vindeln och Esrange visas med ofyllda symboler och representerar mätplatser i norra Sverige. Resultaten från en statistisk analys av trender visas i Tabell 1. Medelhalter av ozon under sommarhalvåret har inte förändrats signifikant under perioden, vare sig dagtid eller nattetid, förutom vad gäller Råö/Rörvik nattetid (Tabell 1, data visas ej). Tolkningen av resultaten för Råö/Rörvik nattetid kompliceras av att mätplatsen flyttades 2001 och att ozonhalterna nattetid är särskilt känsliga för geografiska förutsättningar. 8

Preciseringar inom miljökvalitetsmålet Frisk Luft för ozonets inverkan på människors hälsa, baseras på det glidande, maximala 8-timmars medelvärde, samt det glidande, maximala 1-timmes medelvärdet. Dessa värden har minskat signifikant vid ozonutsatta platser i södra Sverige (Tabell 1). Minskningstakten ligger på runt 1% årligen. Om denna minskningstakt består kommer målvärdet för det maximala 8-timmars medelvärdet som används inom Miljökvalitetsnormen, 60 ppb (120 µg/m 3 ) inte längre att överskridas runt år 2025. Det målvärde som används inom miljökvalitetsmålet Frisk Luft, 35 ppb (70 µg/m 3 ) kommer dock fortsatt att överskridas tills efter år 2050, baserat på tidsregression av observerade data. Antalet dagar på året när det glidande, maximala 8-timmars medelhalten överskrider 35 ppb ökar signifikant i södra Sverige, och tendensen är densamma för norra Sverige. Takten vad gäller dessa förändringar stämmer i stort väl med resultaten från simuleringar av historiska och framtida ozonhalter med MATCH-modellen, vilka presenteras nedan. Tabell 1. Redovisning över förändringar 1990-2013 av olika ozonindex som är statistiskt säkerställda baserat på Mann-Kendall analys. -, ingen signifikants; *, p<0.05; **, p<0.01. Inom parentes anges den årliga förändringen i procent. Opublicerade data framtagna inom CLEOprogrammet. Data för timvisa ozonhalter har hämtats från datavärd (IVL) och analyserats med avseende på olika ozonindex. Vad gäller ozondata för Östad och Asa har dessa hämtats från en forskningsdatabas (Karlsson, Pihl Karlsson, opublicerat). Råö/Rörvik # Vavihill Östad Asa Esrange Vindeln Medelhalt sommar, dag - - - - - - Medelhalt sommar, natt ** (+1%) - - - - - Max 8-tim medelhalt ** (-1%) * (-1%) - * (-1%) - - Dagar med max 8-tim medelhalt > 60 ppb Dagar med max 8-tim medelhalt > 35 ppb * (-4%) - - * (-12%) - - - * (+1%) - - - - Max 1-tim medelhalt * (-1%) ** (-1%) - - - - Dagar med max 1-tim medelhalt > 40 ppb - - - - - * (+1%) AOT40 apr-sep - - - - - - AOT40 maj-juli - - - - - - # Mätningarna vid Rörvik flyttades 2002-01-01 ca 3 km till Råö som är beläget något närmare kusten. Vad gäller norra Sverige finns inga signifikanta förändringar över tid när det gäller ozonets inverkan på hälsa, förutom att antalet dagar på året då 1-timmes ozonmedelhalter överstiger 40 ppb ökar vid Vindeln. Antalet dagar på året när det glidande, maximala 8-timmars medelhalten överskrider 35 ppb är lika högt i norra som i södra Sverige. 9

ppb ppb timmar dagar per år ppb timmar dagar ppb ppb dagar IVL-rapport C 63 Utvecklingen vad gäller preciseringar för marknära ozon A 110 100 Maximal 8-timmars medelhalt B 40 Antal dagar med max 8h medelhalt >60 ppb. 90 30 80 70 20 60 10 C 50 1989 1994 1999 2004 2009 2014 300 Antal dagar med max 8h medelhalt >35 ppb. D 0 1989 1994 1999 2004 2009 2014 120 Maximal en-timmes medelhalt 250 100 200 150 100 Östad endast apr-sep 50 1989 1994 1999 2004 2009 2014 80 60 40 1989 1994 1999 2004 2009 2014 E 250 200 150 100 Dagar med max en-timmes medelhalt > 40 ppb Östad endast Apr-sep 50 1989 1994 1999 2004 2009 2014 Figur 2. Tidsutvecklingen 1990-2013 vad gäller olika målvärden för ozon inriktade på människors hälsa och för växtligheten för sex olika mätplatser i Sverige där det bedrivs mätningar 50 av ozonhalter på tim-basis med instrument. 40 A, Årligt maximalt glidande 8-timmars medelhalt. 30 B, Antal dagar årligen då ett maximalt 8-timmars 20 medelhalt överskrider 60 ppb (120 µg/m 10 3 ). C, Antal dagar årligen då ett maximalt 8-timmars 1989 1992 medelhalt 1995 1998 2001 2004 2007 2010 2013 överskrider 35 ppb (70 µg/m 3 5000 ). D, Årlig maximal 1- timmes medelhalt. E, Antal dagar årligen då ett maximalt 1-timmes medelhalt överskrider 40 ppb 0 (80 µg/m 3 ). F, AOT40 maj-juli. G AOT40 aprilseptember. Regressionslinjer visas för Vavihill Rörvik Vavihill (blå linje) och Esrange (svart linje). Opublicerade Östad Asa data framtagna inom CLEO-programmet. Vindeln Esrange (Karlsson, Pihl Karlsson). Data för timvisa ozonhalter har hämtats från datavärd (IVL). Ozondata för Östad och Asa har hämtats från en forskningsdatabas. F G 14000 12000 10000 8000 6000 4000 2000 20000 Medelhalt dygnet runt, sommarhalvår 15000 10000 AOT40, maj-jul 0 1989 1994 1999 2004 2009 2014 AOT40, apr-sep Esrange/Vindeln maj-sep 1989 1994 1999 2004 2009 2014 10

Ozone (ppb) IVL-rapport C 63 Utvecklingen vad gäller preciseringar för marknära ozon Preciseringar för ozonets inverkan på växtligheten baseras på AOT40. Det finns ingen statistiskt säkerställd förändring över tid vad gäller AOT40, varken ackumulerat april september, som gäller i miljökvalitetsmålet Frisk Luft, eller ackumulerat maj-juli, som gäller för miljökvalitetsnormen. AOT40 april september överskrider målvärdet som gäller preciseringen inom Frisk Luft, 5000 ppb timmar, i södra men inte i norra Sverige. Överlag stämmer utvecklingen vad gäller olika målvärden för ozon väl med den tidigare beskrivna tendensen att de högsta ozonhalterna har minskat, men övriga halter ökat. 4.3.2 Höga ozonförekomster över Sverige om våren Ozonhalterna under månaderna mars-maj ligger genomgående avsevärt högre i norra jämfört med södra Sverige (Klingberg m. fl., 2009). Längst i norr, vid Nikkaluokta och Palovare, ligger månadsmedelhalterna nästan uppe vid 50 ppb (100 µg/m 3 ). WHO har till skydd för människors hälsa, satt som målvärde att en medelhalt under 8 timmar ej skall överskrida 50 ppb. Det är troligt att detta målvärde överskrids i norra Sverige under vårmånaderna. De höga ozonhalterna om våren skulle i framtiden även kunna få betydelse för växtligheten eftersom starten på växtsäsongen i norra Sverige på grund av klimatförändringarna sker allt tidigare på året (Karlsson m. fl., 2007). 60 50 Nikkaluokta Palovare Myrberg Esrange Vindeln Råö 40 30 20 10 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 Month (avarage 2004-2008) Figur 3. Månadsmedelhalter av ozon uppdelat på månad på året, som medelvärden för perioden 2004-2008. Värden visas för fyra platser i Norrbottens län, Nikkaluokta, Palovare, Myrberg samt Esrange; en plats i Västerbottens län, Vindeln; samt en plats vid kusten i Hallands län, Råö. Data för Nikkaluokta, Palovare och Myrberg kommer från Krondroppsnätet, övriga data från den nationella ozonövervakningen. Från Klingberg m. fl., 2009. 11

Generellt kan sägas att orsakerna bakom de höga ozonhalterna i norra Sverige och i den Europeiska delen av Arktis om våren ligger i en kombination av aktivering av på vintern upplagrade ozonbildande ämnen som PAN, HNO3 och CO, låg deposition till snöytor och transport från stratosfären. Dagens hemisfära och globala atmosfärkemiska modeller simulerar en tidsvariation i Arktis nära jordytan med ett maximum på våren. Wespes m. fl. (2012) visar i en analys med en global atmosfärkemisk modell att bidraget till ozonhalterna i marknära skikt i Arktis från stratosfären kan vara betydande på våren, upp till 10 % i deras analys för kortare perioder, medan bidraget sommartid är litet. Monks m. fl. (2014) presenterade bl. a. simuleringar på hemisfär skala, 20 N - 90 N, med MATCH-modellen. Månadsmedelvärden av ozon för stationerna Esrange och Vindeln från simuleringarna i Monks m. fl. (2014) visas i Figur 4. Simuleringarna visar på en säsongsvariation som överensstämmer med den uppmätta i Figur 3 även om halterna generellt är något lägre än de uppmätta. För att mer i detalj utröna vilka processer som styr säsongsvariationen och de höga ozonhalterna på våren i norra Sverige krävs ytterligare modellexperiment. Figur 4. Simulerade månadsmedelhalter av ozon uppdelat på månad på året, som medelvärden för perioden 2008-2009. Värden visas för Esrange och Vindeln. Data hämtade från simuleringar beskrivna i Monks m. fl., 2014. 12

5 Modellerad framtida utveckling vad gäller ozonförekomst Inom forskningsprogrammet CLEO sammanställdes ett Europeiskt, griddat, land+hav dataset över historiska och framtida utsläpp av luftföroreningar. Framtida utsläpp är baserade på de Europeiska åtaganden som ligger till grund för den pågående revideringen av EU:s luftpolitik (EU NEC IA option 1). Detta emissions-scenario kallas i denna rapport för CLEO Eurobase. Utsläpp av ozonbildande ämnen inom Europa förväntas, enligt CLEO Eurobase, minska kraftigt från 2000 till 2030 för att sedan plana ut, se Figur 5. De landbaserade utsläppen, som dominerar i modellområdet, förväntas minska mycket kraftigare än utsläpp från sjöfart, som t.o.m. ökar för vissa ämnen i detta scenario. A B C Figur 5 Totalemissioner av några ozonbildande ämnen i MATCH-området från 2000 till 2050. Emissionsdata kommer från CLEO Eurobase respektive RCP4.5. I fas 1 av CLEO-programmet baserades modelleringen av framtida ozonhalter på utsläppsscenarier av ozonbildande ämnen från den s.k. RCP 4.5 (Thomson m. fl., 2011). I en andra omgång baserades modellberäkningarna på CLEO Eurobase scenariot. Som framgår av Figur 5 är skillnaderna mellan totalutsläppen i modellområdet inte dramatisk för de ozonbildande ämnena år 2000 och 2050, medan total-utsläppen för år 2020 och 2030 är generellt lägre i CLEO Eurobase än i RCP4.5. 13

Till följd av utsläppsminskningarna av ozonbildande ämnen beräknas ozonhalterna generellt minska i Europa mellan 2000 och 2050, se Figur 6 och Figur 7. Trenden motverkas av de förmodat ökande hemisfäriska bakgrundsnivåerna och av klimatförändringarna. Förväntade klimatförändringar ger en svag minskning av ozonhalterna över Sverige, men verkar för att öka halterna i centrala och södra Europa under sommaren, se Figur 6 a,b. Trenden i den hemisfäriska bakgrunden är osäker och påverkas både av globala metan-halter och av utsläpp av kortlivade ozonbildande ämnen i Asien och Afrika, vilka förväntas öka i framtiden. Figur 7 visar den förväntade förändringen i dygnsmaximum av ozon under sommaren (april-september) för två olika klimatprojektioner men med emissionsscenariot CLEO Eurobase. Som framgår av figuren är förändringen i dygnsmaximum likartad i CLEO Eurobase scenariot jämfört med RCP4.5- scenariot (Figur 6c). De två olika klimatprojektionerna (samma som i Figur 6 a,b) ger likartade, men inte identiska, resultat vilket illustrerar att klimatet har en synbar effekt på marknära ozon, men att förändringar i emissioner dominerar över förändringar i klimatet när det gäller framtida ozonhalter. Den framtida utvecklingen vad gäller årligt maximum av glidande 8-timmars medelhalt, modellerat med MATCH-modellen baserat på framtida utsläppsminskningar enligt CLEO Eurobase och två olika klimatprojektioner visas i Figur 8 för två platser, Vavihill i Skåne och Esrange i Norrbotten. Slutsatserna som kan dras från de modellerade framtida ozonhalterna stämmer väl överens med de slutsatser som dragit ovan från observerade ozonhalter (Figur 2), att målvärdet för det maximala 8-timmars medelvärdet som används inom Miljökvalitets-normen, 60 ppb (120 µg/m 3 ) inte längre kommer att överskridas efter någon gång runt år 2020-2030. Modelleringarna tyder vidare på att målvärdet för 8-timmars medelvärdet inom miljökvalitetsmålet 35 ppb (70 µg/m 3 ) inte kommer att nås innan 2050. 14

Figur 6. Modellerad förändring av dygnsmaximum (under april-september) av ozonkoncentrationer från 2000 till 2050. (a) och (b) visar effekten av enbart klimatförändringen för två olika klimatprojektioner (ECHAM5_A1B3 respektive HadCM3_A1B). I (c) ändras klimatet och emissionerna av ozongenererande ämnen inom modell-domänet följer RCP4.5. I (d) har vi även lagt på en trend av hemisfärisk O3 med +0.1 ppb(v) år -1. ( hemisfäriskt bakgrund representeras i modellen av ozon-halten på inflödesranden). Icke-signifikanta ändringar är vita. Bilden är från Langner m.fl. (2012). 15

Figur 7. Modellerad förändring av dygnsmaximum (under april-september) av ozonkoncentrationer från 2000 till 2050. Figuren visar effekten av klimatförändring och emissionsförändring för två olika klimatprojektioner (a) ECHAM5_A1B3 respektive (b) HadCM3_A1B. Emissionerna för de respektive perioderna är från CLEO baseline. A Vavihill B Esrange Figur 8. Modellerad förändring av årligt maximum av glidande 8-timmars medelhalt vid Vavihill i Skåne (A) samt vid Esrange strax utanför Kiruna i Norrbotten (B) som ett resultat av förändrade utsläpp av ozonbildande ämnen i kombination med klimatförändringen för två olika klimatprojektioner (ECHAM5_A1B3 respektive HadCM3_A1B). Emissionstrender från CLEO Eurobase. 16

Figur 9. Beräknade årsmedelvärden av AOT40, ackumulerat under april-september under dygnets lusa timmar (instrålning > 50 Wm -2 ), för en situation idag (a, 1990 2009) och runt år 2050 (b, 2040 2059). Beräkningarna bygger på utsläppsscenarier för ozonbildande ämnen grundat på RCP4.5 och klimatprojektionen ECHAM5 A1B-r3. Färgerna ljus- och mörkgrön representerar underskridande av nu gällande precisering för ozon och växtlighet inom miljömålet Frisk Luft (5000 ppb timmar), medan gult och allt mörkare rött representerar allt större överskridanden. Bilden är från Klingberg m.fl. (2014). Inom CLEO-programmet har en särskild vikt lagts vid att beräkna framtida ozonexponering vad gäller växtligheten (Klingberg et al. 2014). Baserat på utsläppsscenarier för ozonbildande ämnen enligt RCP 4.5-scenariot beräknades AOT40 under växtsäsongen för två perioder, 1990-2009 och 2040-2059 (Figur 9). Inom Frisk Luft används en precisering att AOT40 inte skall överskrida 5000 ppb timmar under perioden april till september. I dagsläget överskrids detta värde i sydvästra Sverige. Om utsläppen av ozonbildande ämnen till år 2050 följer RCP 4.5-scenariot kommer detta målvärde inte längre överskridas i Sverige och inte heller i stora delar av norra Europa. Figur 10 visar motsvarande AOT40 kartor beräknade med emissionsscenariot CLEO Eurobase. Värdena är likartade över Nordeuropa men märkbart högre i södra Europa, både för dagens och framtidens situation i CLEO Eurobase scenariot. 17

Figur 10. Beräknade årsmedelvärden av AOT40, ackumulerat under april-september (8-20 CET), för en situation idag (a, 1990 2009) och runt år 2050 (b, 2040 2059). Beräkningarna bygger på utsläppsscenarier för ozonbildande ämnen grundat på CLEO Eurobase och klimatprojektionen ECHAM5 A1B-r3. Färgerna ljus- och mörkgrön representerar underskridande av nu gällande precisering för ozon och växtlighet inom miljömålet Frisk Luft (5000 ppb timmar), medan gult och allt mörkare rött representerar allt större överskridanden. 6 Förutsättningar för att nå preciseringarna för ozon När det gäller målvärden som handlar om överskridande av relativt höga trösklar, exempelvis det hälsorelaterade värdet kopplat till 8-timmars medelvärdet 60 ppb, har en betydande förbättring skett (Figur 2) och trenden förväntas fortsätta (Figur 8). Denna utveckling är troligen till allra största delen en följd av minskade utsläpp av ozonbildande ämnen inom Europa. När det gäller överskridanden av måttligt höga trösklar är bilden något mer komplicerad. Vad gäller AOT40 under växtsäsongen så finns det, om vi ser till den fortsatta utvecklingen av utsläpp i Europa och existerande modelleringsresultat (Figur 9 och 10), förutsättningar för att den skall minska och därmed även risken för växtskador. Inom miljömålet Frisk Luft anges som precisering för att förhindra ozonets inverkan på människors hälsa att ett maximalt glidande 8-timmars medelhalt för ozon inte bör överskrida 35 ppb (70 µg/m 3 ). Detta är ett förhållandevis lågt värde och antal dagar årligen som detta värde överskrids uppvisar en ökande trend i södra Sverige under perioden 1990-2013 (Tabell 1, Figur 2,). Detta kan ha att göra med de stigande hemisfäriska bakgrundshalter som troligen förklarar de stigande låga till måttliga ozonhalterna (Figur 1). Om denna 18

tendens fortsätter kan den också leda till att AOT40 påverkas uppåt även om de europeiska utsläppsminskningarna motverkar detta. Ytterligare en faktor att beakta är utvecklingen i de subarktiska delarna av Sverige, se kapitel 4.3.2. Här har ozonhalterna historiskt sett inte varit lika höga som i södra Sverige, även om höga halter observeras på våren, dock till största delen innan växtsäsongen startat (Klingberg m fl., 2009). Vårtoppen i ozonhalt utgör en större andel av den årliga ozonexponeringen i norra jämfört med södra Sverige (Klingberg m. fl. under arbete). Det finns tendenser till stigande ozonhalter i nordligaste Sverige (Karlsson et al., 2007, Figurer 1 och 2, Tabell 1) även om trenderna inte alltid är statistiskt säkerställda. Om halterna i detta område stiger eller växtsäsongen inleds tidigare pga av klimatförändringar - en sådan utveckling har redan observerats (Karlsson m. fl. 2007) - finns en ökad risk för effekter på vegetation i detta område om växtsäsongen i ökande utsträckning överlappar med den kraftiga vårtoppen i ozonhalt i norra Sverige. Det krävs dock ytterligare studier för att bedöma riskerna med detta. 7 Ozon och klimat Troposfäriskt ozon är en viktig växthusgas. Dess betydelse behandlas utförligt i IPCCs senaste rapport (Myhre m fl., 2013). Jämfört med de flesta andra växthusgaser är ozon relativt kortlivad, storleksordningen en månad i troposfären, med en variation från några dagar i marknära luftlager upp till ett år i övre troposfären. Ozonbildningens beroende av geografisk variation i utsläpp av ozonbildande ämnen och den förhållandevis korta livlängden i atmosfären gör att ozonet inte är en så kallad välblandad gas. Dess effekt på klimatet varierar därför relativt mycket i tid och rum. Bidraget till växthuseffekten från ozon är dessutom starkt höjd- och latitudberoende (Myhre m fl., 2013). I sin sammanfattande bedömning från 2013 uttrycker IPCC (2013) bidraget från troposfäriskt ozon till strålningsbalansen som kvantitativt mycket viktigt och att den största delen (på global skala) kommer från utsläpp av metan, men att kolmonoxid, flyktiga organiska ämnen andra än metan och kväveoxider också ger betydande bidrag. Utöver dessa bidrag från troposfäriskt ozon som växthusgas måste även ozonets negativa effekter på fotosyntes och därmed kolbindningen i ekosystemen beaktas, även om de är betydligt svårare att säkert kvantifiera. Globala modelleringsansatser tyder på att ozonets negativa inverkan på tillväxten och därmed kolinbindningen till skogliga ekosystem kan vara väl så viktigt för klimatpåverkan jämfört med den direkta effekten av ozon som växthusgas (Sitch m. fl., 2007). Betydelsen av marknära ozon för inbindningen av kol till den levande biomassan i skogliga ekosystem i Sverige har analyserats i två olika studier. En första, relativt grov analys tydde på att kolinbindningen till den levande 19

biomassan i skogliga ekosystem i tio nordeuropeiska länder i nuläget är ca 10% lägre jämfört med vad den skulle kunna varit jämfört med om ozonhalterna skulle ha legat på låga, förindustriella nivåer (Karlsson, 2012). Värdet för Sverige var en 9 % minskning. I denna studie användes endast ett medelvärde för ozonexponeringen för respektive land och ozoninverkan beräknades som en minskad tillväxt. Skogslig statistik hämtades från UNECE. I en fördjupad studie modellerades skoglig tillväxt över Sverige med hjälp av modellen 3PG, Physiological Principles in Predicting Growth (Subramanian m. fl., 2014, Karlsson m. fl., 2014a). I modellsimuleringarna läts ozon påverka två olika paramatrar; den maximala fotosynteshastigheten och bladens/barrens åldrande, dvs den hastighet över vilken fotosynteshastigheten minskade över tid. Dos-respons relationer vad gäller ozonets inverkan på dessa parametrar hämtades från svenska experiment där unga träd av gran och björk exponerats för olika nivåer av ozon under flera år. Analyserna gjordes separat för 6 olika geografiska zoner över Sverige med hänsyn taget till ozonförekomsten i respektive område. Modellsimuleringar visade att skogens tillväxt, uttryck som nettoprimärproduktion, ligger mellan 4 och 12 % lägre på grund av nu förekommande nivåer av ozon över Sverige, i jämförelse med de låga ozonnivåer som förelåg före industrialiseringen. Skogens minskade tillväxt beroende på förekommande ozonhalter beräknades medföra en minskad kolinbindningen till den svenska skogen på runt 1,5-4,5 miljoner ton CO2-e, vilket motsvarar minskning på 4-12 %. Osäkerhetsintervallet i dessa uppskattningar beror på variationer i den modellerade inverkan av ozon mellan de olika geografiska zonerna. De båda studierna kommer således fram till likartade resultat, även om angreppssätten är i viss mån olika. Det är därför troligt att dagens nivåer av ozon över Sverige medför en reducerad kolinbindning till de svenska skogsekosystemen på i storleksordningen 5-10%. 8 En ekonomisk utvärdering av inverkan av marknära ozon på växtligheten i Sverige I en nyligen avslutad studie (Karlsson m. fl., 2014b), finansierad av Naturvårdsverket, har forskare från IVL, SMHI, Göteborgs Universitet samt SLU genomfört en analys av de ekonomiska värdena av den negativa inverkan av marknära ozon på växtligheten i Sverige vid olika scenarier för ozonbelastning och i relation till föreslagna målvärden vad gäller preciseringen för ozon och växtlighet inom miljömålet Frisk Luft. Arbetet utgör i stor utsträckning en uppdatering av en tidigare studie från 2006 (Karlsson m. fl., 2006). 20

Sammantaget beräknades det ekonomiska värdet för inverkan av nuvarande ozonbelastning på skogstillväxt och skördebortfall inom jordbruket i Sverige till 913 MSEK år -1. Det specifika värdet för skog var 733 MSEK år -1 och för jordbruksgrödor 180 MSEK år -1. Motsvarande värde summerat för skog och grödor för ett scenario där målvärdet för ozon och växtlighet inom miljömålet Frisk Luft inte överskrids vid någon plats i landet uppgick till 367 MSEK år -1. I bägge fallen gäller en jämförelse med ett förindustriellt scenario i avsaknad av ozonbelastning, dvs när ozonkoncentrationerna aldrig överskred 80 µg/m 3 (40 ppb). 9 Behov av nya preciseringar vad gäller ozon Som nämnts inledningsvis beskrivs ozonets toxicitet för växtligheten bäst av hur mycket ozon som tas upp i bladen genom klyvöppningarna, s.k. ozonflux. Precisering inom Frisk Luft för att förhindra ozonets inverkan på växtligheten baserat dock i nuläget på AOT40 vilket i sin tur baseras på halterna av ozon i luften närmast bladen. AOT40-konceptet används även inom EU s direktiv om luftkvalitet. Inom CLEO-programmet har fokus varit på att bedöma hur ozonets påverkan på växtligheten i Sverige kan komma att utveckla sig i framtiden. Som redovisats ovan kommer sannolikt preciseringen som baseras på AOT40 inte att överskridas år 2050 (Figur 9 och 10). Om ozonpåverkan istället beräknas baserat på ozonflux blir bilden av den framtida utvecklingen delvis en annan. Inom CLEO-programmet har ozonexponeringen av barrskog beräknats baserat på den metodik som beskrivs i LRTAP-konventionens s.k. Mapping Manual ). I Figur 11 visas den beräknade framtida utvecklingen av denna ozonexponering för två platser, Vavihill i Skåne och Vindeln i Västerbotten. Dessutom visas även ozonexponeringen uttryckt som AOT40. Med horisontella linjer visas befintliga målvärden för AOT40 samt för ozonflux. Det sistnämnda anges i Mapping Manual för gran. Det framgår av Figur 11 att utvecklingen blir olika beroende på om ozonexponeringen uttrycks som AOT40 eller som ozonflux (POD1). Ozonexponeringen uttryckt som AOT40 underskrider målvärdet med bred marginal i norra Sverige redan idag och i södra Sverige någon gång runt 2020. Om ozonexponeringen istället uttrycks som ozonflux kommer målvärdet att underskridas i norra Sverige någon gång runt 2020-2030 men i södra Sverige kommer det inte att underskridas under 2000-talet. Dessa analyser som bedrivits inom CLEO-programmet pekar på vikten av valet av metod för att beräkna ozonexponering av växtligheten. Målvärdet för ozonexponering baserat på AOT40 kommer att uppnås med bred marginal över hela Sverige såväl som i större delen av Europa, men om ozonexponeringen baseras på ozonflux, beräknat med den metodik som används inom LRTAP-konventionen, kommer det målvärde som anges inom LRTAP sannolikt inte att nås under 2000-talet. 21

POD1 (mmol m-2 PLA) AOT40 (ppm timmar) POD1 (mmol m-2 PLA) AOT40 (ppm timmar) IVL-rapport C 63 Utvecklingen vad gäller preciseringar för marknära ozon A 30 25 Vindeln POD1 (lat-model) Critical level POD1 AOT40 (Apr-Sep) Critical level AOT40 25 20 20 15 15 10 10 5 5 B 30 25 0 0 1960 1980 2000 2020 2040 2060 2080 2100 År Vavihill POD1 (lat-model) Critical level POD1 AOT40 (Apr-Sep) Critical level AOT40 25 20 20 15 10 5 15 10 5 0 0 1960 1980 2000 2020 År 2040 2060 2080 2100 Figur 11. Beräknade årsvärden av AOT40 samt ozonflux (Phytotoxic Ozone Dose, POD1) för ozonets inverkan på barrskog vid två platser i Sverige, Vindeln i Västerbotten (A) och Vavihill i Skåne (B). Ozonhalter har modellerats med MATCH-modellen baserat på utsläppsscenario RCP 4.5 och klimatprojektionen ECHAM5 A1B-r3. Från Klingberg m. fl., 2014. I ett projekt (Karlsson m. fl., 2014c), finansierat av Naturvårdsverket, har utretts olika alternativ till en ny indikator för inverkan av marknära ozon på växtligheten i Sverige inom miljökvalitetsmålet Frisk Luft. Syftet med den nya indikatorn är att på ett bättre sätt spegla ozonets toxicitet för växtligheten, 22

jämfört med nuvarande indikator baserat på AOT40. Man har föreslagit ett nytt, förenklat koncept, Simplified Phytotoxic Ozone Dose, S-POD. Detta utgör ett mellanting mellan POD och AOT40. Uppmätta timvisa ozonhalter modifieras utifrån dess toxicitet relaterat till ozonflux och ackumuleras sedan under dagtid över ett visst tröskelvärde, på samma sätt som AOT40. Konceptet S-POD är framtaget så att det skall vara möjligt att övervaka vid en viss plats baserat på ett begränsat antal mätningar till en relativt låg kostnad. 10 Kunskapsluckor och forskningsprioriteringar Vid utarbetandet av denna rapport har vi identifierat följande kunskapsluckor och forskningsprioriteringar: Det finns ett behov av att det görs rutinmässiga beräkningar av POD i MATCH. Metodik för att beräkna påverkan från marknära ozon på kolinbindning i svensk skog behöver vidareutvecklas. Vi behöver förstå hur och när ozonepisoder (mycket höga halter) uppstår i Sverige. Finns det risk för ökade extremhändelser vid en klimatförändring? Studera trender och orsaker till eventuella förändringar i den hemisfära bakgrundshalten av ozon, i synnerhet vad som ger upphov till höga ozonhalter i norra Sverige om våren. Man behöver vidareutveckla konceptet Simplified Phytotoxic Ozone Dose, S-POD, för att på sikt ersätta AOT40 som en precisering för ozonets inverkan på växtligheten i Sverige. 11 Sammanfattning Ozonhalternas utveckling i norra Europa under de senaste drygt tjugo åren karakteriseras av att de högsta halterna har minskat medan de lägsta och medelhöga halterna har ökat. Stigande hemisfäriska bakgrundshalter förklarar troligen de stigande låga till måttliga ozonhalterna. Årsmaximum av glidande 8 timmars ozonmedelhalt minskar signifikant i södra Sverige, men förändras ej i norra Sverige. Antalet dagar då dygnsmaximum av den glidande 8 timmars ozonmedelhalten överskrider 23

det målvärde som används inom miljökvalitetsmålet Frisk Luft (35 ppb (70 µg/m 3 )) ökar dock i södra Sverige. Modellberäkningar, såväl som observationer, pekar på att målvärdet för den maximala 8-timmars medelhalten och den maximala 1-timmes medelhalten, som används för att skydda människors hälsa inom miljökvalitetsmålet Frisk Luft, fortsatt kommer att överskridas år 2050. Det finns ingen statistiskt säkerställd förändring över tid vad gäller preciseringar för ozonets inverkan på växtligheten baserat på AOT40. AOT40 april september överskrider målvärdet som gäller preciseringen inom frisk Luft, 5000 ppb timmar, i södra men inte i norra Sverige. Dagens nivåer av ozon över Sverige medför sannolikt en reducerad kolinbindning till de svenska skogsekosystemen på i storleksordningen 5-10% Det ekonomiska värdet för inverkan av nuvarande ozonbelastning på skogstillväxt och skördebortfall inom jordbruket i Sverige beräknades till 913 MSEK år -1. På grund av de beslutade, kraftiga minskningarna av utsläppen av ozonbildande ämnen kommer ozonhalterna sannolikt generellt minska i Europa mellan 2000 och 2050. Trenden motverkas till en del av ökande hemisfäriska bakgrundsnivåer och av klimatförändringarna. Om utsläppen av ozonbildande ämnen till år 2050 minskar i enlighet med RCP 4.5 scenariot eller CLEO Eurobase scenariot kommer målvärdet till skydd för växtligheten baserat på AOT40 april-september inte längre överskridas i Sverige och inte heller i stora delar av norra Europa. Ozonexponeringen av växtligheten beräknat som ozonflux kommer dock inte att underskrida det målvärde som används inom LRTAP-konventionen. 24

12 Referenser CLEO, 2014. Klimatförändringen och miljömålen. Climate change and the Environmental Objectives CLEO. Rapport till Naturvårdsverket inför Fördjupad Utvärdering 2015. Dentener, F., Keating, T., Akimoto, H. (Eds), 2010 Hemispheric Transport of Air Pollution. Part A: Ozone and Particulate Matter. Air Pollution Studies No. 17. Prepared by the Task Force on Hemispheric Transport of Air Pollution acting within the framework of the Convention on Long-range Transboundary Air Pollution, United Nations, New York. Forsberg B, Modig L, Svanberg P-A, Segerstedt B. 2003. Hälsokonsekvenser av ozon - en kvantifiering av det marknära ozonets korttidseffekter på antalet sjukhusinläggningar och dödsfall i Sverige. På uppdrag av Statens folkhälsoinstitut. Institutionen för folkhälsa och klinisk medicin, Umeå universitet. IPCC, 2013: Summary for Policymakers. In: Climate Change 2013: The Physical Science Basis. Contribution of Working Group I to the Fifth Assessment Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change [Stocker, T.F., D. Qin, G.-K. Plattner, M. Tignor, S.K. Allen, J. Boschung, A. Nauels, Y. Xia, V. Bex and P.M. Midgley (eds.)]. Cambridge University Press, Cambridge, United Kingdom and New York, NY, USA. Karlsson, P.E., Örlander, G., Langvall, O., Uddling, J., Hjorth, U., Wiklander, K., Areskoug, B., Grennfelt, P. 2006. Negative impact of ozone on the stem basal area increment of mature Norway spruce in south Sweden. Forest Ecology and Management 232, 146-151. Karlsson, P.E., Pleijel, H, Danielsson, H., Belhaj, M., Andersson, M., Hellsten, S. 2006. En ekonomisk utvärdering av inverkan av marknära ozon på växtligheten i Sverige i relation till föreslagna miljömål. IVL Rapport B 1678. Karlsson, P.E., Tang, L., Sundberg, J., Chen, D., Lindskog, A. and Pleijel, H. 2007. Increasing risk for negative ozone impacts on vegetation in northern Sweden. Environmental Pollution 150, 96-106. Karlsson, P.E. 2012. Ozone Impacts on Carbon Sequestration in Northern and Central European Forests. IVL Rapport B 2065. Karlsson, P.E. et al., 2014a. Impacts of ozone on the carbon sequestration in Swedish forests - A modelling study. IVL Report C 60. Karlsson, P.E. et al., 2014b. En ekonomisk utvärdering av inverkan av marknära ozon på växtligheten i Sverige. En uppdatering i samband av den fördjupade utvärderingen av miljökvalitetsmålet Frisk Luft. IVL Rapport C 59. Karlsson, P.E. et al., 2014c. Ett förenklat koncept för inverkan av ozon på växtligheten i Sverige baserat på ozonflux, Förslag till indikator inom Miljömålet Frisk Luft. IVL Rapport C 57. Klingberg, J. Mats Björkman, Gunilla Pihl Karlsson, and Håkan Pleijel. 2009. Observations of ground-level ozone and NO2 in northernmost Sweden, including the Scandian Mountain Range. Ambio 38, 448-451. Klingberg J., Engardt M., Uddling J., Karlsson P.E. and Pleijel H. 2011. Ozone risk for vegetation in Europe under different climate change scenarios based on ozone uptake calculations. Tellus 63A:174-187 Klingberg, J., Karlsson, P.E., Pihl Karlsson, G., Hu, Y., Chen, D. and Pleijel, H. 2012. Variation in ozone exposure in the landscape of southern Sweden with 25

consideration of topography and coastal climate. Atmospheric Environment 47, 252-260. Klingberg, J., Engardt, M., Karlsson, P.E., Langner, J. and Pleijel, H. 2014. Declining ozone exposure of European vegetation under climate change and reduced precursor emissions. Biogeosciences. 11, 5269 5283. doi:10.5194/bg-11-5269- 2014 Langner, J., Engardt, M. and Andersson, C. 2012. European summer surface ozone 1990 2100. Atmos. Chem. Phys. 12, 10097-10105. doi:10.5194/acp-12-10097- 2012. Monks, S. A., Arnold, S. R., Emmons, L. K., Law, K. S., Turquety, S., Duncan, B. N., Flemming, J., Huijnen, V., Tilmes, S., Langner, J., Mao, J., Long, Y., Thomas, J. L., Steenrod, S. D., Raut, J. C., Wilson, C., Chipperfield, M. P., Schlager, H., and Ancellet, G.: Multi-model study of chemical and physical controls on transport of anthropogenic and biomass burning pollution to the Arctic, Atmos. Chem. Phys. Discuss., 14, 25281-25350, doi:10.5194/acpd-14-25281-2014, 2014. Myhre, G., D. Shindell, F.-M. Bréon, W. Collins, J. Fuglestvedt, J. Huang, D. Koch, J.-F. Lamarque, D. Lee, B. Mendoza, T. Nakajima, A. Robock, G. Stephens, T. Takemura and H. Zhang, 2013: Anthropogenic and Natural Radiative Forcing. In: Climate Change 2013: The Physical Science Basis. Contribution of Working Group I to the Fifth Assessment Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change [Stocker, T.F., D. Qin, G.-K. Plattner, M. Tignor, S.K. Allen, J. Boschung, A. Nauels, Y. Xia, V. Bex and P.M. Midgley (eds.)]. Cambridge University Press, Cambridge, United Kingdom and New York, NY, USA. Paoletti, E., Alessandra De Marco, Beddows, Harrison,William J. Manning. 2014. Ozone levels in European and USA cities are increasing more than at rural sites, while peak values are decreasing. Environmental Pollution 192, 295 299. Pleijel H. (red) 2007. Transboundary air pollution: scientific understanding and environmental policy in Europe. Studentlitteratur AB, Sverige. (ISBN: 9144004710). Pleijel, H. Jenny Klingberg, Gunilla Pihl Karlsson, Magnuz Engardt, Per Erik Karlsson. 2013. Surface ozone in the marine environment - horizontal ozone concentration gradients in coastal areas. Water, Air & Soil Pollution 224, 1603. Prather M, Gauss M, Berntsen T et al. (2003) Fresh air in the 21st century? Geophysical Research Letters, 30, 1100. Sitch, S.,Cox,P.M.,Collins,W.J.,Huntingford, C.,2007. Indirect radiative forcing of climate change through ozone effects on the land-carbon sink. Nature 448, 791 794. Subramanian, N, Karlsson, P.E, Bergh, J, Nilsson, U. Impact of Ozone on carbon sequestration by Swedish forests under changing climate: A modeling study. Accepterad i Forest Science, September 2014. Thomson, A.M., Calvin, K.V., Smith, S.J., Kyle, G.P., Volke, A., Patel, P., Delgado-- Arias, S., Bond--Lamberty, B., Wise, M.A., Clarke, L.E. and Edmonds, J.A. 2011. RCP4.5: a pathway for stabilization of radiative forcing by 2100. Climatic Change 109, 77 94. doi:10.1007/s10584--011--0151--4. Wespes, C., Emmons, L., Edwards, D. P., Hannigan, J., Hurtmans, D., Saunois, M., Coheur, P.-F., Clerbaux, C., Coffey, M. T., Batchelor, R. L., Lindenmaier, R., Strong, K., Weinheimer, A. J., Nowak, J. B., Ryerson, T. B., Crounse, J. D., and Wennberg, P. O.: Analysis of ozone and nitric acid in spring and summer Arctic pollution using aircraft, ground-based, satellite observations and MOZART-4 26

model: source attribution and partitioning, Atmos. Chem. Phys., 12, 237-259, doi:10.5194/acp-12-237-2012, 2012. Wild, O., Fiore, A. M., Shindell, D. T., Doherty, R. M., Collins, W. J., Dentener, F. J., Schultz, M. G., Gong, S., MacKenzie, I. A., Zeng, G., Hess, P., Duncan, B. N., Bergmann, D. J., Szopa, S., Jonson, J. E., Keating T. J., and Zuber, A.: Modelling future changes in surface ozone: a parameterized approach, Atmos. Chem. Phys., 12, 2037 2054, doi:10.5194/acp-12-2037-2012, 2012. Young, P. J., Archibald, A. T., Bowman, K. W., Lamarque, J.-F., Naik, V., Stevenson, D. S., Tilmes, S., Voulgarakis, A., Wild, O., Bergmann, D., Cameron-Smith, P., Cionni, I., Collins, W. J., Dalsøren, S. B., Doherty, R. M., Eyring, V., Faluvegi, G., Horowitz, L. W., Josse, B., Lee, Y. H., MacKenzie, I. A., Nagashima, T., Plummer, D. A., Righi, M., Rumbold, S. T., Skeie, R. B., Shindell, D. T., Strode, S. A., Sudo, K., Szopa, S., and Zeng, G.: Pre-industrial to end 21st century projections of tropospheric ozone from the Atmospheric Chemistry and Climate Model Intercomparison Project (ACCMIP), Atmos. Chem. Phys., 13, 2063-2090, doi:10.5194/acp-13-2063-2013, 2013. 27

IVL Svenska Miljöinstitutet AB, Box 210 60,100 31 Stockholm Tel: 08-598 563 00 Fax: 08-598 563 90 www.ivl.se