: : : i SSI-rapport 90-03 Hans More Ett referensinstrument för radonmätning Dokumentation av ett radonmätinstrument baserat på a-spektrometrl av elektrostatiskt Insamlade radondöttrar ISSN 08-4434 Pris: 50 kronor
liteföfad Statens strålskyddsinstitut Dokumentets nummer 1 : 90-03 ISSN: 08-4434 Författare: Hans Möre Datum: 1990-01-5 Avdelning: Miljölaboratoriet Dokumentets titel: ETT REFERENS INSTRUMENT FÖR RADONMÄTNING Dokumentation av ett radonmätinstrument baserat på a-spektrometri av elektrostatiskt insamlade radondöttrar Sammanfattning: Ett instrument för radonmätning har byggts som samlar in radondöttrar på en a-detektor med hjälp av ett elektriskt fält. Instrumentet består av en aluminiumku^a och en isolerad ytbarriärdetektor, mellan dessa läggs spänningen 8 kv. Radium A:s sönderfall registreras på en mångkanalsanalysator och utvärderas. -, Kalibreringsfaktorn blev 944 Bq/m per pulser/sek + 4 % systematiskt fel. Effektivitetens tryck-, spännings- och fuktberoende har undersökts. Nyckelord: Radonmätning, referensinstrument, elektrostatisk insamling, ytbarriär-detektor, kalibrering. Antal sidor: 6
INNEHÅLLSFÖRTECKNING 1 INLEDNING 1 FUNKTIONSSÄTT 1.1 Allmän funktionsprincip 1. Mekanisk uppbyggnad.3 Elektrisk uppbyggnad 3 3 PROVTAGNING OCH ÖVERFÖRING TILL KULAN 3 4 MÄTPARAMETRAR 4 4.1 Effektivitetens tryckberoende och spänningsberoende 4 4. Effektivitetens beroende av detektorns position 5 4.3 Effektivitetens fuktberoende 5 5 UTVÄRDERING AV SPERTRA 6 5.1 Överväganden vid valet av utvärderingsintervallens bredd 6 5. Korrektion för förlust av radon i mätkammaren.. 7 6 KALIBRERING 8 6.1 Kaiibreringsf örf ärande 8 6. Resultat 9 6.3 Jämförelsemätningar 9 6.4 Effekti iteten för insamling av radondöttrar... 11 7 MÄTNING 11 7.1 Mätn-', beräkning och fuktkorrektion för vanl prover 11 7. Kont J av linjäriteten 1 8 SAMMANF/.T 'NING 13 9 REFERENS - 13 Sid FIGUREE 14 BILAGOR 1 Bild av radonreferensinstrumentet "Kulan" Mätning..v provtagningsbehållarnas volym 3 Mätningsprocedur
1 INLEDNING För att kunna bestämma aktivitetshalten av radon- i luft har vi byggt ett instrument som kan mäta diskreta luftprover. De radondöttrar som bildas vid radonets sönderfall bildar till en övervägande del positiva joner. I ett tillräckligt starkt elektriskt fält kan laddningsförlust pga rekombination, deposition och fästande vid aerosoler förhindras (Scof). instrumentet fungerar så att de radondöttrar som bildas i en sluten volym ansamlas på en a-detektor med hjälp av ett elektriskt fält. Denna typ av mätinstrument har beskrivits av bl a Wicke (Wicke79). Dess fördel jämfört med den vanliga jonisationskammaredgär att man kan.särskilja de a-strålande nukliderna Po (RaA) och Po (RaC), och därigenom nå en större snabbhet, eftersom RaA har kort halveringstid. I princip kan även toron och actinondöttrar mätas. Jonkammaren ger en mycket svag ström som kräver känsliga elektroniska förstärkare medan det beskrivna instrumentet ger enskilda pulser för varje detekterat a-sönderfall. Den är dock känslig för fukt i luften. Arbetsnamnet för detta instrument är nedan "Kulan". Vi har två stycken, en stationär och en med genomströmning av luft. Den "stationära kulan" används som normal vid kalibrering av våra övriga kontinuerligt radonmätande instrument. Till grund för dess kalibrering finns en känd mängd radium i lösning i en tvättflaska. Den "kontinuerliga kulan" mäter radonhalten löpande genom att luft strömmar igenom den, den används för att bestämma radonhalten i ett av våra radonrum. I det följande beskrivs den "stationära kulan". Genomströmningskulan kommer att beskrivas separat. FUNKTIONSSÄTT.1 Allmän funktiqnsprincip. En skiss på hur kulaa är uppbyggd finns i fig 1. Instrumentet består av en aluminiumsfär, som bildar en sluten volym. I sfären finns en elektriskt isolerad del med en ytbarriärdetektor, vars yta är elektriskt ledande. Mellan sfären och detektorn läggs en högspänning där detektorn ligger på jordpotential och sfären på pluspotential. De positivt laddade radondöttrarna rör sig mot detektorn, dar de lägger sig på ytan. RaA och RaC sönderfaller genom att utsända a-partiklar, dessa detekteras och ger en signal som analyseras i en mångkanalsanalysator. Resultatet blir ett spektrum där RaA och RaC' kan bestämmas. Med tiden tillkommer en bakgrund av Po (RaF) som har en tillväxttid om 138 dagar. I tabell 1 visas de olika a-strålande sönderfallsprodukterna för radon-. I kulan bildas radioaktiv jämvikt mellan radon och dess döttrar inom ca 0 minuter för RaA och efter ca 3 timmar för RaC. Det betyder att en bestämning av halten av döttrarna även ger radonhalten.
Tabell 1. Radonkedjans a-sönderfall Nuklid a-energi [kev] Halveringstid Sönderfallssannolikhet [%] Rn 91,764 tim 5489,7 99,9 RaA } 8 Po i i RaC' "[ 4 Po i 3,05 min 1,6 10" 4 sek 6003 7667 99,98 99,99 i Pb,3 år RaF 10 Po 138,4 dagar 5305 100. Mekanisk uppbyggnad Kulans utseende framgår av bilden i bilaga 1. Sfären består av två halvor av trycksvarvad Al (ca 1 mm godstjocklek) som har varsin pålimmad Alfläns. I flänsarna finns ett spår för en O-ring. De två halvorna spanns ihop med ett antal skruvar. I sfärens överdel finns ett hål urtaget där detektorinfästningen är fastskruvad, även denna har ett antal O-ringar. Genomföringens ytterdel är av Al och har därför samma potential som resten av sfären, innanför finns en cylindrisk isolator av nylon. I isolatorns centrum finns ett axiellt hål där en mässingskropp finns för att fästa detektorn och för att föra ut signalkabeln. Genomföringen kan gängas ned eller upp i kulan och har två O-ringar som tätar mot nylonkroppen. Alla O-ringar är fettade med vakuumsilikonfett. På aluminiumflänsen finns två vakuumtäta ventiler anbringade (Nupro B-4BK). Den ena används för att föra in provet och vakuumpumpning, den andra är kopplad till en tryckmätare (Vacumbrand DVR 1). Eftersom metallsfären och ventilerna ligger på högspänning i förhållande till jord omsluts de av en genomskinlig PVC låda. Anslutningarna från ventilerna görs med armerad PVC slang. Ventilerna manövreras från lådans utsida med PVC förlängare. Proverna tillförs kulan genom en slanganslutning som sitter fast i PVC lådan som omger kulan. I fig 1 kan man till punkt C ansluta endera provtagningsbehållaren eller en trycktub med andningsluft som är fuktfri och som har stått så länge att eventuell radonhalt är obetydlig. Vidare ingår ett luftfilter och en vakuumpump och ventil mot denna.
.3 Elektrisk uppbyggnad Detektorn utgörs av en ytbarriärdetektor Ortec CR-019-150- 100, med aktiva ytan 150 mm. Ytan som är belagd med Al och Au, har elektrisk kontakt med resten av detektorns ytterhölje. Det känsliga djupet är 100 //m och upplösningen för detektorn 19 kev FVHM vid 5,49 MeV. Detektorns kontakt mot omvärlden utgörs av en vakuumtät koaxialkontakt. Denna sammanbinds med förförstärkaren av en 10 cm lång 93 Q koaxkabel, som går genom PVC lådans tak. Koaxkabeln är vald för att få lägsta kapacitans. Förförstärkaren är en Canberra 970-D som kopplas vidare till en linjär förstärkare Canberra 011, med 0,5 //sek tidskonstant på utgången. Signalen analyseras med hjälp av en mångkanalsanalysator ND6. Insamlade spektra förs över till en //Vax (ND9900) för utvärdering. Spänningen till detektorn ges av Canberra 31D. Högspänningen till kulan ges av en Wallis M153/0P med ett skyddsmotstånd om 11 MS + 5 % i serie på utgången för att begränsa ev kortslutningsströmmar. Alla metalldelar på PVC lådans utsida är jordade. 3 PROVTAGNING OCH ÖVERFÖRING TILL KULAN Luftprover tas i provtagningsbehållaren som är en gasolflaska med nålventil och slangnippel med volymen 4,74 liter. Behållaren evakueras före provtagning. Provet fyller behållaren via ett torkmedel av Magnesiumperklorat Mg(ClO 4 ) - Detta ligger i ett plaströr mellan två glasfiberproppar, rörets innerdiameter är ca 7 mm och det fylls till 11 cm med torkmedlet. Flödet vid provtagningen regleras så att det understiger 1 l/min, dvs tiden överstiger 5 min. Fukthalten efter torkningen bör understiga 1 //g/l luft, vilket motsvarar en daggpunkt kring -70 C, referens (Merck). Torkmedlet får inte absorbera radon. Kiselgel lämpar sig inte för de små luftmängder som förekommer (Wicke 79), vid större flöden kan ev en mättnad inträda. Magnesiumperklorat har valts för att det används i flera standardförfaranden för bestämning av radrum och radon i vatten (EPA- 680/4-75-001 och DOE). Det torkade luftprovet i provbehållaren måste föras över till kulan. Kulan har tidigare evakuerats på luft. Provbehållaren ansluts till punkt C i fig 1, därefter evakueras även luften i slangsystemet fram till kulans ventil A. Ventilen till vakuumpumpen stängs av, därefter förs provluften sakta över till kulan. Tryck jämvikt och temperaturjämvikt inväntas i hela systemet, varefter ventilen A stängs. Detta förfaringssätt leder till att proportionen mellan radoninnehåjlet i kulan och i provbehållaren enbart bestäms av proportionerna mellan volymerna. Den är således oberoende av provets ursprungliga tryck och temperatur.
Den inre mätvolymen i kulan har beräknats till 10,79 1 utgående från de geometriska måtten, genom tryckmätning erhölls volymen 10,81 1 + ci 1 %. Medelvärdet av den inre mätvolymen blir 10,807 1 + Ä 1- %. Hela systemets volym när provtagningsbehållaren är tillkopplad och tryckmätaren ansluten är 15,59 1. När tryckjämvikt uppnåtts mellan kulan och provbehållaren kommer 69,3 % av den ursprungliga aktiviteten i provbehållaren att återfinnas i kulans inre mätvolym. Trycket vid jämvikt kommer att vara 30,4 % av provets ursprungliga tryck, vilket stämmer väl överens med de genomförda mätningarna. En större del av provets aktivitet skulle kunna föras över genom att fylla på gammal luft till atmosfärstryck i provbehållaren efter första överföringen. Vid en andra överföring och åtföljande tryckutjämning skulle 84 % av den ursprungliga provaktiviteten kunna finns i kulan. Vi gör dock överföringen endast en gång. Det är enkelt och oberoende av nya fyllningar, med alla dess möjligheter till extra fel i tryck och temperaturbestämningar. 4 MATPARAMETRAR 4.1 Effektivitetens tryckberoende och spänningsberoende Efter en överföring vid normaltryck 1013 mbar blir trycket i kulan 308 mbar. Detta tryck är för lågt för att klara den insamlingsspänning som behövs, redan vid 5-6 kv inträffar elektriskt genomslag inne i mätvolymen. Vid 600 mbar sker genomslaget vid 14-15 kv, och vid 900 mbar sker det över 15 kv. Gjorda försök visar att det vid 300 mbar inte går att erhålla någon platå (mättnad) i insamlingseffektiviteten när spänningen över kulan höjs, dessutom får spänningen aldrig överstiga 4 kv pga genomslagsrisken. Ett försök gjordes för att se hur räkneeffektiviteten förändras med trycket och spänningen i kulan. Ett luftprov togs i en provbehållare, dock utan torkmedel. Provet fördes över till kulan, varvid trycket blev 31 mbar. Den relativa räkneeffektiviteten, dvs antal pulser/sek per totala mängden sönderfall/sek i kulan, som funktion av olika tryck och spänningar visas i fig. För jämförelsens skull har alla effektiviteter normerats till punkten vid 8 kv i kurva b, som åsatts värdet lika med 1. Kurva a gäller för fyllningen 31 mbar. Efter denna mätning fylldes provbehållaren med torr luft till lufttryck, varefter en andra överföring skedde till kulan, trycket blev nu 57 mbar. Kurva b i fig fås efter den andra fyllningen. Gammal luft fylldes i kulan till trycket 904 mbar. Relativa räkneeffektiviteten blir i detta fall enligt kurva c i fig. Vid samma aktivitet i kulan sjunker således antalet insamlade radondöttrar, enligt försöket med ca,5 % per 100 mbar tryckökning, mellan 500-900 mbar.
Vi har valt sluttrycket för mätning till 600 mbar och spänningen 8 kv över kulan. Detta ger en god marginal mot elektriskt genomslag och man ligger så långt in på platån att även högre radonhalter bör kunna mätas. 4. Effektivitetens beroende av detektorns position Detektorns hållare är så konstruerad att den kan gängas in i eller ut ur kulans mätvolym. Räkneeffektiviteten som funktion av detekorns läge ges i fig 3, där nollnivån sätts så att detektorns yttersta del ligger i plan med isoleringen i fig 1. Detektorn placeras -1 mm relativt nollplanet vid alla kommande mätningar. Detektorn skyddas därigenom något mot elektriska genomslag vid dess skarpa ytterkanter. 4.3 Effektivitetens fuktberoende Ett försök gjordes för att avgöra hur känslig mätningen i kulan är för fukt i provluften. I ett radonrum med nära 100 % relativ fuktighet togs prov samtidigt i två provtagningsbehållare utan torkmedel. Det ena provet fördes över som det var till kulan, som därefer fylldes med torr luft upp till 609 mbar varefter mätning skedde. Det andra provet leddes genom en kylfälla under överföringen till kulan. Kylfällan bestod av ett kopparblock med smala kanaler, temperaturen var -30 C. Efter överföringen fylldes gammal luft på till 608 mbar. De båda provtagningsbehållarna förutsätts innehålla samma mängd radon efter provtagningen. Överföringen av proverna till kulan skiljer sig endast genom att det i det ena fallet finns en kylfälla med, för övrigt är det samma volymer. Kylfällan reducerar partialtrycket från fukten. Sluttrycket blir olika i de två fallen, dock påverkas inte fördelningen av radonet mellan provbehållare och kulan. Samma aktivitet bör således finnas i kulan efter de två skilda överföringarna. Den skillnad som uppstår i räknehastigheten mellan de två fallen bör därför kunna tillskrivas fuktens inverkan på insamlingen av radondöttrar. Resultatet ges i tabell, räkneraten för torkad mätluft vid 8 kv har satts till 1, alla andra värden är relativt detta värde. Tabell räkneraten vid: 4 kv + la 8 kv ± la 11 kv + la Torr mätluft 0,99 + 0,7 % 1 + 0,6 % 0,98 + 0,7 Fuktig mätluft 0,89 + 0,7 % 0,91 + 0,6 % 0,91 + 0,6
Mätningen med fukt i kulan ger en försämring av räkneeffektiviteten med upp till 10 %. Luften i kulan måste således vara torr. Man kan välja mellan att torka provluften före provtagningsbehållaren eller att torka luften under överföringen till kulan. Vi har valt det förra förfarandet, därför att all provluft som når någon del av mätsystemet då är torr. I det andra fallet finns en torr luftmängd och en fuktig i samma system, eftersom enbart den del som övergår till kulan strömmar igenom torkmedlet. Det kommer då att finnas två olika partialtryck för fukten inom samma system, vilket kan leda till större mätfel. 5 UTVÄRDERING AV SPEKTRA 5.1 Överväganden vid valet av utvärderingsintervallens bredd Exempel på ett spektrum som erhålls vid radon- mätning ges i fig 4, där halten är ca 11 40Q Bq/m. Fig 5 visar ett spektrum vid halten ca 600 Bq/m. Spektrerna är 51 kanaler breda. Vid utvärderingen summeras för RaA kanalerna 5 till 319 (toppen i kanal 311), för RaC kanalerna 337-409 (toppen i kanal 398). Intervallen har valts breda för att mätresultatet skall bli oberoende av om centrumkanalen för topparna skulle vandra upp eller ned 5-6 kanaler. Topparna kan vandra i första hand nedåt för att förförstärkaren är temperaturberoende. När temperaturen ökar minskar spänningen över detektorn och toppens position sjunker. I fig 6 visas RaA toppens läge vid olika spänningar över detektorn, nominell spänning är 75 V. En utvärdering av ett specifikt spektrum visar att man kan förskjuta topparnas relativa läge 5-6 kanaler utan att det totala antalet pulser inom intervallen skiljer sig mer än högst 0, % från det som erhålls när topparna ligger i kanal 311 och 398. intervallet för RaA kommer att innesluta bakgrundstoppen Po (RaF). På grund av detta kommer bakgrunden att växa med tiden. Det är därför viktigt att inte låta högspänningen vara på längre än den för mätningen nödvändiga tiden för att minimera ansamlingen av Pb på detektorn. Bakgrunden mäts genom att fylla kulan med radonfri- (gammal) och torr luft. Tillväxten av bakgrunden har hittills varit måttlig, efter ca två års användning är den 0,0067 pulser'sek. Vid kontinuerlig mätning okar dock bakgrunden snabbare, efter ett års användning av den andra kulan har den blivit 0,33 pulser/sek. Man skulle kunna utvärdera RaA mellan kanal 85 till 319 för att slippa RaF. Vid en utvärdering på det ovan använda spektrumet finner man att om toppens läge sjunker 1, eller 3 kanaler sjunker antalet totalt räknade pulser mellan kanal 85 till 319 med -0, %, -0,4 % respektive -0,7 % jämfört med ursprungsläget. Om toppens läge istället ökar 1, eller 3 kanaler så ökar antalet pulser med +0, %, 0,4 % respektive 0,6 %. Dessa fel är lite för
stora vid mätningar med högsta precision. För de kontinuerliga mätningarna används dock detta smalare intervall, eftersom bakgrunden där blir så stor och växande i det bredare intervallet och därmed ger större onoggrannhet i slutresultatet. 5. Korrektion för förlust av radon i mätkammaren När man mäter ett prov i kulan upprepade gånger efter varandra, avtar den för radonets sönderfall korrigerade räknehastigheten med tiden. Noggranna studier har visat att läckage inte kan vara förklaringen. I fig 7 A visas räknehastigheten som funktion av tiden, halten är 6 600 Bq/m från början. En hypotes är att den aluminiumoxid som finns inuti kulan absorberar radon. Aloxid är känt för att absorbera fukt. En del torkmedel absorberar radon, i detta fall kan det vaca rimligt att anta detta. I fig 7 B ges resultatet för en fyllning med ungefär samma halt som i 7 A, vid denna mätning finns dock fler mätpunkter inom de första 50 timmarna. I fig 7 C har fyllningen halten ca 1 300 Bq/m. Alla mätvärden har korrigerats för radonets sönderfall. För att korrigera för den avtagande räknehastigheten ansätts ett exponentiellt avtagande enligt A(t) = A e~ *, där A är ursprungsaktiviteten och A(t) aktiviteten vid tiden t. Parametern 1 (som beror av tiden) har beräknats ur kurvorna i fig 7. Resultatet visas i tabell 3. Tabell 3 Kurva A Kurva B Kurva C Mellan tid 1 och tid [timme 1 - timme ],1,1,1,1,1,1,4,4,4,7,7-7,5-98.7-1,7-145,3-168,3-43,9-8,5-48,9-11,9-9,0-53,0 Läckage '1- [h-1 0,001 0,00116 0,00093 0,00096 0,00078 0,00069 0,00156 0,001 0,00081 0,00110 0,00099
I det Draktiska matandet har läckagefaktorn satts till 0,001 h. 6 KALIBRERING 6.1 Kalibreringsfär farande För att kunna kalibrera kulan måste man ha en känd aktivitet Rn i en provtagningsbehållare. Detta erhålls genom att bubbla ut det radon som bildas i en känd radium-6 lösning. Radiumlösningen finns i en tvättflaska i en uppställning med en tvättflaska med vatten före och en flaska med enbart glasfiberfilter efter. Alla flaskorna är av-glas, med en inslipad kork upptill och volymen ca 170 cm. De två första»fläskorna har insmälta glasfilter en bit ovanför botten varigenom luften leds så att hela vätskevolymen skall genombubblas. Första flaskan fuktar enbart provluften före bubblingen av radiumlösningen. Sista flaskan med glasfibern skall hindra att radiumlösning kan komma in i provtagningskärlet. Radiumlösningen är från National Institute of Standards and Technology, USA och är certifierad med aktiviteten 31,33 Bq 4/4 1978, med onoggrannheten 1,53 %, som är summan av tillfälliga fel och systematiska fel. Volymen av lösningen i flaskan är ca 54 cm. För att nollställa kalibreringsenheten luftas den med radonfri luft, varefter dess in- och utventiler stängs. När ett kalibreringsprov skall tas ansluts en evakuerad provtagningsbehållare till utventilen och en plastpåse med gammal luft till inventilen. När alla ventiler öppnas bubblat det producerade radonet ut. Som radonets tillväxttid räknas tiden mellan nollställningen och den tidpunkt bubblingen avstannar. Man antar att 100 % av det radon som finns i kalibratorn förs över till provtagningsbehcllaren. Detta har undersökts i ett försök med två bubblingar direkt efter varandra. Den första provtagningen gav resultatet 4 670 Bq/m + 0,5 % (la). Den andra provtagningen gav netto efter att radontillväxten under själva bubblingsförfärandet dragits bort,9 Bq/m + 8 % (la). Således blir bara 0,06 % av aktiviteten kvar i bubbelflaskorna efter en provtagning. Halten av radon i provtagningsbehållaren beror av aktiviteten och av behållarens volym. Volymen har bestämts till 4 740 cm + 0,5 % maxfel, för volymbestämningen se bilaga. Den totala onoggrannheten i radonhalt vid kalibrering sätts till den linjära summan för felen i aktiviteten, bubblingen och volymen, dvs 1,53 % + 0,06 % + 0,5 % = +,1 %. Eventuellt läckage i bubbelfläskorna är inte medtaget. I ett försök med tillväxt under 35 dagar låg den nätta radonhalten mindre än 1 % från det förväntade, samtidigt som mätvärdets tillfälliga fel var ± 1 % ( a).
Olika lufttryck vid bubblingstillfallena ger olika tryck efter överföringen till kulan, men aktiviteten är alltid känd, och oberoende av tryck och temperatur inom rimliga gränser. Alla överföringar pågår mellan 5-1G minuter, varför temperaturjämvikt kan anses råda mellan olika kärl och gaser. Kalibrering och mätning av vanliga prover följer i mycket samma procedur jfr bilaga 3. Det är väsentligt att kalibrerings och mätförfarandena är så lika som möjligt med avseende på överföringstider, väntetider och mättider för att minimera de systematiska felen. 6. Resultat I tabell 4 visas en sammanställning av kalibreringsfaktorn vid ett antal olika radonhalter och tidpunkter. I tabellen anges provtagningsnummer, datum, radonhalt vid mätningens mittid, mättid, kalibreringsfaktorn för RaA, tillfälliga felet la och lufttrycket vid provtagningstillfället. I fig 8 visas kalibreringsfaktorn som funktion av radonhalten. I fig 9 ges kalibreringsfaktorn som funktion av tiden. Medelvärdet för 30 mätningar ger kalibr.eringsfaktorn 944 Bq/m per pulser/sek och spridningen S ± 1, %, och med spridningen i medelvärdet S ± 0, %. Inom +,5 % av medelvärdet ligger merparten av de mätta värdena. Det systematiska felet uppskattas till summan av felen från kalibratorn,1 %, spridningen i mätvärdena 1, % och okända fel i form av läckage, temperaturojämvikter, osv < 1 %. Summan sätts till ± 4 %. Således används kalibreringsfaktorn 944 Bq/m sek + 4 % maximalt systematiskt fel. per pulser/ 6.3 Jämförelsemätningar Två jämförelsemätningar med EML i USA har utförts med kulan i februari 19 och juni 1989. Resultatet framgår av tabell 5..,-VI n - 1 m * vn
10 Tabell 4. Kalibreringsfaktörer för stationära kulan RaA kanal: 75-319 Behållare nr 3 Fr o m mätning nr 6 användes gammal luft vid bubblingen. Nr Datum Halt,vid mittid Bq/m 3 Mättid [t] Kalibreringsfaktor [Bq/m J /P/s] 1 a Tryck [mbar] 3 4 5 6 7 /9 9/10 /10 18/1 11/1 87 87 87 87 634 6467 5863 5437 467 3 98,6 ± 956,6 ± 945,6 ± 931,6 ± 940 /O ± 0,4 % 0,5 % 0,5 % 0,5 % 0,6 % 1016 1005 1015 8 9 10 11 1 13/1 18/1 19/1 0/1 0/1 1834 613 1018 965 36 3 4 4 8 939,5 ± 931, ± 935,6 + 93,1 ± 943,1 ± 0,7 % 0,7 % 0,8 % 0,8 % 1,0 % 1013 10 1013 1014 1013 13 14 15 16 17 1/1 5/1 9/1 3/ 8/ 8 3170 3356 3774 3841 4 945,1 ± 934,7 ± 99,8 ± 941,0 + 954,4 + 0,9 % 0,6 % 0,6 % 0,6 % 0,6 % 1009 1003 1008 9 99 18 19 0 1 18/ 3/ 15/8 4/8 9/8 5419 3747 34 4574 3199 4 95,6 ± 936, ± 960,6 ± 967,4 + 961,6 ± 0,5 % 0,6 % 0,6 % 0,5 % 0,5 % 1013 1009 1008 1003 100 3 4 5 6 7 6/9 17/10 5/10 30/11 7/1 4936 4180 3 3756 4667 3 3 956,1 ± 955,5 ± 956, ± 949,1 ± 93,1 ± 0,4 % 0,6 % 0,5 % 0,6 % 0,5 % 1019 1030 1018 1009 1005 8 9 30 31 3 /1 4/ 31/3 6/4 1/5 89 89 89 89 6051 307 6474 4311 39 933,0 + 94,0 ± 953,4 ± 94, ± 953, ± 0,5 % 0,6 % 0,5 % 0,6 % 0,6 % 984 990 1008 1015 1003
11 Tabell 5. Halt. [Bq/nT] la [Bq/m J ] Relativvärde Februari 19 EML metod 1 metod SSI 46,5 455,1 446,0 ± 7,.4 ± 7,,4 ± 7,,4 1 0,98 0,96 Juni 1989 EML metod metod SSI 1 7C9 737 644 + 8 + 30 ± 9 1 1,04 0,91 6.4 Effektiviteten för insamling av radondöttrar Effektiviteten definierad som detekterade (pulser/sek) per (sönderfallande radon atomer/sek) beräknas utgående från mätning nr 9. Här förutsätts radioaktiv jämvikt föreligga, dvs aktiviteten är lika för radon och dess sönderfallsprodukter. Provtagningsbehållaren innehåller 3 149 Bq/m, dvs 3149 Bq/m x 0,00474 m - 14,966 Bq, av detta återfinns 10,807 14,966-10,34556 Bq i den inre mätvolymen. 15,59 För RaA mättes 3.865 pulser/sek, effektiviteten blir då 3,865/10,34556-31,7 %. Insamlingseffektiviteten, dvs andelen RaA atomer i mätvolymen som samlas in på detektorn, torde överstiga 64 %. När a-aktiviteten befinner sig på detektorytan kommer mindre än 50 % av alla a-sönderfall att detekteras, varför insamlingseffektiviteten för atomerna blir minst dubbla effektiviteten. För RaC mättes 3,54333 pulser/sek. Effektiviteten blir således 3,54333/10,34556 = 34, %. Insamlingseffektiviteten för alla RaC atomer i mätvolymen överstiger då 68 %. 7 MÄTNING 7.1 Mätning, beräkning och fuktkorrektion för vanliga prover Ett vanligt luftprov tas på sam.-na sätt som vid kalibreringen. Vid provtagning noteras luftfuktighet, temperatur, lufttryck och tidpunkten när inflödet i behållaren upphör, som också blir referenstidpunkt. För att beräkna,radonhalten tas antalet pulser/sek (RaA) - bakgrunden av Po, som ger medelnettopulsraten för mätintervallet. Korrektion sker till referenstiden för radonets sönderfall, och från mätningens mittid till
1 provets överföring för förlusten av radon i aluminiumoxiden.-den korrigerade pulsraten multipliceras med 944 Bq/m /pulser/sek. Den erhållna halten avser torrt prov. Torkningen under provtagningen gör att lite för mycket aktivitet förs över till provtagningsbehållaren. Skillnaden beror på fuktens partialtryck. Korrektionsfaktorn blir k där P t P x RH TuT5 P.» totaltrycket, det mätta lufttrycket p" - (p^ x RH) p i u i ^ t* _ i t p - partialtrycket för fukten vid 1 013 mbar och provtem " peratur RH = relativa fuktigheten i luften Med denna slutliga korrektion fås aktiviteten per volymsenhet vid provtagningstillfället vid då rådande fuktighet, temperatur och tryck. Svaret ges i Bq/m, onoggrannheten i mätetalet delas upp ett tillfälligt och ett systematiskt fel. Det tillfälliga felet är det räknestatistiska felet i nettopulsraten (la) på 66 % konfidensnivå. Det systematiska felet är linjära summan av kalibreringsfaktorns systematiska fel max + 4 % och det fel som kan tillkomma vid torkning av provet osv bedömt till < + 1 %, dvs totalt maximalt + 5 %. 7. Kontroll av linjäriteten Kontroll av kulans linjäritet har utförts genom att i fyra provtagningsbehållare samtidigt ta prov från samma källa och sedan låta behållarna stå olika länge före mätning. Den första behållaren gav 16 49 Bq/m"+ 0,4 % (lo) vid första mättillfället. Detta värde sattes till referensvärde för att beräkna förväntade värden vid senare tidpunkter. Varje behållare mättes två eller flera gånger för att få många olika halter. Resultatet framgår av fig 10. Alla halter är korrigerade för Aloxidens absorption av radon. I figuren visas de reellt mätta halterna som funktion av det förväntade värdet. Ingen av de tre övriga provbehållarnas första mätning för halter mellan 16 500-00 Bq/m avvek mer än 0,4 % från det förväntade värdet. I de övriga mätningarna blir onoggrannheten pga absorberad radon större ju längre tid provet finns i kulan, men även ned till 1 500 Bq/m är avvikelsen < 0,5 %.
13 8 SAMMANFATTNING Ett instrument har byggts som samlar in radondöttrar på en a-detektor med hjälp av ett elektriskt fält. Instrumentet består av en aluminiumkula (10,8 1) och en därifrån isolerad ytbarriärdetektor. Mellan kulan och detektorn läggs en högspänning på 8 kv. Alfasönderfallen registreras med hjälp av en mångkanalsanalysator. RaA används för utvärderingen pga dess snabba tillväxt. Kalibreringsfaktorn för instrumentet är 944 Bq/m per pulser/sek med ett maximalt systematiskt fel ± 4 %. Cirka 64 % av alla RaA atomer i kulan samlas in på detektorn. Ett antal parametrar har undersökts, bl a effektivitetens tryckberoende, spänningsberoende och fuktberoende. Det senare leder till att alla prov måste torkas före mätning. Utöver den brukliga korrektionen för sönderfall görs här även en korrektion för radonabsorption i kulan. Under de två år instrumentet har kalibrerats har det varit stabilt med en spridning på + 1, %. Tack till Lisbeth Falgert som skrev ut rapporten. 9 REFERENSER DOE EPA Merck Scofi Wicke79 Department of Environment. Determination of Radon and Radium i Methods for the Examination of Waters and Associated Materials. 1986, UK, ISBN O 11 751909X. EPA-680/4-75-001 US Environmental protection agency. Merck. Drying in the laboratory. Darmstadt. Scofield, Pat. Radon decay product in-door behaviour - parameter, measurement method, and model review. SSI-rapport -07, Stockholm 19. Wicke, A. Untersuchung zur Frage der natiirlichen Radioaktiv!tät der Luft in Wohn- und Aufenthalt räumen osv, Giessen 1979.
14 till dator 8000 V,,,. mångkanalsdetektor ana! ysator? - ^isolator tryckmätare N A1 sfär vakuumpump provtagningsbehållare Figur 1
15 Figur. Relativ räkneef-fekt ivi tet som fkn av spänningen, med trycket som parameter Relativ räkneeffektivitet 0.7 +/- SD fl,31 mbar B,57 mbar C,904 mbar Spänning C kv] Figur 3. Relativa effektiviteten som fkn av detektarns position relativt isolatorns nedre yta (nallplan) Relativ räkneeffektivitet 110 100-90 - ~~ X X X - - - : I 1 I I 80 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 1 -.5.5 1.. Detektorns djup in i kulan C mm] 1. 1 1 I + - 1 SD 7.5
Sample Title. 16 XALI3R AV R4. AN NR 8 890314 I BUSSErJ 1Q0C u N T s ICC 1000 000 3000 4G00 5000 6000 7C0C 8000 90C0 Energy (kev) Start Tims. 14-MAR-89 09.51 Sample Time. 14-MAR-89 09:00 Real Time. 0 0.00.11.00 Sample ID. RNC4 Live Time: 0 0.00.00.00 Sample Type» RN Figur 4 Sample Title. KALIBR KONT KULAN NR 14 89015 1000 C 0 U N T s 100 10 1000 000 3000 4000 5000 6000 Energy (kav) 7000 8000 9000 Start Time. 15-FEB-89 10.30 Sample Tlmai 15-FEB-89 09.36 Real Time. 0 05.00.00.00 Sample ID. RN197 Live Time. 0 05i00. 00.00 Sample Typa. RN Figur 5
17 Figur 6. RaR toppens energi drift som funktion av detektorspämingen Toppens energi CkeV: 6000 5900 5800 30 i.., i, 40 50 60 Späming CV] 70 80 8 Figur 7.Räknehastigheten som funktion av tiden.korrektion för radonets sönderfall har utförts Räknehastighet [pulser/sek] 6-4 - ^.. B I. I -,.. A -.... 1 C 1 1 1. 1.... 1.... 1.... 0 50 100 150 00 Tid C tim] 50 +/- SD Kurva fl Kurva B Kurva C
18 Figur 8. Kalibrerings-faktorn som funktion av raden halten 1050 Kalibreringsfaktör 'm3 per pulser/sek] 1000 950 900 I U I i i I I +.5 y. -.5 '/. mv 944 +/- 1 SD i i,, t i t i i i t i I i i i I i t i 1 t i i 850 0 1000 000 3000 4000 5000 6000 7000 Radon hal t Figur 9. Kalibreringsfaktorn som funktion av tiden 1050 Kalibreringsfaktör CBq/m3 per pulser/sek] 1000 950 900 4* +.5 y. -.5 V. mv 944 +/- 1 SD 850 1987 19 1989 Rrtal 1990
19 Figur 10. linjäriteten map halten, mätt halt sam funktion av förväntad halt,alla prover togs v'd samma tillfälle Mätt halt CBq/m3] 15000-10000 - 5000-5000 10000 15000 Förväntad halt CBq/m3] I + - SD
Bilaga 1 Radonreferens instrument
Bilaga Mätning av provtagningsbehållarnas volym Provtagningsbehållarnas volym måste vara välbestämd både vid kalibrering och vanlig provtagning. Två metoder har använts för att bestämma volymen. Den första metoden bygger på allmänna gaslagen, den andra på att behållarens yttre volym kan bestämmas genom att sänka ned den i vatten. Behållarens metallvolym kan beräknas genom att ta massan genom densiteten. Inre volymen är då skillnaden mellan yttre volym och behållarens metallvolym. Metod 1: gasmetoden Referensvolymen En känd volym tillverkades av ett mässingsrör 79 mm långt, 3 mm tjockt och med ytterdiametern 100 mm. Gavlarna var av 8 mm mässing, en slangnippel sitter i ena gaveln. Den inre volymen beräknas till 4,95 1. Volymen mättes också med vatten. Ett kärl med vatten vägdes på laboratorievåg varefter det fylldes över i mässingsröret, varefter kärlet vägdes igen. Ett kärl till överfördes på samma sätt. Vattnets massa blev 4977, g.,densiteten för vatten vid 3,3 C är p 0,9974689 g/cm. Volymen för mässingsröret blir vid 3,3 C 4989,8 cm detta är 0, Ai större än den geometriskt beräknade volymen. Det totala felet har bedömts till + 0,1 %. Behållarnas volym Provtagningsbehållarna sattes in i en mätuppställning enligt fig A.
Bilaga i fig A är 1 den kända referensvolymen provtagningsbehållaren 3 trycktub med torrluft 4 kopplingsslangar och tryckmätaren MKS Baratron 0 BHS 5 vakuumpump Mätningarna gick till så att provtagningsbehållaren vakuumpumpades, sedan stängdes ventil B. Referensvolymen fylldes till ungefärligen lufttryck med tryckluften varefter ventilen C stängdes. Delsystem 4 evakuerades, därefter fick tryckjämvikt utvecklas mellan volym i och 4 Allmänna gaslagen ger att P.V, + P^V. P 1 + 4 (V 1 V 4 ) där P är trycket och V volymen, då P. > 0 i detta försök kan 3 ^ V. lösas ut, dsn är ca 4 cm. Ventilen B öppnas och tryckjämvikt fick nås mellan voly- merna 1,4 och. Här gäller t, P,.,. vv. (V, -i- + * V,)., -r + )* ) P,V., P ~ - * P\ A V V 4 + V ) och P. 0, V-, löses ut. Praktiskt fick tryckjämvikten utvecklas under minst 4 minuter, varvid inga förändringar kunde ses under de sista minuterna. Sammanfattningsvis blev resultatet för provtagningsbehållarna : Antal bestämn Cöd^volym [ cm ] Mätt volym + 1. [cm 1 [cm : cm Behållare 3 1 4 6 5 6 6 7 1 5 4,3 4, 4,5 4,6 4,7 4730,8 477,3 4730,7 4733,3 4719,5,3,8 1,7,0 1,0 0,7 1,1 0,7 0,8 0,4 Det totala felet i den enskilda behållarens volym bedöms vara + 0,3 %. Behållare 1 används för kalibrering av jonkammaren i det äldre radonbestamningssystemet. I det nuvarande systemet används behållarna 3, 4, 5 och 6, där nr 3 används för kalibreringen. Medelvärdet av volymen för dessa är 4730,5 cm, de enskilda behållarnas volym avviker med högst 0,7^ från medelvärdet.
Bilaga Metod vattenmätning Den här metoden går ut på att behållaren sänks ned i vatten och att mäta den volym som undanträngs och att ifrån denna dra behållarens metallvoiym. Behållare 4 nedsänktes i vattnet och det avrunna vattnet mättes upp. 5 st mätningar gjordes på det här sättet. Resultatet blev, 5171,9 cm 3 + Is - 4,9 cm 3 s =, cm 3 m Totala felet bedöms vara mindre än + 0, %. Totala metallvolymen var 418,77 cm. Behållare 4:s inre volym blir då yttre volym minus metallvolymen + packningen dvs 5171,9-418,8 «4753,1 cm Totala felet uppskattas till + 0,5 %. Sammanfattning av volym bestämningen Provtagningsbehållare 4:s volym bestämdes med båda metoderna, i ena fallet blev den 477,3 cm ± 0,3 % i det andra 4753,1 cm + 0,5 %. Medelvärdet blir 4740 cm och felet sätts till + 0,5 «. Då behållaren 3:s volym inte skiljer sig signifikant från nr 4:s volym sätts den till samma värde, samma gäller för nr 5 och 6.
Bilaga 3 Mätningsprocedur 1 När kulan inte används skall den vara fylld med 300 mbar gammal luft. Före användningen pumpas luften ur kulan under ungefär 1 timme. 3 Provtagningsbehållarna förvaras evakuerade, före prov pumpas de åter ca en halvtimme. 4A Prov Torkmedlet görs i ordning i en slang som sätts på provtagningsbehållaren. Provet tas därefter under 5 minuter, efter det att fyllningsljudet upphört får behållaren stå med fullt öppen ventil ca 5 minuter till. Notera tiderna, temperaturen, luftfuktigheten och lufttrycket. 4B Kalibrer ing Kalibratorn nollställs med genomluftning med gammal luft och två evakuerade behållare, tiden noteras. Låt radonet växa till e^ vald halt. En påse med gammal luft ansluts till ingången på kalibratorn, torkmedel och behållare 3 ansluts till utgången. Flödet justeras så att bubblorna når en svart markering på bubbelflaskan. Provtagningen avslutas när bubbelutvecklingen är obetydlig. Notera tiderna, temperaturen och lufttrycket. 5 Provtagningsbehållaren kopplas ihop med kulans yttre slangsystem, det yttre systemet evakueras. 6 Provet förs sakta över till Kulan genom att reylera flödet med behållarens ventil, kulans ventiler är helt öppna. Flödet skall vara så att trycket ökar ca 1 mbar/sek. När sluttrycket närmar sig öppnas behållarens ventil fullt och jämvikt får utveckla sig under ca 5 minuter. Sluttrycket blir ungefär 30,4 % av provtagningstrycket och ca 9,6 % av lufttrycket vid kalibrering. Notera tiderna och temperaturen. 7 Stäng kulans inventil, ta bort provbehållaren och anslut istället tryckluftstuben. Evakuera de yttre slangarna.
Bilaga 3 8 För över gammal luft enligt schemat. 3 l/min till 540 mbar l/min till 570 mbar 1 l/min till 590 mbar 0,5 l/min till 603 mbar Stäng därefter kulans båda ventiler. 9 Sätt på högspänr.ingen och detektorspänningen, justera den senare till 75 V, dra bort spänningsfallet över 110 MS. 10 Vänta 30 minuter och aktivera mångkanalsanalysatorn. Anpassa mättiden efter halten, men två timmar är den vanligaste tiden. 11 Genomför mätningen och utvärderingen. 1 Slå ifrån högspänningen och sank detektorspänningen direkt efter avslutad mätning för att minimera bakgrundens tillväxt. Därefter evakueras kulan minst 1 timme och fylls med gammal luft till 300 mbar.
Hittills utgivna SSI-rapporter 1990 Rapport- Titel Författare nummer (undertitel) 01 Säkerhets-och strålskyddsläget vid de svenska SKI, SSI kärnkraftverken 0 Publikationer 1989 Informationsenheten 03 Ett referensinstrument för radonmätning Hans Möre