APRI 5 Accident Phenomena of Risk Importance En lägesrapport om forskningen inom området svåra haverier under åren

SKI Rapport 2006:28 Forskning APRI 5 Accident Phenomena of Risk Importance En lägesrapport om forskningen inom området svåra haverier under åren 2003-2005 Slutrapport April 2006 ISSN 1104-1374 ISRN SKI-R-06/28-SE

Forskningsprojektet APRI 5 har genomförts i samarbete mellan följande organisationer: Statens kärnkraftinspektion Ringhals AB OKG Aktiebolag Forsmarks Kraftgrupp AB Barsebäck Kraft AB Projektet har varit underställd en styrgrupp med representanter från SKI och kraftbolagen enligt följande: Mauritz Gärdinge, OKG (ordförande) Oddbjörn Sandervåg, SKI Ninos Garis, SKI Anders Henoch, Ringhals Erik Larsen, Ringhals Ingvar Berglund/Pär Lansåker, FKA Lennart Agrenius, Agrenius Ingenjörsbyrå (projektledare) Arbetet har genomförts i projektform med deltagande från parterna och andra svenska och utländska uppdragstagare och samarbetspartners. Redaktörer: Ninos Garis, SKI Johan Ljung, SKI Lennart Agrenius, Agrenius Ingenjörsbyrå AB Personer som har bidragit till olika avsnitt (i bokstavsordning): Nam Dinh, KTH Allan Emrén, Chalmers Ninos Garis, SKI Henrik Glänneskog, Chalmers Veine Gustavsson, SwedPower Jan-Olov Liljenzin, Liljenzins data och kemikonsult Ferenc Müller, ES-konsult Sun Park, KTH Bal Raj Sehgal, KTH

SKI Rapport 2006:28 Forskning APRI 5 Accident Phenomena of Risk Importance En lägesrapport om forskningen inom området svåra haverier under åren 2003-2005 Slutrapport April 2006 Denna rapport har gjorts på uppdrag av Statens kärnkraftinspektion, SKI. Slutsatser och åsikter som framförs i rapporten är författarens/författarnas egna och behöver inte nödvändigtvis sammanfalla med SKI:s.

INNEHÅLLSFÖRTECKNING 1. INLEDNING... 1 1.1. Mål... 1 1.2. Organisation och arbetsformer... 2 1.3. Erfarenhetsutbyte och seminarier... 3 1.4. Rapportering... 3 2. FORSKNING INOM SVÅRA HAVERIER... 4 2.1. CSARP NRC:s Forskningsprogram... 4 2.1.1. Kylbarhet, in-vessel... 4 2.1.2. Kylbarhet, ex-vessel... 5 2.1.3. Ångexplosioner... 5 2.1.4. Fissionsprodukter... 6 2.1.5. Kodutveckling... 7 2.1.6. Övrigt... 8 2.2. SARNET Integration av EU:s forskning inom svåra haverier... 9 2.2.1. Haverifenomen i reaktortanken ( Corium )... 10 2.2.2. Haverifenomen i reaktorinneslutningen ( Containment )... 10 2.2.3. Källterm ( Source Term )... 11 2.2.4. Utveckling av ASTEC... 12 2.2.5. Harmonisering av PSA nivå 2 - studier... 12 2.3. PHEBUS Experiment med härdsmältor... 13 2.3.1. Experimentuppställning... 14 2.3.2. Experiment FPT3... 17 2.3.3. Slutsatser... 17 2.4. MASCA Experiment med härdsmältor i reaktortank... 18 2.4.1. Background... 18 2.4.2. The MASCA-2 Project and Its Findings... 19 2.4.3. Current Situation and Project Extension Proposal... 22 2.4.4. Relevance of MASCA Research to Swedish Nuclear Power Plants... 23 2.5. MCCI Experiment med härdsmältor i inneslutning... 23 2.5.1. Background and Historical Perspective... 23 2.5.2. The MCCI Project and Its Findings... 25 2.5.3. Project Extension Proposal... 27 2.5.4. Relevance of Research to Swedish Plants... 28 2.6. KTH:s forskning inom svåra haverier... 28 2.6.1. Overview of program: objectives, approach and achievements... 28 2.6.2. In-Vessel Melt Progression, Melt-Vessel Interactions, and Vessel Failures... 30 2.6.3. Ex-Vessel Debris Coolability... 37 2.6.4. Ex-Vessel Steam Explosion Energetics... 45 2.6.5. Knowledge Distillation and Analysis of Severe Accident Code Capability... 48 2.6.6. Outlook... 50 2.7. Kylning av härdsmälta i reaktortanken med drivdonsflödet... 54 2.8. Jodkemi under svåra haverier... 57 2.8.1. Jodkemi vid hypotetiska svåra haverier En genomgång av kunskapsläget... 58 2.8.2. Jämförelse av kunskapsläget om jodkemi och fissionsprodukter med aktuella modeller i MAAP 4.0.5... 59 2.9. Jods beteende i inneslutningen vid svåra haverier... 60 2.9.1. Experiment... 60 2.9.2. Resultat... 62 2.9.3. Sammanfattning och slutsatser... 68 2.10. Interaktionen mellan borkarbid och rostfritt stål... 69 2.10.1. Material... 69 2.10.2. DTA-experiment... 70 2.10.3. Mätresultat... 71 2.10.4. Tolkning av mätningarna... 73 2.10.5. Felkällor... 74 2.10.6. Slutsatser... 75

2.11. Värdering av existerande instrumentering som stöd i haverihantering... 75 2.11.1. Haverifenomen: Härdnedsmältning i BWR... 76 2.11.2. Haverifenomen: Härdnedsmältning i PWR... 79 2.11.3. Haverifenomen: Återkriticitet i BWR... 80 2.11.4. Haverifenomen: Tankgenomsmältning i BWR... 81 2.11.5. Haverifenomen: Läckande inneslutning i BWR... 83 2.11.6. Samband mellan mätsignaler och haverifenomen... 84 2.11.7. Slutsatser och rekommendationer... 85 3. SAMMANFATTNING OCH SLUTSATSER... 86 3.1. Måluppfyllelse... 86 3.2. Sammanfattning av projektet... 87 3.2.1. Internationella forskningsprojekt... 87 3.2.2. KTH:s forskning inom svåra haverier... 88 3.2.3. Kylning av härdsmälta i reaktortanken med drivdonsflödet... 88 3.2.4. Jodkemi under svåra haverier... 88 3.2.5. Jods beteende i reaktorinneslutningen... 89 3.2.6. Interaktionen mellan borkarbid och rostfritt stål... 89 3.2.7. Värdering av existerande instrumentering som stöd i haverihantering... 90 3.3. Slutsatser... 90 3.4. Rekommendationer... 91

1. INLEDNING De svenska parterna, SKI och kärnkraftsindustrin, har tidigare bedrivit forskningssamarbete om svåra haverier inom projekten FILTRA, RAMA, RAMA II, RAMA III, HAFOS, APRI, APRI 2, APRI 3 och APRI 4. TVO har deltagit i projekten APRI, APRI 3 och APRI 4. FILTRA- och RAMA- projekten var knutna till processen att utforma, genomföra och verifiera de haveriförebyggande och konsekvenslindrande åtgärder som nu genomförts vid samtliga kärnkraftverk. I projekten HAFOS, APRI, APRI 2, APRI 3 och APRI 4 var en viktig uppgift att följa internationella projekt. En annan uppgift för APRI var att stödja eget arbete inom Sverige, i synnerhet forskningsverksamheten vid KTH gällande svåra haverier, för att erhålla fördjupad kunskap om viktiga fenomen vid härdsmälteförlopp och för att ta fram metoder för att kunna använda denna kunskap vid PSA nivå 2 studier. APRI 5-projektet har i stora drag haft samma inriktning som tidigare APRIprojekt. 1.1. MÅL Målsättningen för APRI 5 har varit att: Följa internationella forskningsprojekt inom svåra haverier, och utvärdera resultaten för att erhålla en god bedömningsgrund för de utsläppsbegränsande åtgärderna i svenska kärnkraftsreaktorer. Fortsätta att stödja forskningen om svåra haverier på KTH, vilken håller hög internationell klass. I enlighet med de rekommendationer som lämnades i slutrapporten för APRI 4 (SKI rapport 2003:04) har projektet arbetat med följande uppgifter: Fortsatt uppföljning av den internationella forskningen inom svåra haverier, med engagemang i internationella projekt och utvärdering av resultaten för att erhålla en god bedömningsgrund för de utsläppsbegränsande åtgärderna i svenska kärnkraftsreaktorer. Fortsatt samarbete med KTH och CTH inom området svåra haverier för att erhålla resultat som är användbara för svenska kärnkraftverk och för att vidmakthålla kompetens inom landet. Fortsatt arbete med att studera smältans kylbarhet i reaktortanken och reaktorinneslutningen samt ångexplosioner. Fortsatt arbete med att studera haverikemin i reaktortanken och reaktorinneslutningen. 1

Fortsatt arbete med kraftverksgemensamma frågor gällande strategier för hantering av svåra haverier i svenska reaktorer. 1.2. ORGANISATION OCH ARBETSFORMER APRI 5-projektet har bedrivits under åren 2003 2005 med en total kostnadsram av 12,5 MSEK. SKI och kraftföretagen har bidragit med ungefär hälften var till denna budget. Arbetet inom projektet har varit uppdelat i 10 delprojekt med var sin delprojektledare. Delprojekt Deltagande i CSARP (NRC:s forskningsprogram) Delprojektledare har varit Wiktor Frid, SKI. En redogörelse för denna verksamhet ges i avsnitt 2.1. Delprojekt Deltagande i SARNET (EU:s forskning inom svåra haverier) Delprojektledare har varit Ninos Garis, SKI. En redogörelse för denna verksamhet ges i avsnitt 2.2. Delprojekt Deltagande i PHEBUS Delprojektledare har varit Prof. Jan-Olov Liljenzin, CTH. En redogörelse för denna verksamhet ges i avsnitt 2.3. Delprojekt Deltagande i MCCI Delprojektledare har varit Wiktor Frid. En redogörelse för denna verksamhet ges i avsnitt 2.5. Delprojekt Deltagande i MASCA Delprojektledare har varit Prof. Raj Sehgal. En redogörelse för denna verksamhet ges i avsnitt 2.5. Delprojekt KTH:s forskning inom svåra haverier Delprojektledare har varit Ninos Garis, SKI. Verksamheten vid KTH beskrivs i avsnitt 2.6. Delprojekt Kylning av härdsmälta i reaktortanken med drivdonsflödet Delprojektledare har varit Ferenc Müller, ES-konsult. En redogörelse för denna verksamhet ges i avsnitt 2.7. Delprojekt Jodkemi under svåra haverier Delprojektledare har varit Prof. em. Jan-Olov Liljenzin, CTH. En redogörelse för denna verksamhet ges i avsnitt 2.8. 2

Delprojekt Jods beteende i reaktorinneslutningen Delprojektledare har varit Prof. Lembit Sihver, CTH. En redogörelse för denna verksamhet ges i avsnitt 2.9. Delprojekt Interaktionen mellan borkarbid och rostfritt stål Delprojektledare har varit Allan Emrén, CTH. En redogörelse för denna verksamhet ges i avsnitt 2.10. Delprojekt Värdering av existerande instrumentering som stöd i haverihantering Delprojektledare har varit Veine Gustavsson, SwedPower. En redogörelse för denna verksamhet ges i avsnitt 2.11. 1.3. ERFARENHETSUTBYTE OCH SEMINARIER Ett slutseminarium arrangerades i APRI:s regi den 25-26 januari 2006 i Aronsborg, Stockholm. Seminariets syfte var att presentera det arbete som utförts och de resultat som erhållits inom projektet APRI-5. Ett syfte med seminariet var också att ge möjlighet till diskussioner mellan representanter för kraftverken och de som deltagit i APRI:s arbete 1.4. RAPPORTERING För delprojekten beskrivna i avsnitt 2.6, 2.7 och 2.10 finns separata slutrapporter publicerade som SKI-rapporter. För övriga delprojekt sker ingen separat slutrapportering utöver det som sker i denna slutrapport. De olika delprojekten har genererat delrapporter, reserapporter och dylikt vilket framgår av referenslistan i varje kapitel. 3

2. FORSKNING INOM SVÅRA HAVERIER 2.1. CSARP NRC:S FORSKNINGSPROGRAM CSARP står för Cooperative Severe Accident Research Programme och var från början den amerikanska kärnsäkerhetsmyndigheten NRC:s (Nuclear Regulatory Commissions) forskningsprogram om svåra haverier. Numera deltar de flesta kärnkraftsländer, inklusive Sverige och Finland, i CSARP-programmet där man utbyter forskningsresultat och erfarenheter samt gemensamt diskuterar inriktning och prioriteringar av fortsatt forskning inom området svåra haverier. CSARPmöten hålls årligen i maj månad i USA. En tendens inom CSARP är att USA på senare år haft betydligt färre bidrag på det experimentella området än övriga länder, där både Västeuropa (främst Frankrike och Tyskland) och fjärran östern (Japan och Korea) varit dominerande. En tydlig tendens finns mot mera internationellt samarbete när det gäller större och kostsamma experimentprogram. Detta ger inte bara rent ekonomiska fördelar utan är också av betydelse för att få ett ökat utbyte av erfarenheter och resultat. Den forskning som redovisas under CSARP-möten handlar till stor del om de internationella projekt som pågår inom området. De flesta av dessa behandlas under andra avsnitt i denna rapport. Resterande projekt presenteras kort i detta avsnitt. 2.1.1. Kylbarhet, in-vessel Inom detta område har läget för OECD-projektet MASCA (Material Scaling) och experimentprogrammet QUENCH presenterats under CSARP-möten. Ytterligare information om MASCA-projektet finns i avsnitt 2.4. Experimentprogrammet QUENCH pågår vid FzK (Forschungszentrum Karlsruhe) i Tyskland. Syftet med QUENCH är att få fram underlag för att förbättra modeller för beräkningar på återflödning av överhettat bränsle. Den dominerande frågan är kapslingsoxidation med samtidig vätgasbildning. Även växelverkan mellan olika material undersöks, tex. härdsmälta/styrstavsmaterial. Försöksuppställningen består av ett ca 2 m långt bränsleknippe varav ungefär 1 m uppvärms elektriskt till runt 2000 C. I några av experimenten har en borkarbidstav placerats centralt i knippet. Efter uppvärmning simuleras återflödning med hjälp av ångkylning. Vätgasmängderna som bildas under dessa försök mäts upp. Vidare undersöks bränsleknippena efter experimenten. Resultaten används för utveckling av beräkningsprogram som SCDAP/RELAP och ASTEC. SCDAP används för beräkningar på härdens tillstånd under upphettning, så länge den är intakt. RELAP är ett program för termohydraulik i primärsystemet. ASTEC är ett program utvecklat i samarbete mellan Frankrike och Tyskland och har samma användningsområde som MAAP. 4

2.1.2. Kylbarhet, ex-vessel Smältans kylbarhet efter tankgenomsmältning är, trots att omfattande och kostsamma forskningsprogram genomförts, en fråga där stora osäkerheter kvarstår. Under CSARP-mötet har dels OECD-projektet MCCI (Melt Coolability and Concrete Interaction), dels experiment utförda av VTT i Finland presenterats. MCCI-projektet presenteras närmare i avsnitt 2.5. Vid VTT har kylbarhetsexperiment anpassade för Olkiluoto genomförts. Om härden efter tankgenomsmältning samlas på botten av nedre drywell får man en smältbädd som är 50 60 cm hög. Frågan är då om den är kylbar när vatten tillförs ovanifrån. I de experiment som VTT gjort har Al 2 O 3 -partiklar använts för att simulera smältan. Storleksfördelningen hos partiklarna har valts för att likna den som kan förväntas i ett verkligt fall. Massan har varit ca 100 kg i dessa experiment. Försök har genomförts både med homogen smältbädd och med finare partiklar i det översta lagret (10 cm tjockt). Resultaten från dessa experiment indikerar att en homogen smälta är kylbar, men om den är stratifierad (ett lager mindre partiklar ovanpå) är det osäkert om den kan kylas med vatten ovanifrån. Ytterligare experiment kommer att utföras. Vid FzK har experiment genomförts där smälta sprids över en betongyta efter tankgenomsmältning. Två serier av försök har genomförts, ECOKATS-1 och ECOKATS-2. I experimenten simuleras smältan med en blandning av oxid och metall, där aluminium, järn, kalcium och kisel är de viktigaste beståndsdelarna. I ECOKATS-1 användes smältmängder upp till ca 800 kg. Experimenten i ECOKATS-2 har gjorts med större smältmängder (upp till 3200 kg) och med högre temperaturer. Dessutom kyldes smältan ovanifrån med vatten i ECOKATS- 2. Experimentuppställningen i ECOKATS-2 är större (22 meter) jämfört med MACE. Liksom i MACE visar dessa försök att kylning ovanifrån med vatten ger en effekt i det övre lagret av smältbädden. Det är inte möjligt att redan nu dra några säkra slutsatser från dessa experiment om smältans kylbarhet i en verklig kärnkraftsreaktor. Däremot kan resultaten användas för att ta fram bättre modeller, som sedan kan implementeras i program som MAAP och MELCOR för att ge mera tillförlitliga beräkningar än idag. 2.1.3. Ångexplosioner Under januari 2002 startade ett OECD-projekt kallat SERENA Steam Explosion REsolution for Nuclear Applications. Det övergripande målet med SERENA har varit att få en tillräckligt bra förståelse för ångexplosioner för att kunna göra riskbedömningar av verkliga reaktorer. Till stor del innehåller SERENA en genomgång och sammanställning av tidigare resultat från olika forskningsprogram om ångexplosioner. SERENA är uppdelat i två faser. Under fas 1 skall de viktigaste bidragen till osäkerheter i beräkningar av ångexplosioner identifieras och vidare förslag till forskningsinsatser för att reducera dessa osäkerheter tas fram. Den andra fasen skall innehålla experiment och programutveckling för att få fram tillräckligt bra metoder för att utvärdera ångexplosioner i kraftreaktorer. 5

Projektets första fas är uppdelat i följande fem etapper: Identifiera relevanta villkor för ångexplosion i fullskaleanläggningar och urval av experiment, som belyser kunskapsläget Peka på svagheter i modellerna för premixing (stadiet före ångexplosionen) Identifiera svagheter i explosionsmodellen Få fram tillräckligt bra beräkningsmetoder för att uppskatta belastningarna på inneslutningen under ångexplosion Ta fram förslag till fortsatt arbete om det behövs. Denna första fas av projektet kommer att avslutas i år och en slutrapport kommer ut i början av år 2006. En central del av presentationen under mötet handlade om jämförande beräkningar för att få en uppfattning om hur samstämmiga resultat dagens beräkningsprogram ger. Det kunde konstateras att diskrepanserna mellan dessa resultat var stora. Ett experimentprogram med ångexplosioner som pågår vid KAERI, Korea Atomic Energy Research Institute, presenterades. Programmet går under beteckningen TROI (Test of Real corium Interaction with water). Detta projekt startade år 2002 och kommer att avslutas under nästa år. TROI har ett utbyte av information med andra större internationella program om ångexplosioner, däribland SERENA. Hittills har drygt 30 tester genomförts inom TROI med smältmängder upptill 30 kg. Materialet i smältan är en blandning av UO 2 och ZrO 2 samt i en del fall tillsatser av zirkonium eller stål. Generellt för dessa experiment är att starkt överhettad smälta växelverkar med underkylt vatten. De storheter som varierats mellan olika försök är smältans massa och sammansättning, smältstrålens diameter, vattenbassängens djup, vattnets temperatur och förekomsten av trigger. Experimenten i TROI har bekräftat den betydelse som smältans sammansättning har för sannolikheten att ångexplosion inträffar och för energiutbytet vid explosionen. Tendensen är att ökad andel zirkonium leder till större sannolikhet för ångexplosion och dessutom till ett högre energiutbyte. Utmärkande för experimenten i TROI är att smältan varit starkt överhettad och i många fall haft en temperatur av 3300K. I det verkliga fallet kommer den utströmmande smältan troligen att ha en lägre temperatur. Därför är det svårt att dra bestämda slutsatser från TROI-experimenten. FzK i Tyskland har ett forskningsprogram kallat ECO (Energy Conversion) om energiutbytet under en ångexplosion. Under mötet presenterades resultat från de fem experiment som hittills utförts inom ECO. Som simulant för smälta har smält aluminium använts. Energiutbytet i dessa försök blev 0,1 2,4 %. 2.1.4. Fissionsprodukter Aktiviteten inom detta område är i hög grad koncentrerad till Frankrike. Experimentprogrammen PHEBUS och Vercors har presenterats. Vidare har läget 6

för projektet ARTIST, som handlar om utsläpp av fissionsprodukter vid tubbrott i ånggenerator, presenterats. PHEBUS-programmet presenteras vidare i avsnitt 2.3. Ett annat experimentprogram som pågår i Frankrike (drivs av CEA, Commissariat à l Energie Atomique) heter Vercors, där frigörelse av både flyktiga och lågflyktiga fissionsprodukter studeras. Vercors-försöken utförs med ett mindre antal bränslekutsar. Dessa har hämtats från bränsle använt av EdF utbränt till ca 50 MWd/kgU. I experimenten har sedan dessa kutsar upphettats till temperaturer av upp till 2900K. Avgivningen av fissionsprodukter har studerats under olika förhållanden, speciellt har atmosfären omkring bränsleproverna varierats. Tester har utförts både med reducerande atmosfär (vätgas) och med ånga. Resultaten från dessa experiment används för utveckling av beräkningsmodellen SOPHAEROS. ARTIST (Aerosol Trapping in Steam Generators) är ett internationellt projekt där avskiljning av fissionsprodukter i ånggeneratorer studeras. Experimenten utförs av PSI (Paul Scherrer Institute) i Schweiz. Projektet startade under 2003 och skall vara avslutat år 2007. Ringhals AB och SKI deltar i projektet. Tubbrott i en ånggenerator i PWR ger ett icke försumbart bidrag till härdskadefrekvensen och kan också leda till otillåtet höga utsläpp. Dagens modeller för beräkning av avskiljning av fissionsprodukter innehåller stora osäkerheter. Med ett bättre underlag från experiment bör det vara möjligt att få fram beräkningskoder som är mera noggranna än dagens och därmed minska konservatismen i beräknade utsläpp. Projektet ARTIST är uppdelat i sju faser. Den första av dessa gäller avskiljning av aerosoler i rör. De övriga sex handlar om avskiljning i mera realistiska geometrier som tubknippen med eller utan vatten. Vid brott i ett torrt tubknippe har aerosolerna en tendens att delas upp i mindre partiklar vid brottstället. Avskiljningsfaktorn är som väntat låg, ca 2 3. För ett vattendränkt knippe är den större, i intervallet 50 5000. Avskiljningsfaktorn är beroende av massflöde, vattennivå och ånghalt. I fall då ånga kondenserar inuti tuberna kommer också aerosoler att deponera på ytorna. En stor del av experimenten i ARTIST har genomförts. Under CSARP-mötet har resultat beträffande avskiljning av aerosoler i tuberna och storleksfördelningen av partiklarna presenterats. Kompletterande experiment kommer att göras för att undersöka osäkerheter i mätningarna. Därefter kommer utvärderingar att göras för att få fram underlag till bättre modeller för avskiljning av aktivitet i ÅG-tuber. Avsikten är att dessa förbättringar sedan skall implementeras i program för beräkningar på kraftreaktorer. 2.1.5. Kodutveckling Presentationerna om kodutveckling och tillämpning har dominerats av satsningen på MELCOR. Detta är det beräkningsprogram som prioriteras i NRC:s kodutveckling. Ny kunskap från experiment används för utveckling av förbättrade modeller, som sedan används för att förbättra MELCOR. Vidare har MELCOR 7

fått en stor internationell spridning och det finns en aktiv användargrupp som vanligtvis träffas i samband med CSARP. Under CSARP-möten har det aktuella läget och framtidsplanerna för utvecklingen av MELCOR presenterats. Bland pågående uppgraderingar av programmet finns införande av modeller för återflödning av skadad härd och förbättringar beträffande beräkningarna i den senare delen av smältförloppet. En viktig del i arbetet är att validera MELCOR mot experiment. Ett exempel på en sådan validering är deltagandet i ISP-46. ISP-46 (där ISP står för internationellt standardproblem) bygger på det andra PHEBUS-experimentet, FPT-1. Beräkningarna i ISP-46 gäller fissionsprodukters beteende (speciellt avskiljning) och bildning av vätgas. MELCOR gav mycket god överensstämmelse med experiment beträffande vätgasproduktion och överlag bra överensstämmelse också för avskiljning av fissionsprodukter. Den kommande utvecklingen av MELCOR kommer att koncentreras på följande: Att bygga upp modeller utgående från bästa tillgängliga kunskap från experiment Att utveckla programmet för nya reaktorer Att förbättra användarvänligheten Utvecklingen av koden ASTEC genom samarbete mellan franska IRSN och tyska GRS har presenterats. Detta program innehåller modeller som beskriver haveriförloppet på ungefär samma nivå som MELCOR. En skillnad är att ASTEC utvecklats senare och att det tagit lång tid innan programmet uppnått tillräcklig användarvänlighet för att tillämpas på kraftreaktorer. En begränsning, som fanns tidigare, var att beräkningen på primärsystemet skedde separat och data överfördes till en annan del av programmet som behandlade inneslutningen. Vidare har ASTEC tagits fram främst för PWR, men kommer också att utvecklas för BWR. Programmet används även för VVER. Liksom för MELCOR spelar validering av ASTEC mot experiment en viktig roll. ASTEC-koden har genomgått en omfattande validering under EU:s femte ramprogram. Under EU:s nästa ramprogram kommer det att finnas ett nätverk kallat SARnet (Severe Accident Research network), där de flesta organisationer inom EU kommer att samarbeta för att förbättra kunskapsläget om svåra haverier. ASTEC kommer att utgöra referenskod inom SARnet, dvs. ny kunskap kommer att byggas in i ASTEC. Detta sker ungefär på samma sätt som med MELCOR, där utvecklingen drivs av NRC. 2.1.6. Övrigt Relevanta bidrag som inte hörde till områdena ovan och som har presenterats under CSARP-möten är följande: Ett bidrag som presenterats av NRC har handlat om kapslingsoxidation vid låga temperaturer. Målet har varit att ge data för oxidation av kapsling vid låga 8

temperaturer och att ta fram korrelationen för beräkningsprogram. Som exempel på tillämpningar kan nämnas överhettning av bränslebehållare och kylmedelsförlust i bränslebassäng. Experimenten utförs vid ANL (Argonne National Lab.) utanför Chicago. Hittills har försök med föroxiderad Zircaloy-4 gjorts för låga temperaturer, 300 600 C. Dessa försök har utvärderats och korrelationer har tagits fram för kapslingsoxidation. Experiment vid högre temperaturer (600 900 C) pågår. Vätgasfrågan har haft en ganska undanskymd roll under CSARP-möten. Ett bidrag kom från FzK, där experiment med återflödning i programmet QUENCH presenterades. Speciellt hade oxidation av borkarbid vid höga temperaturer studerats. Vätgasfrigörelsen i denna reaktion uppmättes. Ett annat syfte med dessa experiment var att studera hur styrstavar av borkarbid smälter ner. I tidigare experiment har korta prov av borkarbid använts. I QUENCH-09 användes däremot ett knippe med styrstav av borkarbid. Resultaten från QUENCH används till utveckling av bättre modeller för nedsmältningsförloppet och vätgasbildning under återflödning. 2.2. SARNET INTEGRATION AV EU:S FORSKNING INOM SVÅRA HAVERIER Den 1 april 2004 bildades ett nätverk inom EU:s 6:e ramprogram, kallat SARNET, för forskning om svåra haverier. Akronymen SARNET står för Severe Accident Research NETwork of excellence. I nätverket deltar 49 organisationer från 18 europeiska länder varav tre från Sverige (KTH, Chalmers och SwedPower). Nätverket startade den 1 april 2004 och ska pågå till sista mars 2008. Syftet med SARNET är: Att förbättra koordineringen av forskningen om svåra haverier inom EU och lösa återstående frågor. Att bygga in ny kunskap i beräkningsprogrammet ASTEC, för användning av kraftföretag och myndigheter för haverianalyser. Att sprida kunskap om svåra haverier för att bevara kompetens inom området, speciellt bland yngre medarbetare (genom utbildningsprogram och stipendier). Aktiviteterna inom SARNET är uppdelade i följande huvudområden: Att utveckla ett avancerat kommunikationsverktyg för att underlätta samarbetet. Att bygga upp databaser med experimentell data som är tillgängliga för alla som är med i SARNET. Att identifiera, prioritera och bearbeta återstående frågor som är olösta inom svåra haverier. Arbetet är uppdelat i tre forskningsprogram: haverifenomen i reaktortanken ( Corium ), haverifenomen i reaktorinneslutningen ( Containment ) och källterm ( Source term ). 9

Att utveckla haverianalyskoden ASTEC. Att harmonisera PSA nivå 2-studier. 2.2.1. Haverifenomen i reaktortanken ( Corium ) De haverifenomen i reaktortanken som prioriterats inom SARNET är bl.a. vätgasproduktion vid återflödning av överhettat bränsle, smältans kylbarhet i reaktortanken/inneslutningen, tankgenomsmältning, smältans växelverkan med betong, etc. Smältans kylbarhet är en fråga både för förloppet i reaktortanken (hindra tankgenomsmältning) och för inneslutningens integritet (undvika genomsmältning av bottenplattan). Studier av återflödning av överhettat bränsle har pågått de senaste tio åren vid FZK (Forschungzentrum Karlsruhe) i Tyskland, inom det s.k. QUENCHprogrammet. Syftet med QUENCH är att få fram underlag för att förbättra modeller för beräkningar på återflödning av överhettat bränsle. Resultaten från QUENCH har använts för utveckling och validering av beräkningsprogram, bl.a. MAAP. I de flesta fall överensstämmer beräkningarna med uppmätta resultat så länge bränslet i stort sett är intakt. Vid VTT i Finland pågår studier om smältans kylbarhet både före och efter tankgenomsmältning. Det som är mest intressant för oss är de experiment som VTT utfört för smältbädd genom att tillföra vatten ovanifrån. Man avser med dessa försök att simulera kylning av smältan efter tankgenomsmältning i våra BWR. För att simulera smältpartiklarna har korn av aluminiumdioxid med varierande diameter (0,2 10 mm) använts. I en del av försöken har en skiktad smältbädd med mindre partiklar upptill använts. Experimenten från VTT indikerar att smältan troligen är kylbar i våra BWR. 2.2.2. Haverifenomen i reaktorinneslutningen ( Containment ) De haverifenomen i reaktorinneslutningen som prioriterats inom SARNET är vätgasbrand, ångexplosioner och Direct Containment Heating (DCH). Vätgasbrand ger ett dominerande bidrag till tidigt brott på inneslutningen i anläggningar där motmedel inte finns. Efter ett omfattande utvecklingsarbete finns nu katalytiska rekombinatorer (PAR) avsedda för svåra haverier kommersiellt tillgängliga. Flera av de europeiska länderna, bl.a. Tyskland och Frankrike, har implementerat eller planerar att implementera PAR-tekniken i sina anläggningar. Därför har forskningen om vätgasfenomen skurits ner avsevärt. Ångexplosioner kan inträffa när smälta kommer i kontakt med vatten antingen i reaktortanken eller i inneslutningen efter tankgenomsmältning. Det första av dessa fall anses numera inte vara ett hot mot inneslutningen. Däremot finns det ännu idag kvarstående osäkerheter i frågan om ångexplosion i inneslutningen. Om detta utgör ett hot mot inneslutningen är dessutom i hög grad en anläggningsspecifik fråga. 10

Vissa resultat från OECD-projektet SERENA (Steam Explosion REsolution for Nuclear Applications) har gjorts tillgängliga inom SARNET. SERENA startade i början av år 2002 och avslutas under år 2006. Målet med SERENA är att få en tillräckligt bra förståelse för ångexplosioner för att kunna göra riskbedömningar i kärnkraftsreaktorer. SERENA är uppdelat i två etapper. Syftet med etapp 1 var att identifiera områden där avvikelser i resultat från olika beräkningskoder för ångexplosioner ger stora osäkerheter vid prediktering av belastningar i reaktorer. I etapp 2, som pågår för närvarande, kommmer man att genomföra experiment inom de områden som identifierades i etapp 1. I etapp 1 har en genomgång gjorts av ett stort antal experiment både vad gäller det inledande förloppet (pre-mixing) och själva ångexplosionen. Ett omfattande arbete har också lagts ner på att jämföra resultat från dessa experiment med de beräkningsprogram som finns tillgängliga. Resultaten för bl.a. pre-mixing-fasen visar en stor spridning mellan olika koder. Inverkan av voidfördelningen och geometrin samt material i det inledande förloppet behöver undersökas ytterligare. För själva ångexplosionsfasen är det fortfarande den grundläggande fysiken som saknas. I etapp 2 har ett antal experiment i anläggningarna KROTOS (Frankrike) och TROI (Sydkorea) föreslagits för att förbättra kunskapsläget och därigenom få fram underlag till bättre modeller. DCH innebär att smälta under högt tryck pressas ut vid lokal genomsmältning av tankbotten för att därvid fragmenteras och ge upphov till en snabb tryckökning i inneslutningen. DCH är ingen fråga för våra reaktorer, men kan vara det för anläggningar med annorlunda utformning av inneslutningen. 2.2.3. Källterm ( Source Term ) Aktiviteter inom området källterm berör följande tre delområden: Fissionsprodukters frigörelse och transport Aerosolers inverkan på källtermen Inneslutningskemins inverkan på källtermen Inom dessa delområden har ett antal frågor identifierats. En av dessa gäller det fall då luft kan sugas in i reaktortanken efter tankgenomsmältning. Detta ger en kraftigt oxiderande atmosfär. Resultatet blir en ökad frigörelse av flyktiga fissionsprodukter, i synnerhet rutenium, och ökade utsläpp till omgivningen. Aerosolers beteende är också ett delområde som studeras i SARNET. Ett bättre kunskapsläge om detta är viktigt för att minska osäkerheterna i haverisekvenser med tubbrott i ånggenerator. Kunskaper om aerosolers beteende är också väsentligt för uppskattning av läckage av aktivitet genom otätheter i en inneslutning. Ett antal frågor om jod är inte lösta och bearbetas av SARNET. En av dessa är hur flyktigheten hos jod beror av temperaturen. Inverkan av frigörelse av silverindium-kadmium (styrstavsmaterial i PWR) på jod studeras också. Vidare 11

undersöks hur jods speciering och beteende i inneslutningen påverkas av olika kemiska och fysikaliska processer, såsom adsorption/desorption, gas/vätskejämvikter, radiolytiska reaktioner och reaktioner med organiskt material. 2.2.4. Utveckling av ASTEC Beräkningsprogrammet ASTEC (Accident Source Term Evaluation Code) spelar en central roll i SARNET. Avsikten är att ny kunskap, som kommer fram i EUsamarbetet, skall användas för att ta fram förbättrade modeller som sedan används i ASTEC. Programmet har samma användningsområde som MAAP och MELCOR, dvs. simulering av haveriförlopp från inledande händelse till utsläpp till omgivningen. ASTEC är resultatet av ett mångårigt samarbete mellan IRSN i Frankrike och GRS i Tyskland. Programmet är uppbyggt av koder utvecklade av IRSN för förloppen i reaktortanken och en kod från GRS för inneslutningen. Koden ASTEC har idag en relativt begränsad tillämpning, främst på grund av de långa körtiderna. I många fall tar beräkningen lika lång tid som sekvensen i realtid. Därför måste programmet snabbas upp om det skall få någon större praktisk användning. Arbete pågår för att få kortare körtider, men det är för tidigt att bedöma vad som är möjligt att uppnå utan att noggrannheten samtidigt försämras alltför mycket. Hittills har ASTEC använts för PWR och VVER. En naturlig fortsättning är att börja med tillämpningar på BWR. Man räknar med att programmet kommer att bli användbart för sekvensberäkningar i PSA-studier inom 2 3 år. 2.2.5. Harmonisering av PSA nivå 2 - studier Arbetet inom området PSA nivå 2 delas in i följande delar: Jämförelse av metoder för PSA nivå 2 och identifiering av behov av förbättringar Jämförelse av metoder för uppskattning av osäkerheter och identifiering av behov av förbättringar samt harmonisering Förbättring av metodik för händelseträd med dynamiska metoder Genom att det finns ett brett deltagande (17 organisationer) blir de vanligaste reaktortyperna, BWR, PWR, VVER och RBMK, representerade. Från Sverige deltar SwedPower och Relcon på uppdrag av SKI och kärnkraftsindustrin. De principer som alla deltagare använder överensstämmer med NUREG-1150. Detta innebär att PDS (Plant Damage States) definieras, händelseträd konstrueras och utsläppskategorier bildas. Dock uppvisar tillämpningen av dessa principer stora olikheter mellan deltagarna. Exempelvis skiljer sig detaljeringsgraden starkt mellan olika studier. 12

Jämförelser av metoder för uppskattning av osäkerheter visade sig också vara ett område där det finns stora skillnader. Några få deltagare genomför osäkerhetsanalyser medan de flesta utelämnar detta. I nästa etapp av området PSA nivå 2 kommer metoder för hantering av riskdominerande fenomen i händelseträd att tas fram. Speciellt kommer smältans kylbarhet i inneslutningen och vätgasfrågan att bearbetas. Vidare kommer en genomgång av kunskapsläget för jod avseende PSA nivå 2 att ingå. Hittills har ett omfattande utbyte av information ägt rum om metoder och hantering av osäkerheter mellan deltagarna i PSA nivå 2. I fortsättningen kommer arbetet att koncentreras på att minska osäkerheterna i resultaten och åstadkomma en harmonisering av metoderna för utförande av PSA nivå 2. 2.3. PHEBUS EXPERIMENT MED HÄRDSMÄLTOR Vid ett svårt reaktorhaveri avges gaser, ångor och gasburna partiklar (aerosoler). En liten del av dessa ämnen är radioaktiva och har stor betydelse för de radiologiska konsekvenserna vid ett eventuellt utsläpp till omgivningen. PHEBUS-FP är ett experimentprogram där man studerar dels härdsmältans beteende vid ett antaget reaktorhaveri, dels hur fissionsprodukter frigörs från en överhettad reaktorhärd och deponeras i reaktorns primärsystem och dess inneslutning. Avsikten var ursprungligen att utföra sex försök vid härdsmältning i en nedskalad (ca 1:5000), men komplett, tryckvattenreaktor försedd med prototypiskt kärnbränsle. Experimenten skulle utföras på sådant sätt att man kan använda resultaten för att verifiera olika beräkningskoder och för att undersöka om tidigare okända (eller försummade) fenomen uppträder i ett komplett system. Programmet leds av franska IRSN (Institut de Radioprotection et de Sûrité Nucléaire) och genomförs i PHEBUS-reaktorn i Cadarache. Den största finansiären var ursprungligen EDF (Electricité de France), som bidrog med ca 60% av budgeten. Inom EU finns ett omfattande stödprogram för projektet där ett flertal forskningscentra är engagerade. Dessa organisationer deltar även med utvärdering av forskningsresultat. Programmet stöds även av USA, Japan, Kanada, Korea och Schweiz. År 2000 hoppade tyvärr EDF av programmet, vilket medfört en långvarig ekonomisk kris. När PHEBUS-programmet skulle starta fick Sverige ett erbjudande om att vara med till en kostnad av ca 6 miljoner FF/år, men tackade nej av ekonomiska skäl. I och med medlemskapet i EU kan Sverige medverka och har, liksom alla andra EU-länder, full tillgång till resultaten. Programmet omfattade ursprungligen sex experiment vilka betecknas FPT0 5, (FPT = Fission Product Test), se tabell 2.3.1. FPT0, FPT1, FPT4, FPT2 och FPT3 genomfördes under åren 1993, 1996, 1999, 2000 och 2004. FPT5 ströks på grund av de ekonomiska svårigheter som uppstod när EDF avbröt sitt stöd och när IPSN omvandlades från att vara en del av CEA till att ingå i en ny myndighet, IRSN. Ursprungligen planerade man att utföra ett experiment per år. Det visade sig dock att nedmontering och dekontaminering efter varje experiment, samt uppsättning av utrustningen för nästa experiment, var svårare och mer tidskrävande än man 13

trodde från början samtidigt som kraven på säkerhet, arbetsmiljö och strålskydd hela tiden har höjts. Kostnaderna för de fem experiment som utförts uppskattas till drygt 2 miljarder kronor. Frankrike står för 60 procent och EU för 25 procent. Resten fördelas mellan de andra deltagande länderna. Tabell 2.3.1. Aktuell testmatris för utförda PHEBUS-experiment i kronologisk ordning. Experiment Typ av bränsle Bränsle Primärkrets Inneslutning Färskt bränsle i oxiderande miljö FPT0 År 1993 FPT1 År 1996 FPT4 År 1999 FPT2 År 2000 FPT3 År 2004 FPT5 Utförs ej! Använt bränsle i oxiderande miljö Debris bed Använt bränsle i reducerande miljö Använt bränsle med styrstavsmaterial av B 4 C Använt bränsle och luftinträngning i härden FP retention i primärkrets. ÅG med het sekundärsida. Smältning <20% Bränsledegradering Aerosolfenomen Jodkemi vid ph 5 Som FPT-0 Som FPT0 Som FPT0 Total nedsmältning Som FPT-0 Insprutning av borsyra Max ca 1 kg relokerat bränsle Källterm och bränslefenom i oxiderande miljö Ingen (filter) Som FPT0 Som FPT0 Kemi hos avsättningar. Termisk resuspension. Ingen Som FPT0 men med ph 9 Som FPT0 men med ph 9 och rekombinatorer Som FPT-2 men med sen spray 2.3.1. Experimentuppställning En förenklad skiss av PHEBUS-uppställningen visas i figur 2.3.1. Den består i huvudsak av en drivande kärnreaktor, en testsektion, en anslutande yttre krets, en inneslutningstank, samt en avlastningstank. Den drivande reaktorn används först för att återskapa kortlivade klyvningsprodukter i bränslet under normal kylning vid full effekt, samt därefter för att upphetta den nu okylda testsektionen tills dess att bränslet i den smälter. Testsektionen består av ett bränsleknippe omgivet av ett keramiskt säkerhetshölje av toriumdioxid (innerst) och zirkoniumdioxid (ytterst). Ett typiskt bränsleknippe består av ca 18 bränslestavar och en central styrstav i en axiellt rotationssymmetrisk geometri. Den yttre kretsen skall simulera en del av primärkretsen hos en PWR med varma benet och ånggenerator samt reaktorinneslutning. 14

Avlastningstank Figur 2.3.1. En förenklad skiss av PHEBUS-anläggningen med drivande reaktor, testsektion och en simulerad PWR-krets med ånggenerator och inneslutning. Ett experiment börjar med att det kylda testknippet bestrålas med högt neutronflöde under några veckor för att uppnå jämviktshalter av mera kortlivade radionuklider. Det egentliga experimentet startas sedan genom att det utgående kylflödet från testkanalen omlänkas till den simulerade PWR-kretsen, ingående kylflöde stryps samtidigt som reaktoreffekten sänks kraftigt. Reaktoreffekten ökas sedan åter i steg tills provknippet börjar smälta. Experimentet stoppas genom att reaktorn slås av och knippet kyls med inert gas. Detta görs av både praktiska och säkerhetsmässiga skäl eftersom provet kan förstöras vid återflödning med vatten. Man vill vidare inte ha för mycket smälta eftersom detta skulle kunna leda till reaktion mellan smälta och skyddshölje eller dränage av smälta till den nedersta delen av testsektionen. Möjligheten att följa experiment under själva utförandet med direkta observationer och mätningar är ytterst begränsad. Temperaturen i bränsleknippet blir så hög att stora delar av instrumenteringen i detta smälter, förångas eller reagerar kemiskt med närvarande gaser. Eftersom skyddshöljet är termiskt kopplat till bränsleknippet, kan man genom att mäta temperaturen på olika ställen i höljet få indirekt information om temperaturen i knippet. Genom tvådimensionella beräkningar fastställs i förväg vilka uppmätta temperaturer på olika platser i skyddshöljet som motsvarar önskade temperaturer i bränsleknippet och vilka mätvärden som skall leda till reaktoravstängning. Dessutom finns speciella mätdon i skyddshöljet som skall reagera på eventuell smältning av höljets inre del och utlösa omedelbar reaktoravstängning. I anslutning till vissa ställen på provkretsen utanför reaktorn finns gammadetektorer monterade som ser ett litet område av kretsen genom en lång kollimator. Analys av det gammaspektrum som registreras av respektive detektor ger information om hur mängden radioaktiva ämnen varierar i det område som detektorn ser". Normalt bildar man även differenser mellan mätningar där väggar med eventuellt deponerat material ingår i olika utsträckning. Ur dessa skillnader 15

kan dels mängden deponerat på väggen och dels mängden i den av väggarna inneslutna volymen uppskattas. Förutom temperaturmätningar och gammaspektroskopi erhålls de flesta resultaten från experimenten genom analys av tagna stickprover och genom olika typer av undersökningar som görs i efterhand. Ultraljudtermometrar med mätkroppar av sintrad toriumoxid (smältpunkt ca 3220 C) monterade i bränslet har använts i de senare experimenten för att höja mätområdet. Speciellt studeras tagna gas- och aerosolprov, deponering av material på olika ytor, sammansättning av vattenlösningen i sumpen och återstoden av bränsleknippet, se figur 2.3.2. Figur 2.3.2. Tomografiskt tvärsnitt genom bränslekanalen efter de olika experimenten. Tätheten har åskådliggjorts med hjälp av en färgskala, som tyvärr ändrats för FPT3. I samtliga fall ser man hur en betydande mängd bränsle har relokerat till bränslekanalens botten vilket har lett till bildning av överliggande hålrum. Experimenten motsvarar närmast haverier med utebliven reaktoravstängning eftersom kortlivade fissionsprodukter nybildas i stigande fart under hela förloppet fram till reaktorstopp. Under t.ex. FPT3 ökades effekten hos den drivande reaktorn från ca 0.38 MW, när de första kapslingsbrotten observerades, upp till ca 4.6 MW vid experimentets slut. I stora drag följer n-flödet genom bränsleknippet denna effekt och därigenom stiger även fissionsraten kraftigt. Detta bör man ha i åtanke vid jämförelse av resultaten från PHEBUS med verkliga tänkbara reaktorhaverier. I de flesta tänkbara haverifall är det ju resteffekten som leder till uppvärmning medan fissionsraten är låg. I samtliga fall har utförliga beräkningar genomförts med olika koder för att i förväg prediktera de kommande resultaten. Efter genomförda försök har avvikelserna mellan beräknade och erhållna data analyserats. Dessutom har ett antal nya beräkningar genomförts efter experimenten, där de exakta försöksbetingelserna använts som ingångsdata. Uppenbarligen har PHEBUS haft en stor betydelse för förbättring av beräkningsmetoderna och för belysning av olika koders styrkor och svagheter. Trots detta återstår en viss osäkerhet kring huruvida koderna, deras modeller och parametervärden nu trimmats för kraftigt med hänsyn 16

till fenomen som är specifika för PHEBUS-anläggningen. Detta skulle kunna medföra att de inte ger lika goda beräkningsresultat vid tillämpning på verkliga, svåra haverier. 2.3.2. Experiment FPT3 Under perioden 2003 2005 har bara ett experiment genomförts, FPT3. Vid detta avslutande experiment inbjöds ett betydande antal observatörer som kunde följa genomförandet via bildskärmar i ett stort tält som rests nära PHEBUSanläggningen. För närvarande pågår analyser och studier av material från FPT3. Syftet med FPT3, som genomfördes hösten 2004, var huvudsakligen att studera hur källtermen påverkas av borkarbid (B 4 C). Eftersom man från fransk sida var angelägen om att borkarbiden skulle kunna reagera med närvarande gaser, begränsades kvoten rostfritt stål/b 4 C till ca 3. I annat fall hade man riskerat att styrstaven skulle kunna smälta tidigt och rinna ned ur den heta zonen. Då hade man nämligen fått ett förlopp som troligen påminner mer om ett haveri i en BWR än i en PWR, vilket är ointressant ur fransk synvinkel. Man har observerat bildning av koloxid, koldioxid och metan, vilket kan medföra en ökad bildning av organiska jodider (t.ex. metyljodid). Av denna anledning valde man att ha ett högt ph i sumpens vatten så att halten elementär jod i inneslutningens atmosfär skulle hållas relativt låg. Gasformig jod i inneslutningen skulle då domineras av organiska jodider, vilket underlättar analyserna. 2.3.3. Slutsatser Sverige kom med i projektet först efter att vi anslutit oss till EU. Projektet adresserar flera frågeställningar som också är aktuella från svenskt håll. Man bör förstå att inget PHEBUS-experiment är en exakt kopia av något haveri i en verklig anläggning. Data från dessa experiment bör därför i första hand användas för utveckling och validering av olika modeller och koder. Det är mycket troligt att ytterligare undersökningar och experiment kommer att erfordras för att slutligen kunna dra definitiva och konkreta slutsatser från försöken inom PHEBUS-projektet. En del av detta arbete kommer att ske inom det nyligen påbörjade Source Term Separate Effects Programme. Detta forskningsprogram beräknas löpa mellan 2005 och 2010 med en total budget på ca 30 miljoner euro. Eftersom en mindre del av finansieringen kommer från EU förväntar vi oss att Sverige kan ta del av resultaten medan programmet pågår. När det gäller sluttillståndet hos det nedsmälta bränsleknippet så uppvisar försöken relativt stora likheter. Bränsleknippets uppträdande, inklusive vätgasbildningen, är kanske det som idag kan modelleras bäst. FPT3-knippets sluttillstånd avviker dock en hel del från predikterad konfiguration, vilket tolkas som en effekt av närvarande borkarbid. En jämförelse mellan materialfördelningarna i återstoden av knippena visas i figur 2.3.2. Observera att knippet från FPT3 uppvisar två separata hålrum ovanför varandra, vilket inte framgår helt klart av figuren. Preliminärt tolkas detta som en effekt av borkarbiden. 17

Redan de första experimenten pekade på den stora betydelsen av kemiska processer och förlopp, som även är relevanta för svenska verk. Vi står här inför ett paradigmskifte. I fallet jod och cesium kan man dra den försiktiga slutsatsen att deras kemiska form påverkas av bränslets medelutbränning och av typen av styrstavar. En betydande del av cesiumet verkar bindas till någon annan klyvningsprodukt gissningsvis molybden. Härigenom minskas möjligheten att bilda cesiumjodid. Styrstavar med silver/indium/kadmium-legering tycks leda till att huvuddelen av jod binds som silverjodid både i aerosolform och i sumpvattnet. I samtliga experiment där totalhalten jod mätts i inneslutningens atmosfär har denna mängd hela tiden varit låg typiskt under 0.3 % av härdinventariet. Tyvärr saknas ännu data på jods uppträdande i inneslutningen vid ett experiment utan silver. FPT4 saknade visserligen silver men saknade också inneslutning. När alla analyserna från FPT3 som ju hade inneslutning, men saknade silverhaltiga styrstavar är klara om några år kan man kanske dra mer generella slutsatser. Framtagande och publicering av tolkningsrapporter för resultaten från de olika experimenten har varit förenat med stora fördröjningar. Hösten 2005 har fortfarande bara en sådan rapport publicerats (för FPT0). Framtagande av denna första, och hittills enda, tolkningsrapport tog omkring 10 år. Samtliga koder har haft påtagliga svårigheter när det gäller att förutsäga jodspecieringen och jodhalten i inneslutningens atmosfär som funktion av tiden. De är dessutom mycket dåliga på att modellera effekten av styrstavar och dessas degradering. De olika beräkningsverktyg som används för svenska verk bör därför i möjligaste mån valideras mot resultaten från experimenten i PHEBUS. Det behövs troligen också en vidare utveckling av dessa verktyg, t.ex. MAAP. Det är därför viktigt att man även i fortsättningen medverkar i analysarbetet från svenskt håll. 2.4. MASCA EXPERIMENT MED HÄRDSMÄLTOR I REAKTORTANK This Summary Report describes the progress made in the research conducted in the MASCA-2 Project sponsored by OECD. The project s work is directed towards studying the material interactions and the chemistry of core melt in the lower head. Since MASCA-2 Project follows similar work sponsored under the OECD auspices, a background section is provided. The main findings of the earlier projects are described along with those of MASCA-2 so far. The current situation, proposal for the project extension and the relevance of this research to the Swedish nuclear plants is also described. 2.4.1. Background A short background is in order about the MASCA-2 Project and its predecessor the MASCA Project. These two projects followed the RASPLAV Project, where it was discovered that besides the thermal hydraulic process of natural convection in a melt pool, the chemical processes are of almost equal importance. The stratification of the oxidic melt pool found in the first experiment of the 18

RASPLAV series of experiments was found to be caused by the presence of ~0.3% carbon in the corium mixture which was absorbed by the corium pellets during the process of their manufacture in a graphite electrode furnace. The stratification caused is important for the thermal loading on the pool, since the upper layer acts as a blanket and most of the heat generated in the oxidic pool goes down. This result was found in a series of SIMECO experiments, performed at KTH, in the SIMECO facility where both miscible and immiscible layers were employed with quite strong natural circulation. Now, many LWRs contain >0.3% carbon due to their use of the B 4 C control rods, which melt, completely, quite early in the heat up phase of the accident. Examples of these are all BWRs and VVERs (the PWRs contain Ag-In-Cd control rods). It should be added here that the oxidic pool stratification occurred only when suboxidized corium was employed, i.e. there was Zr present in the corium (it had not oxidized fully), which, basically is an expected condition in the corium delivered from the core region to the lower head. A RASPLAV experiment employing fully oxidized corium, whose pellets were prepared in the same graphite electrode furnace did not show stratification in the oxidic melt pool. It should be noted here that the RASPLAV experiments were performed under an inert atmosphere. Oxide pool Oxide Pool Metal pool Figure 2.4.1. It has been learned from the RASPLAV and MASCA project that different phases of corium may exist and form different layers. This makes it necessary to consider a layered pool, e.g. a layer of metallic corium at the bottom and a layer of oxidic melt on top [2.4-1]. The MASCA Project was started in mid 2000, after the completion of the RASPLAV-2 Project in order to understand the chemical reactions in the melt pool. This Project employed corium with different contents of Zr, and carbon, and also later fission products. It performed many small scale (1 to 2 kg) tests in tungsten crucibles under inert atmosphere and found that there was a threshold to the content of carbon, which would generate a stratified pool. Several parameters were varied for other tests. A larger scale (~100 kg) test was also performed to confirm the knowledge and data obtained from the small scale tests. A seminar, presenting the results obtained in the MASCA Project was held in 2004. 2.4.2. The MASCA-2 Project and Its Findings The MASCA-2 Project [2.4-1] was initiated in mid 2003, as a continuation of the MASCA Project to perform experiments on the realistic corium, i.e. which contained steel as a component. Having steel in the composition of corium necessitated development of new equipment, since, at high temperature, steel melt 19

dissolves tungsten crucibles. The new equipment employs cold crucibles, which are water-cooled copper containers situated in induction coils. The corium powder used for making the melt would form a sintered layer, which serves as a crucible containing the melt while cooled from outside by the water-cooled copper container. The steel was added after the melt of the suboxidized corium was formed so that the sintered layer lining the copper crucible is protective against the steel melt. The MASCA-2 experiments were performed with inert atmosphere, since technology to control the hydrogen was not developed and also with oxygen the reaction rates could be fast and dangerous conditions could develop to damage the experimental apparatus. Many small scale experiments were performed with changes in Zr content, U/Zr ratio, steel content, temperature, particulate debris, etc. The outstanding observations were: if particle debris was fully oxidized corium, the steel melt does not penetrate, even when the debris is above the steel melting temperature, for suboxidized corium, Zr acts as a horse and combines with steel components and some uranium, which it extracts from UO 2. This results in a compound, or a metallic alloy, which is heavier than UO 2 -ZrO 2 -Zr and sinks down in the pool to form another layer. Again it takes some UO 2 and ZrO 2 with it. The knowledge gained from the MASCA-2 Project is that the Zr in the corium is the precursor for different chemical reactions. It combines with C to produce ZrC which being lighter than UO 2 rises to form the upper layer. Things are not so clean however, since some UO 2 and ZrO 2 also follow along. However Zr is the horse on which other components of the pool also jump. There is always semiequilibrium even after 2-3 hours. The amount of steel carried to the bottom of the pool by Zr, depends on the Zr content. Perhaps all the steel could go down, if the steel content is not large. However, if there is a substantial amount of steel, there would be some steel left as a top layer and some steel plus Zr and uranium as the bottom layer, while sandwiched in between would be the oxidic pool, where most of the heat is generated, as shown in figure 2.4.2. This was the end state of the pool after 30 minutes or so of reactions at high temperature as found in the 2 kg MA-6 experiment in the MASCA-2 Project. 20

Metal layer Oxide debris or crust Oxide pool Metal pool 21 crust Figure 2.4.2. A complex pool with different metallic and oxidic layers. The above result from the MASCA-2 Project prompted us at KTH to perform preliminary thermal hydraulic (natural convection) experiments with a 3 layer pool. We found some effect of 3 layers but the results were similar to those for the two layer pool, although some changes were found in the ratio of the upwarddirected heat to the downward-directed heat. The big worry in the 3 layer configurations is: can much of the steel get transported downwards except for a small amount which can form a thin layer on top of the oxidic pool? The focusing heat flux on the vessel wall will be larger than in the case when no steel is transferred to the layer below the oxidic pool. In fact, the successful in-vessel retention (IVR) case for AP-600 is based on the very thick steel layer that is bound to be formed from the low-hanging core plate made of steel. One needs establishment of a steel layer of sufficient thickness, which depends on the value of the critical heat flux outside. If the critical heat flux (CHF) can be raised from 1.5 MW/m 2 to 2.2 MW/m 2, the corresponding thickness needed would be 68% of that needed for the CHF of 1.5MW/m 2. The MASCA story continues: the next chapter unfolds when the next requirement on the experiments is invoked, i.e. the establishment of a steam, instead of the inert atmosphere. We, the members of the Programme Review Group (I, in particular) asked for it in MASCA-2 Project sometime after one year duration of the project. This required development of new technology in the cold crucible equipment, i.e. of making steam but not too much steam and also at the correct time juncture. This took some time to develop but it is now developed and the results of the experiments performed with steam atmosphere at Kurchatov institute were presented in the meeting held on 19-21 October 2005. One MASCA-2 experiment performed at Sosnovybor laboratory, which is of somewhat larger scale (~2 kg), used air atmosphere but they are now capable of employing steam atmosphere in their cold crucible apparatus. The results of the steam and the air atmosphere tests show that the inert atmosphere results prevail for some time, but those are negated when the steam reacts with the Zirconium and the Uranium in the lower layer. As these get fully oxidized, the pool configuration may change again. Thus, it was found that the

steel at the bottom could rise again and this steel could join the steel left behind as the top layer. This, however, takes time since oxygen from the steam (or air) has to diffuse into the pool to oxidize its contents. It is a competition game and it is a slow transient process, rather than everything happening together and immediately. There are only two tests scheduled for next 6 months, since reporting has to be completed. One of these, i.e. MA9 is an important test since it is a repeat of the test MA7 performed with steam. The corium mass will be ~2 kg with a steel content of 200 grams. In the air test, all of the steel went down and stayed there until all the Zr oxidized in the corium, which in the 2 kg pool took about 320 seconds. At the end of that period the steel rose to the top of the melt pool. The composition of the top layer was 67% steel + 10% Zr +22% U. This experiment was stopped when the layer inversion took place. Of interest is the conjecture (at this point) that the Zr and U in the steel layer will oxidize after a while and at the end of the transient there may be a ZrO 2 layer on top of the steel layer (since it is lighter) and the UO 2 will join the oxidic pool. If that is certain then adding water to the top of the steel layer, in order to reduce the focusing effect, may not do as good as one had hoped, since the ZrO 2 layer will act as an insulator. I insisted on continuing the MA9 test (with steam) beyond the time of inversion in order to determine if there is a ZrO 2 layer on top of the steel layer. An Application Report has been written and was distributed. It should be available reasonably soon. The MASCA-2 team is also measuring the thermophysical properties. The conductivity of the metallic body will be measured. This component of the research program has long-term value. 2.4.3. Current Situation and Project Extension Proposal The project extension proposal recognized the transient nature of the pool stratification process and proposed additional small scale experiments to gain knowledge about the time spans involved and the resulting compositions and configurations. In addition to the melt pool phase it was also recognized that knowledge about the pool formation phase is needed. The scenario in the lower head starts with the fragmentation of corium and later the dryout of the particulate bed, since no water is supplied and heat is being generated. The initial state for the pool formation, then, is a particulate bed with some steel structure inside. If all the Zr becomes oxidized in the process of the initial melt-water contact, or later during the bed dry out process when steam formed is passing through the debris bed, then the steel melted (before the corium particles melted) will not move much. If there is Zr available then it will move but will combine with uranium. Thus, it is a complicated situation for which both physical and chemical knowledge is needed. This is a transient process and also later the stratification is a transient process. That is the reason for calling the next Project as CORTRAN (core transients). The knowledge about the transient nature of the chemical, thermal and hydraulic process has to be scaled in order to apply to the prototypic situation. Thus, we 22

need to perform sufficient scale experiments in which physical scale processes compete with the chemical processes to determine the time to reach configurations of safety-significance. The Russian team was asked to submit a new proposal providing, as an objective, the performance of larger scale experiments. These could be supported by a number of small scale experiments, but the objective of large scale experiments should not be lost. Thus, with my urging the character of the proposed experiments for the extension of the MASCA-2 will be different from what was originally proposed. I am hoping that the revised proposal would be satisfactory. 2.4.4. Relevance of MASCA Research to Swedish Nuclear Power Plants The MASCA research, including that to be performed in the extension project called CORTRAN, is focused on obtaining knowledge about the thermal loadings that could be imposed on the RPV and which have to be removed by cooling the RPV wall on the outside by water. Thus, the effort is for the in-vessel melt retention (IVMR) strategy for Severe Accident Management (SAM), which is of high interest to the Swedish nuclear plants. 2.5. MCCI EXPERIMENT MED HÄRDSMÄLTOR I INNESLUTNING The MCCI project [2.5-1] has been active for almost 4 years and it is a follow-on project for the earlier projects: MACE; investigating coolability of prototypic corium material during MCCI by a water overlayer. In the following sections I have provided a Background with a Historical Perspective on the issues of MCCI and coolability, which are still unresolved. The other sections are: (i) The MCCI Project and its Findings, (ii) Project Extension Proposal and (iii) Relevance of the Research to the Swedish Nuclear Power Plants. 2.5.1. Background and Historical Perspective Very soon after the TMI-2 accident, it was asked, how will a future severe accident, if it ever would occur, be stabilized and terminated. The TMI-2 vessel survived the accident but it was clear that its survival may not occur in a more severe accident or one in which water supply is completely lost. The failure of the vessel would deposit the melt on the concrete basemat, a common consequence for almost all LWRs. This melt pool has to be cooled to stabilize and terminate the accident. Failing which, the basemat melt-through is a possibility. The motion picture China Syndrome and several novels at that time painted a grim scenario for public health and safety. In the early 70s (WASH-1400), most of the reactor community believed that a core on the floor could be cooled by adding water to it. Analyses of most scenarios resulted in either early containment failure due to energetic events or somewhat later (~12 hours) failure due to pressurization caused by the noncondensible gases generated during MCCI. At that time, the concern was more with the source term. Sandia laboratories in USA had predicted that almost 50% 23

of the Strontium and Barium in the corium melt, reacting with concrete, would be gas-sparged into the containment. Experimental investigation of the fission product releases during MCCI was the subject of the ACE experiments, conducted at ANL, for which I was Project Manager, while I was at EPRI. The project was funded by almost the same countries (including Sweden) who are currently funding the MCCI Project. OECD/NEA was not the umbrella organization for the ACE Project, but EPRI was. The ACE Project results showed that the Strontium, Barium and Lanthanum releases during MCCI were not as predicted by Sandia, but were less than 1 to 2%. With this crisis over, attention returned to the issue of melt coolability to stabilize and terminate the accident. The MACE Project was born, again administrated by EPRI. I was its Project Manager until I came to Sweden in August 1992. I remained connected with that Project almost one year more from EPRI s side; Gustaf Löwenhielm was the Swedish representative on the PRG, and the Board. The MACE Project started with the hope and belief that coolability of a melt pool of prototypic materials will be demonstrated by flooding on top with water. A set of scaled experiments were planned with sizes of 3030 cm, 5050 cm and then a larger size. The experiments were scaled geometrically but in other aspects they were prototypic, i.e. actual corium melt and concrete mixtures were employed and decay heat was supplied to the melt through electric resistance heating. The American and the European concretes, i.e. limestone-common sand and siliceous, respectively, were tested. The first test, the scoping test Mo, was performed in 1989. It was a twodimensional test with 3030 cm size and having ~100 Kg of corium with a small amount of concrete. This corium could not be cooled below the concrete ablation temperature and the ablation continued. Post-test it was found that a crust had formed on top of melt pool, supported by the heating electrodes. This had lead to isolation of the water from the melt pool and its attack on the concrete basemat continued. The 5050 cm tests with the two concretes produced similar results. These test were one-dimensional, i.e. the side walls were made of ceramic materials. It was again observed that the melt and crust separated with crust hanging up on side walls and that water could not reach the melt to cool it. Measurements were made of the structural strength of the crust and it was estimated that the weight of the water on the crust should fracture it, if the span of the test was greater than ~1.21.2 m. The MACE Project had to be extended to perform large scale tests. The maximum feasible size was 120120 cm. A test was performed with this size (>2 tonnes) corium melt pool. Unfortunately this test also produced the same end result, i.e. the concrete ablation continued, although at a very low rate (1-2 cm/hour). Approximately one-half of the melt was cooled by water ingression in the crust. The above tests were all integral tests. Clearly, a prototypic size integral test could not be performed for both technical and cost reasons. The focus of the programme was changed to separate-effect testing to develop the models for the four 24

processes, identified as important for coolability, namely, initial melt-water contact, water ingression into crust, heat conduction in crust and melt eruptions. The separate-effect testing program started under EPRI management, but EPRI s interest declined and the programme was picked up by OECD. The countries, which were supporting the MACE Project (integral and separate effect) were joined by some others. Sweden supported the Project all along. In fact, the Swedish share of the financial costs became smaller under the OECD s rules. These rules require that the host country bear at least 50% of the costs of the project. 2.5.2. The MCCI Project and Its Findings The current project called MCCI [2.5-1] is an extension of the MACE separateeffect programme of experiments. This project is four years long and has performed several separate-effects experiments: in particular on water ingression. There is also an additional component in this programme, namely, obtaining data for 2-D concrete ablation in a dry configuration and near the end of the experiment adding water to see if the corium-concrete mixture melt pool could be cooled. This represented the late stage of concrete ablation and such data is of interest not only for validation of the MCCI codes, but also for the efficacy of late accident management. The 2-D dry concrete ablation is of special interest to French and German partners in the project, since they have no provision or plans for adding water in the cavity. For them the concern is the basemat melt-through scenario (China syndrome) and the data of crucial importance is the radial ablation vs. the axial ablation. One should note that the total amount of concrete ablation can be estimated very readily from the heat content of the corium above the concrete ablation temperature and the ablation enthalpy of concrete. We expect that the radial ablation will be larger than the axial ablation but by how much. We can only be sure with validation against experimental data. The two dimensional concrete ablation data is practically non-existent (except for a COTELS test in Russia funded by the Japanese and a new small scale test performed by France). The significant findings from the last four years of the MCCI test program are in three areas, i.e. (a) the water ingression mechanism of coolability, (b) dry MCCI 2-D ablation and (c) the crust strength. A test was also performed for the melt eruption coolability mechanism, however that test did not succeed operationally. The only data available for this mechanism are still from the tests performed during the MACE Project. Several tests were performed in unheated melt pools in ~3030 cm rectangular test sections with inert walls and basemat. The melts were created by thermitic reaction and then flooded. The main variable was the amount of concrete products that were mixed with the UO 2 -ZrO 2 Cr thermitic melt. The limestone-common sand (LCS) and siliceous concrete were both tested. The data obtained were on the critical heat flux (CHF) and the rate of water ingression for the mixture material tested. It was found that the concrete content in the UO 2 -ZrO 2 Cr mixture affects the water ingression: the greater the concrete content, the slower the rate for water ingression, as shown in figure 2.5.1 below. Thus, early addition of water to a melt 25

interacting with the concrete is more beneficial than the late addition. A model for the water ingression process has been written, and incorporated in the CORQUENCH Code being developed by ANL. Figure 2.5.1. Heat flux plotted as 5 minute moving averages. Three tests of size 5050cm were performed for the dry concrete 2-D ablation. The first test did not provide good data; the corium advanced in only one radial direction and practically none in the other. The axial ablation was relatively small. This test employed the European standard siliceous concrete. The second test was similar but with LCS concrete, which provides much more gas (CO 2 +CO+steam) during ablation than the standard siliceous concrete. This test provided relatively uniform radial and axial ablation, as shown in figure 2.5.2. The third test again employed the siliceous concrete, however, the one used by the French in their plants. This concrete has higher gas content than the standard siliceous concrete but not as much as in the LCS concrete. This test showed that radial ablation in the two directions was quite uniform but much greater than that in the axial direction, as shown in figure 2.5.2. Thus, the three tests are giving different results. It appears to me that the molten pool stirred with gases provides a more uniform attack on the concrete, while with very little gas as is the case with standard siliceous concrete, the melt pool performs natural circulation and will ablate much more concrete in the radial direction than in the axial direction. Figure 2.5.2. Lateral (l) and axial (r) ablation for CCI tests. 26

Figure 2.5.3 Prediction of maximum basemat penetration after cavity flooding for (l) LCS concrete and (r) siliceous concrete. The crusts obtained in the water ingression tests were tested for their strength at high temperatures. It was found that the fracture strength for all the samples was very low. Calculations performed for the crust stability at plant scale indicate strongly that the crust will fracture from the load of the water supplied in most plants. This is an encouraging result, since it implies that water will get below the crust and that the melt pool should cool down at plant scale. This, however, is a calculated estimate and not a demonstration. 2.5.3. Project Extension Proposal The test categories identified in the proposed extension of the present OECD/NEA MCCI Project: Category 1: combined effects of water ingression with gas injection. Category 2: additional 2-D core concrete interaction (CCI) tests. Category 3: effectiveness of innovative design features, e.g. water injection from below. Category 4: larger scale integral tests. The MCCI-2 Project has been proposed to be for 3 years at the total cost of 4.4M$. In the discussions that followed, doubts were expressed on each of the test categories, except Category 2, where even increased emphasis was demanded by PRG. I made the argument that in the Category 3 (innovative features), the NCDC and the downcomer concept should be the focus, instead of the COMET concept above. In terms of category 4, I argued that even 5050 cm tests would be suitable if a lance be used to crack the crusts, soon after they are formed. It has been argued (and the crust strength data supports it) that the crust will crack at plant scale, although it is not cracking at the experiment scale. So it should be cracked physically. Thus, the Category 4 tests are essential but they should be performed differently. 27

I do want to state here that the final test program in the project extension will be determined as the Project proceeds with very active direction by PRG. The only limit will be the budget. 2.5.4. Relevance of Research to Swedish Plants The one to one relevance, of the test programs proposed in the MCCI Projects, or the one that finally will take shape over the next 3 years, to the Swedish reactors is for the 3 Ringhals PWRs of Westinghouse design. The addition of water to their cavities will not alter the fact that there will be a melt pool under a water overlayer in their cavities as a result of a severe accident. Thus, the results obtained in the MCCI projects will apply to the 3 Ringhals PWRs. Regarding application to BWRs, the case of a melt pool, under water, interacting with concrete develops only if the mound of the particulate debris bed is not coolable and it develops into a melt pool. This is possible, and quite likely, if the porosity of the particulate debris bed is low and the bed depth is large. Both of these factors may occur, the former due to a mild steam explosion and the latter due to the large amount of melt and the formation of a cone (mound) like particulate debris bed. I believe that MCCI-2 test program can be directed to obtain some tests, which can test the NCDC and the downcomer concepts, because ANL has already performed experiments on the COMET concept, which were funded several years ago by FZK at ANL. The Japanese are asking for a dry 2D MCCI test with early water addition. This should also be useful for Ringhals PWRs. The Category 4 integral tests, if performed, while cracking the crust each time it is formed may provide sufficient data for claiming that the core-on-the-floor is coolable just by flooding with water. I have my doubts but it is worth doing after we have spent so many years and so many dollars on the coolability issue. 2.6. KTH:S FORSKNING INOM SVÅRA HAVERIER 2.6.1. Overview of program: objectives, approach and achievements Over the past 13 years KTH Division of Nuclear Power Safety (KTH-NPS) has had an extensive and substantial research and education program on severe nuclear accidents in LWRs, their phenomenological modeling, prediction and consequence assessment. During this period, KTH research, supported by the APRI projects, has significantly leveraged on several large-scale research projects on severe accidents funded in the EU Framework Programs 4, 5 and 6 at KTH- NPS. This has made it possible to develop at KTH-NPS unique world-class infrastructure for experimental research as well as to advance the state of the art in several areas of severe accident phenomenology. 28

In fact, names of KTH, FOREVER, MVITA, POMECO, SIMECO, COMECO and MISTEE have become frequent buzz words in severe accident community, reflecting KTH contributions and its position in international arena. Under APRI-5, KTH program includes the MSWI Project ( Phenomenological Studies of Melt-Structure-Water Interactions in a LWR Severe Accident ) and the MISTEE Project ( Study of Mechanisms that Govern Micro-Interactions in Steam Explosion ). The main objective of KTH research is to improve understanding and thereby reduce uncertainty in quantification of (i) vessel behaviors during a late phase of in-vessel core melt progression, (ii) ex-vessel fuel-coolant interactions (steam explosion), and (iii) ex-vessel debris coolability. The last two items present a threat to containment integrity in BWR plants, which employ deep cavity flooding for severe accident management (SAM). Concurrently, KTH research was also structured to provide data which can be used to evaluate effectiveness of several measures, which have been identified and proposed to mitigate consequences of ex-vessel steam explosion and debris noncoolability in BWR plants. The mitigative measures studied pertain to possible avenues (a) to keep the core debris inside the reactor pressure vessel (RPV), e.g. (a.1) coolant supply atop the debris and subsequent gap cooling, (a.2) coolant supply through Control Rod Guide Tube (CRGT). (b) to enhance ex-vessel debris coolability by downcomers (c) to suppress steam explosion energetics e.g. using additive agents in containment water. The approach taken in KTH research is triple-pronged. First, integral experiments were designed and conducted, including experiments using high-temperature binary-oxide melt, at respectable scales and in configurations that maximally reflect the plant and reactor geometry (given technological and financial constrains). The idea is to use these experiments to motivate phenomenological research, to identify new aspects which cannot be otherwise discovered through pure analyses, and to gain insights into complex physics that governs the process. The data are also useful for model development and validation. Second, we pursue physics-oriented experiments and related mechanistic analyses, which took off from the substantial funding in previous EU projects and recent support of APRI for a PhD project (MISTEE) and a project on two-phase 29

natural circulation in internally-heated porous beds (NCDC). The idea of these works, both basic experiments and analyses, is to complement integral experiments with in-depth understanding of underlying mechanisms, to identify and quantify the effect of melt materials and coolant chemistry on steam explosion energetics, bed s inhomogeneity on coolability; in short, separate effects which are not possible to study in integral settings. Third, increasingly KTH research is structured to bridge between experiments, data, basic understanding, to models, codes and finally plant safety assessment. During the year 2005, a substantial effort was directed toward examining previous data and knowledge, obtained both in KTH works and international programs, from the BWR application perspective. This also includes analysis of models and capabilities in severe accident codes used in industry, research and regulatory organizations. KTH-NPS research results and related developments were reflected in a number of reports and peer-reviewed publications. During the period of APRI-5 (2003-2005) KTH-NPS scientists and students published 21 papers in proceedings of International Conferences and 8 papers in archival journals, and successfully defended 2 PhD Theses and 3 MSc Theses on topics related to severe accidents. In sections 2.6.2-2.6.5, a summary is given for all programs carried out at KTH- NPS, both with respect to Activity during 2003-2005 period and Results, Lessons Learnt, and Recommendations. In several areas, substantially new data were obtained, which facilitate the analysis and model development. In some other areas, the works led to new insights, reduction of uncertainty and suggestions for further researches. In fact, research on severe accidents at KTH-NPS serves as platform for advanced education and training. This educational component of our program fits excellently with the academic mission of KTH as Sweden s premier school for engineering science. During this period, 20 researchers obtained their advanced training in severe accident experimentation, severe accident modeling, and plant safety assessment through their active participation in research projects at KTH- NPS. After graduation our students and trainees went to work at major Labs in Europe and beyond. In addition, Professors B.R. Sehgal and T.N. Dinh are contributing, with other European lead researchers under SARNET umbrella, to writing a book on LWR Severe Accident Safety (edited by Prof. Sehgal). This book summarizes advances made in EU research in severe accident safety, including major achievements at KTH. The related materials have been used in teaching EU-funded courses on Severe Accidents and Probabilistic Risk Analyses for students and researchers. 2.6.2. In-Vessel Melt Progression, Melt-Vessel Interactions, and Vessel Failures SIMECO Program: A Study of Stratified Corium Pool Heat Transfer The SIMECO (SImulation of MElt COolability) program [2.6-1] at KTH was started in 1997, to aid the understanding, modeling and numerical simulations of 30

natural convection heat transfer in a homogeneous pool and stratified pool, representing molten metal layer above an oxidic corium pool in the vessel lower head during a severe accident. Figure 2.6.2.1. The schematic of the SIMECO test section and test facility. The SIMECO facility as shown in Figure 2.6.2.1 consists of a slice type vessel, which includes a semi-circular section and a small vertical section, representing the lower head of the reactor vessel. The size of the facility is scaled to be 1/8 of prototype PWR type reactors. The vessel s sidewall represented by a thick brass plate, is cooled by a regulated water loop. Top of the vessel is cooled to provide isothermal conditions. The sideways and downward heat fluxes are measured by employing arrays of thermocouples at several different angular positions. 31

0,35 0,30 0,25 Q up /Q down 0,20 0,15 0,10 0,05 Ra=7.82*10 12, two_layer Ra=7.82*10 12, three_layer Ra=6.01*10 12, three_layer Ra=6.01*10 12, two_layer 0,00 0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 Time, s Figure 2.6.2.2. Q up /Q down ratio in SIMECO two- and three-layers experiments. 2003-2005 Activity: During the APRI-5 period, the SIMECO work [2.6-1] aims to study and characterize the natural convection heat transfer behaviour in a threelayer stratified pool as observed in the MASCA project. Experiments were conducted with three stratified layers of immiscible fluids simulating the molten corium for various heat generation rates in the pool, while keeping the depth of pool constant. The simulants chosen were chlorobenzene, water and paraffin oil, which simulate the U-Fe metallic melt, melt containing the oxides of (U-Zr) and Fe-Zr metallic melt respectively. The pool was heated by a coil type immersion heater, with spatially uniform heat generation rate. The pool was cooled from side and top by water keeping its flow rate and inlet temperature constant so as to provide isothermal boundary conditions. The heat transfer behaviour of the pool was investigated for five different conditions, i.e. (i) when the middle layer and partial top layer generate heat, but the bottom layer do not generate any heat, (ii) when the middle layer only generates heat and the other two layers does not generate any heat, (iii) when the middle layer and partial bottom layer generate heat and the top layer does not generate any heat, (iv) when the heat generating bottom layer is extended and heat generating middle layer is squeezed so all 3 layers receive heat, and case (v) when the heat is generated only in the top two layers and the top layer is extended compared to the case (i). The main idea behind this study was to compare the heat transfer behaviour and thermal load on the vessel wall for these five conditions. The upward and downward heat fluxes, along with their ratio, were calculated and compared. The angular distribution of the heat flux on the side wall was determined and compared. Results, Lessons Learnt and Recommendations: The new SIMECO results are useful for understanding the convection characteristics inside the stratified pool and determination of the heat load on the reactor vessel. In particular, we learn that 32

In all the cases, the interface resistance between the stratified heated layers was found to affect the upward convective heat transfer rate. This interface resistance was found to be the strongest in the case (iii) when the top and bottom layers were both unheated and middle layer was only generating heat. Q up /Q down ratio was the lowest for this case (iii). The heat flux distribution in the vessel wall is found to be similar in all the five cases. However, the magnitude of peak heat flux is found to be larger for case (v) and smallest for cases (iii) and (iv). This implies that presence of trace amount of heat generating fission products in the bottom layer can reduce the peak heat load. The upward to downward heat flux ratio is found to be around 0.3 and has a small variation with Rayleigh number or difference in heating conditions in the pool. To ensure the applicability of SIMECO findings to reactor scenarios, it is recommended to use detail numerical (CFD) analyses to evaluate the significance of non-prototypic fluid Prandtl numbers, Raleigh number and heating method in the SIMECO tests. This work will complement the validation of ASTEC s lower head module on SIMECO results an activity to be performed in collaboration with CEA and IRSN under the SARNET program. FOREVER Program: A Study of In-Vessel Coolability and Vessel Failure The FOREVER (Failure Of REactor VEssel Retention) program [2.6-2] at KTH was started in 1997. The first FOREVER test was conducted in 1998. Since then a number of tests was conducted and the program remains one-of-a-kind (with both melt and decay heat simulation), which contributes to the state of the art in severe accident analysis. These experiments are simulating the behavior of the lower head of the RPV under the thermal loads of a convecting melt pool with decay heating, and under the pressure loads that the vessel may suffer in a depressurization scenario. The geometrical scale of the experiments is 1:10 compared with a prototypic LWR. The experiments are scaled 1/1 for vessel wall temperatures, pool heat flux and its polar distribution. A scaling distortion is in the low value of the temperature drop across the vessel wall, since the wall thickness of the experimental vessel is 1/10th of the prototypic value. The experiments reproduce the prototypic melt pool convection process and the temperature field in the vessel wall. A substantial database on combined natural convection-induced thermal loads and multi-axial creep deformation of a 1:10 scale vessel under prototypic conditions was obtained. In addition, the EC-FOREVER experimental program considered the accident management action of restoring the water supply to the vessel, where the melt could be cooled and the vessel thermal loading relieved to prevent the vessel failure. In this context, FOREVER-EC5 and FOREVER-EC6 experiments were conducted to study in-vessel coolability of melt pool by top flooding, and the effectiveness of gap cooling by supplying water atop the melt pool in the vessel. After ~12 hours of creep, when the vessel s 5% creep was observed, water was poured into the vessel. The procedure was designed to allow a crust to form near 33

the vessel wall, so that during the vessel creep a gap may form between the vessel wall and the crust. In these tests, maximum external wall temperature was ~875 o C at 73 o from the bottom of the vessel. However, no gap cooling was observed in the experiment. Except in the top part, the cooling rate was very slow. The extent of the quenched layer is 6~8 cm only from the top surface of the melt pool. The maximum upward heat flux was 1.8 MW/m 2, which decreased to 0.3 MW/m 2 in about 300 seconds and later degraded further. This behavior is quite similar to that found in the MACE/MCCI experiments for ex-vessel melt coolability. Figure 2.6.2.3. The FOREVER facility: a 1/10th scale (400mm diameter, 15mm wall thickness) carbon steel vessel, constructed, welded, and heat-treated according to the vessel manufacture code. The experiment is performed by pouring a binary oxide (CaO-B 2 O 3 ) melt of about 12 liters at 1200 C into a scaled reactor pressure vessel, heating the melt to maintain temperature level at 1100 to 1200 C, and pressurizing the vessel wall up to 25 bars pressure with Argon gas. The vessel wall temperature reached 800 to 1000 and the vessel experienced creep and eventually failure. Figure 2.6.2.4. Photographs of the sequence of the EC FOREVER-4 test. 34

Figure 2.6.2.5. The in-vessel configurations of the FOREVER-EC4 test (left; failed vessel) and EC5 test (right; non-failed vessel). Figure 2.6.2.6. Distribution of the equivalent creep strain (left, max. 0.45) and the damage (right, max. 0.9993) at calculated failure time of t = 4:05h (38 kw, 25 bar, Experiment EC2). ANSYS calculations were performed by H. Willschuetz et al., using the KTH-developed ECCM (effective-conductivity-convectivity model) model for simulation of natural convection heat transfer in volumetrically heated melt pools. 2003-2005 Activity: During the APRI-5 period, the focus was placed on mechanistic and comparative analysis of the FOREVER test results and examining their relevance to various reactor prototypic scenarios. The work was carried out in collaboration with scientists from Forschungszentrum Rossendorf (FzR) Institute of Safety Research. A coupled thermal-structure analysis of FOREVER experiments was performed using the ANSYS code. Results, Lessons Learnt and Recommendations: In FOREVER-EC4 test with American reactor steel (ASTM A 533 Type B Class 1), failure time is reduced by almost an hour compared to that for the 35

French reactor steel (16 MND5) under similar thermal and pressure loads. Consistently, failures occurred near hot zones at elevated angles (from the vessel bottom) when lower heads were nearly filled with melt. In all the cases, the failure crack traveled circumferentially. Failure length in the American steel covers 97 0 circumferentially. More melt (~70%) is discharged in a vessel made of the American reactor steel than that of the French reactor steel. Slightly higher creep strain (~3%) values are observed at failure in the French reactor steel than those for the American Reactor steel. The FOREVER analysis with ANSYS thermo-mechanical model, using a creep data base and ECCM (MVITA) model both developed in the EU FP4 projects, shows a good agreement with the measured data. It was noted in the FOREVER process that the creep deformation caused the vessel wall thinning that further accelerates the creep process. Accurate simulation of the vessel thinning is therefore critical to the quantitative prediction of vessel failure timing. The insightful analysis results for FOREVER, as well as similar results from simulation of LHF and OLHF tests with finite-element codes, confirms that the vessel deformation and creep process, and even the failure time, can be predicted reasonably well by a 3D computational structural mechanical code, given an adequate description of history and distribution of thermal loads. Severe accident codes (lumped- parameter models) are not equipped to do the same, due to their lack of capability to accurately present spatial distribution of thermal loads and track the vessel wall thinning. For in-vessel coolability tests (FOREVER-EC5 and EC6), history of the upward heat transfer from the melt pool to the water was derived from an analysis with the RELAP-5 Code. The post test examination confirms that: o o o no gap cooling was found active during the FOREVER in-vessel melt pool coolability process, even when the water was poured into the vessel after 5% creep was observed in the vessel, water ingression in the melt pool was limited to an upper debris layer of 6 to 8 cm, and maximum upward heat flux was estimated of ~1.8 MW/m 2, which decreased to 0.3 MW/m 2 in about 5 minutes and later degraded further. This behavior is quite similar to that found in the experiments of the MACE Project for ex-vessel melt coolability To fully understand the implication of the FOREVER-EC5 and EC6 test results, a more comprehensive and mechanistic analysis is recommended, e.g. to study the effect of scale (1/10), materials (stickiness to the vessel surface), and heating method on in-vessel coolability in FOREVER and reactor scenarios. Remarkably, none of FOREVER experiments was performed to study latephase melt progression and vessel failure mechanisms in the BWR lower head configurations. Competition between the creep-induced, global failure mode and the local, penetration failure mode is central to the 36

prediction of melt discharge characteristics during a severe accident in a BWR plant. A detail mechanistic analysis for BWR is recommended, which can serve as a basis to suggest experiments on BWR vessel failures, and whether the existing FOREVER infrastructure and technology can be used for creating relevant observations and scalable data base. Figure. 2.6.2.7. Wall thickness change along the meridian line of the vessel at failure time (FOREVER-EC2 experiment). ANSYS calculation by H. Willschuetz. 2.6.3. Ex-Vessel Debris Coolability COMECO Program: A Study of Corium Melt Coolability The COMECO (COrium MElt COolability) program [2.6-3] at KTH was designed to study coolability both for in-vessel and ex-vessel situations. The COMECO facility as shown in Figure 2.6.3.1 consists of a test section (200 x 200 mm) with a height of 300 mm. During the COMECO test, about 14 liters of binary oxidic melt were poured into the test section, which is heated by four heaters located outside the test section. The heat generation rate is at the corium s decay heat level in selected scenarios under consideration. The melt was then flooded by water from above. The depth of water pool was kept constant at around 700 mm throughout the experiments. The transient temperature behavior in the melt pool at different axial and radial locations was measured with 24 K- type thermocouples and the steam flow rate was measured using a vortex flow meter. 37

Figure 2.6.3.1. The schematic of COMECO facility. 2003-2005 Activity: COMECO tests were performed with top flooding, with and without gas injection from the bottom (to study the effect of gaseous products from concrete decomposition), with and without downcomers (to study their effectiveness in enhancing debris coolability). Two binary oxide mixtures were used in COMECO test series: 30 % CaO+70 % B 2 O 3 (by weight) and MnO+TiO 2 melt. Only the tests with CaO-B 2 O 3 mixture were successfully completed. The tests with MnO+TiO 2 mixture failed due to the limitation of the existing furnace and crucible technology in working with a highmelting-point oxidic mixture. Figure 2.6.3.2. Structure of debris upper layer from COMECO top-flooding tests. Results, Lessons Learnt and Recommendations: The COMECO results generally exhibit a similar quenching pattern as observed in similar top-flooding experiments such as in MCCI and FOREVER programs. 38

Water ingression was limited to a shallow depth as determined by the temperature distribution in the melt pool at different axial locations. A major portion of the melt pool could not be quenched even with heat transfer from the melt to the water overlayer. The COMECO test with gas injection from bottom shows a strong effect of the injected gas flow on the quenching rate. The COMECO tests conducted with a downcomer inside the melt pool show the reduced quenching time, as the downcomer channels water to the pool bottom, hence facilitating bottom cooling. This bottom cooling was found to dominate the melt cooling process. However, the effect of the downcomer was not as significant as expected. The expectation was based on the effect of downcomers on coolability of particulate debris beds tested in POMECO facility. Additional testing with COMECO facility is not recommended in light of data available on the subject and ongoing work in OECD MCCI program, that APRI participates in. POMECO Program: A Study of Particulate Debris Bed Coolability The POMECO (POrius MEdia COolability) program [2.6-4, 2.6-5] at KTH was initiated in 1998 and designed to study coolability of particulate debris beds, for both in-vessel and ex-vessel scenarios. The POMECO test facility is shown in Figure 2.6.3.3, consisting of two stainless steel tanks with the lower tank being the test section and the upper tank is used for water overlayer for top flooding purpose. Both have the same cross-section of 350 mm square. The test section has a height of 500 mm and the height of upper tank is about 900 mm. In the test section, a sand bed is used to simulate a corium debris bed. The heating provided in POMECO is close to the rate of decay heat generated in the corium in a severe accident scenario. The bed can be quenched from top by an overlying water pool, and from bottom by using downcomers. In addition, to study the effect of noncondensable gases generated during molten-corium-concrete interactions (MCCI), on the quenching process, air and argon can be injected from the bed s bottom. 39

steam water side pipe injection 48 Thermocouples sand bed air/argon injection Large downcomer Small downcomers West side High porosity (0.38) low porosity (0.26) East side High porosity (0.38) Figure 2.6.3.3 The schematic of POMECO test section (left) and a configuration of particulate bed with downcomers (right). 2003-2005 Activity: POMECO work during this period was focused on a radially stratified debris layer, postulated to form ex-vessel when a corium jet breaks up a deep water pool. This configuration complements previous tests on POMECO with uniform beds and axially stratified debris beds. The porous debris bed was simulated by using river sand particles with a specified size distribution. The selection of the particle size and bed porosity is guided by information about characteristics of corium debris as formed in prototypic corium experiments. In POMECO, three types of sand were employed (Table 2.6.3.1). Table 2.6.3.1. Sand used for preparing the porous debris beds in POMECO. Sand Sample Size Porosity Mean particle size A 2 ~ 5 0.41 4.0 B 0.5 ~ 2 0.38 0.9 C 0 ~ 2 0.40 0.2 A mass mixture of A, B and C with proportion 7:7:6 yielded a sand composition with porosity of 0.26 and mean particle size of about 0.8 mm. The radially stratified bed was prepared by putting the high porosity sand (B) with porosity of 0.38 at the periphery and the low porosity sand of porosity 0.26 at the centre of the bed as shown in Figure 2.6.3.3. The thickness of the low porosity layer was almost equal to the sum of those of the high porosity layers. The bed was heated by employing thin electrical heaters with a capacity of 46 kw which corresponds to the volumetric power of 0.834 MW/m 3. This heat generation rate is nearly the estimated decay heat rate for the corium mixture. In the test 40

section, 24 heaters (having diameter 6 mm, material Inconel) were used to heat the sand bed. A uniform spacing between the heaters was used (radial and axial distances between columns and rows are 25 mm and 35 mm, respectively). For measurement, 48 K-type thermocouples were located symmetrically half on either side of the bed (8 different radial planes and 6 axial planes at a given radial plane). Thus, thermocouples are split equally between the low porosity and high porosity regions. Seven downcomers were placed in the test section to bring water from the top tank to the bottom of the bed for bottom flooding purpose. The centre downcomer had a larger size, with inner diameter of about 54 mm, as compared to the others. The smaller downcomers had an inner diameter of about 9.5 mm and they were placed at the bed s periphery as shown in Figure 2.6.3.3. Results, Lessons Learnt and Recommendations: In POMECO tests with radially stratified beds, it was observed that the quenching rate with top flooding alone was very small. With bottom gas injection, counter-current flow limitation (CCFL) conditions further limit the bed s quenching. Due to the side cooling resulting from higher porosity, water ingression at the bed s periphery reduces the quenching period. In POMECO tests with the downcomers, the bottom flooding (in addition to the top flooding) significantly reduces the quenching time. The quenching period is found to be affected by the location and the size of the downcomers. As expected, quenching rate in the low porosity layer is lower than that in the high porosity layer. The above POMECO test results suggested that bottom coolant injection is a must-go avenue, as opposed to the previous strategy that relies on top flooding alone. The work in APRI-5 led to the formulation of a new concept, named Natural Circulation-cooled Debris Catcher (NCDC). The NCDC utilizes the bed s heating power to engine two-phase natural circulation through the porous bed, hence providing an effective cooling even for large, deep corium beds. Further study of two-phase thermal hydraulics in porous media is recommended, including a mechanistic, multi-dimensional analysis of the POMECO tests with downcomers. The POMECO tests were also conducted with a pipe in the test section, that represents the cooling effect of control rod guide tubes (CRGT) in the BWR lower plenum. The test result indicates that CRGT cooling system provides additional cooling capacity for the particulate debris bed through an enhancement of the dryout heat flux and the quenching rate. Heat removal rate through CRGT was determined in the range of 10-15 kw per tube for the bed s composition and temperature regimes tested. More mechanistic analyses of the CRGT effect, and perhaps additional experiments, are highly recommended to help solidify the assessment of the CRGT effect on in-vessel debris coolability and possible retention in certain severe accident scenarios. 41

DEFOR Program: A Study of Debris Bed Formation The DEFOR (DEbris bed FORmation) program was initiated in 2005, to study debris bed formation, and support the quantification of characteristics of a debris bed formed upon fuel-coolant interactions (FCI). It is noted that extensive programs in FCI areas were all focused on characterization of the FCI premixing or explosion stages. Characteristics of the resulting debris bed settled on the pool bottom were not emphasized. There exist few experiments (e.g., CCM, FARO) that provided a data base for particle size distribution and bed s averaged porosity. However, conditions in such experiments were far from those relevant to situations in BWR plants, namely, a core melt is discharged into a deep, highly-subcooled water pool in the lower drywell cavity. The goal of the DEFOR program is to fill this gap in knowledge, and most importantly, to motivate analysis and modeling activity in this area. Figure 2.6.3.4. The schematic of the DEFOR facility (previously MIRA-20L). High-temperature (superheated) binary-oxide melts are poured into a water tank (of different depths, and different subcoolings). The tank sidewalls are made of Plexiglas to allow visualization of jet breakup and debris formation. 42

Activity during 2003-2005: The DEFOR test facility is assembled practically from the MIRA-20L facility, which was used at KTH-NPS to study high-temperature binary-oxidic melt jet breakup (Figure 2.6.3.4). An induction furnace is employed in DEFOR test to generate up to 20 liters of oxidic melts. In DEFOR-1, 2 and 3 tests conducted in November-December 2005 period, up to 7 liters of CaO-B 2 O 3 melt (max. 1250 o C) was used. The jet diameter (nozzle) is 2 cm, and the water depth in the tank is 65 cm. An array of thermocouples is installed in the tank s lower region to measure temperature in the debris bed as it forms on the tank bottom. Water temperature was varied from high subcooling (88K) to low subcooling (3K), to represent typical ex-vessel and in-vessel situations, respectively. 1400 Temperarture ( o C) 1200 1000 800 600 400 Bottom Right Bottom Center Bottom Left Jet in funnel 200 0 0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 100 Time (s) Figure 2.6.3.5. Temperature as measured by thermocouples in the funnel nozzle, and in the tank bottom. The bottom center thermocouple shows that the debris settled is initially unquenched (debris surface s temperature is higher than Leidenfrost temperature). Later quenching of the debris region surrounding the thermocouple occurred before melt pour was completed, indicating that the cooling and quenching were due to water ingression from the side. 43

Figure 2.6.3.6. DEFOR-1 test: Fragmentation of a high-temperature binaryoxidic melt jet in a subcooled water pool, with subsequent intense debris-coolant mixing and heat transfer, and formation of a high-porosity debris bed on the tank bottom. Results, Lessons Learnt and Recommendations: DEFOR-1 and DEFOR-2 tests show the formation of high-porosity beds even when the water pool depth to jet diameter ratio (L/D) is a mere 40. The bed porosity can be as high as ~75 84% as in the case of DEFOR-2 test, when 7 liters of melt was employed for the test. A significant contribution to the porosity is due to large pieces, which arrived in a later phase of the delivery. An increase of debris sizes is thought to have dual origins, which are subject of further study. On the one hand, the water tank temperature has gradually increased over the mixing period. The reduced subcooling may have promoted the increase of debris sizes. On the other hand, the observation (of debris size increase near the end of melt pour) is consistent with our hypothesis that the main concern to debris coolability (largely characterized by bed porosity) is related to the first melt release in the form 44

of coherent jet. Gradual melt release in a later phase is conducive to large particle sizes and roughened shapes that render highly-porous beds. The debris particles when settling on the floor can be either quenched or unquenched. However, the DEFOR-1 test analysis suggests that the key requirement appears the solidification of the particle, at least its external layers, to the extent that heat conduction within the particle in a later phase is insufficient to cause the external layer to remelt. Consequently, the particles are separable, and the in-between pores remain unplugged, ensuring the bed s high porosity. A scaling rationale and mechanistic analysis are required to guide further experimentation with DEFOR tests. It is recommended to vary the melts, melt composition (eutectic vs. non-eutetic), melt superheat as well as coolant conditions to investigate their effect on bed formation, and provide a broad data base for model validation. 2.6.4. Ex-Vessel Steam Explosion Energetics MISTEE Program: A Study of Micro-Interactions in Steam Explosion. The ultimate objective of the steam explosion study at KTH is to develop a basic understanding of micro-interactions in steam explosion, with a hope to identify mechanisms which may limit the explosivity of molten corium in a prototypic severe accident scenario with fuel-coolant interactions (FCI). The working hypothesis is that physical properties of corium UO 2 -ZrO 2 as a binary oxidic material may have been responsible for the low explosivity of corium as observed in FARO, KROTOS and some other real-corium experiments. The evidence is however far from being conclusive, so that extrapolation of the observed behaviour to reactor scenarios is not possible without an in-depth understanding. With this motivation, an experimental program named MISTEE (Micro- Interactions in Steam Explosion Experiments) was initiated at KTH-NPS and supported by APRI over the past several years. The MISTEE program [2.6-6] focuses on a single-drop steam explosion. The key idea is to enable visualization and quantitative characterization of melt drop fragmentation processes, so to develop a basic understanding of how various parameters and properties govern steam explosion energetics. The MISTEE facility is shown in Figure 2.6.4.1. Molten drop is prepared in a 6kW induction furnace and released into a test chamber by lifting the plug. When the melt drop is in place (in water pool), an external trigger, located at the bottom of the test chamber, is activated to create a sharp pressure pulse up to 0.2 MPa (measured at the center of test-section wall). 45

Activity during 2003-2005: Figure 2.6.4.1. The MISTEE facility. During the APRI-5 period, a significant effort was directed toward development and testing of a synchronous imaging system that includes a high speed (max. 100,000 frame-per-second) digital photography and high speed (max. 8000 fps) X-ray (max. 320 kev, 22mA) radiography. The objective is to enable imaging of the drop s energetic dispersal together with the vapor bubble dynamics. The task resulted in an operational system, called SHARP (Simultaneous High-speed Visual Acquisition of X-ray Radiography and Photography). Advanced image processing techniques were employed to maximize the benefit of the SHARP diagnostic tools. Figure 2.6.4.2. The SHARP system in the MISTEE facility. 46

Single-drop experiments were then performed on MISTEE facility, with SHARP. A majority of the MISTEE tests was performed with a tin drop (0.7g) at the initial temperature higher than 1000 o C (see Figure 2.6.4.3). Several tests were also conducted with high-temperature binary-oxidic melt drops (see Figure 2.6.4.4). In addition, an additional test section was developed to study explosion with multiple drops (small jets) which aims to reveal any significance of steam explosion s collective behavior on micro-interactions. To aid understanding of steam explosion, separate-effect studies were performed including analysis of vapor film stability and instability induced fragmentation process in a single drop using 1-dimensional thermal-fluid model [2.6-7], CFD simulation of liquid drop breakup with surrounding vapor layer due to external shockwave, and film boiling phenomena associated with spontaneous steam explosion as well as to evaluate the applicability of new fluids such as nanofluid [2.6-8]. On the larger scale, COMETA (Core MElt Thermal-hydraulic Analysis) code exercises [2.6-9] were performed on the whole sequence of fuel-coolant interaction process, including pre-mixing, explosion triggering, propagation and expansion. Photo Image Matched Images X-ray Image Figure 2.6.4.3. The SHARP images for a highly-superheated molten tin drop steam explosion. (a) (b) Figure 2.6.4.4. MnO-TiO 2 melt drop (~1400 o C) in water: (a) photograph image and (b) X-ray image. 47

Results, Lessons Learnt and Recommendations: Using the SHARP system (Figure 2.6.4.2) imaging of drop explosion processes was achieved at a high speed. For the first time in FCI research, a simultaneous visualization of both melt fragmentation and surrounding vapor bubble dynamics was achieved. Valuable observations were made (as discussed below), which confirm the SHARP benefits. It can be seen that a vapor bubble first rapidly grew around the melt drop in a film boiling regime due to triggering and then collapsed to cause an energetic dispersal of the melt debris (first explosion ), which drove the energy conversion in drop explosion. While detailed examination of bubble and melt dynamics is still underway, a preliminary analysis based on the SHARP images has indicated that the melt drop experiences a pre-mixing after the triggering. This pre-mixing during the first bubble growth is thought to render a favorable condition ( pre-cracked melt drop) for liquid jets to penetrate deeply into the melt drop interior when the bubble collapses, hence facilitating the effective fragmentation upon liquid evaporation. MISTEE tests conducted with the eutectic CaO-B 2 O 3 melt at 1250 o C showed no explosion. Melt high viscosity is suggested as being responsible for the resilience. Other binary oxidic materials including highertemperature, ceramic oxide mixtures MnO-TiO 2 are being tested in MISTEE (Figure 2.6.4.4). Interaction with a partial fragmentation was observed in a triggered experiment with MnO-TiO 2 drop, while subsequent explosion was largely suppressed due to a quick re-establishment of the film boiling on the melt drop and fragments. Several experiments conducted with additive Al 2 O 3 nanoparticles in coolant (nanofluid) showed a slight but noticeable mitigative effect. The result appears consistent with scoping observations in film boiling experiments on water and nanofluid. More analyses are needed to establish the significance of nanofluids on steam explosion energetics as well as physical mechanisms by which nanoparticles influence drop fragmentation. In general, SHARP-equipped experiments with variation in coolant properties and melt properties create unique data base needed to discern physical mechanisms that govern the micro-interactions. A systematic study in MISTEE is highly recommended. 2.6.5. Knowledge Distillation and Analysis of Severe Accident Code Capability Activity: KTH is a leading institution in the EU Severe Accident Network of Excellence (SARNET), being one of the largest contributors to Corium, Containment Workpackaes, the coordinator for Excellence Spreading Workpackage, and a key partner in ASTEC-BWR Workpackage. Professor Sehgal is the Chairman of the SARNET governing board. As already mentioned, distillation of knowledge in severe accidents is part of the LWR Severe Accident 48

Safety book writing task. KTH (Prof. Dinh) is responsible for sections which address BWR-specific issues. Through the SARNET-based collaboration, additional capability in analysis was brought to KTH and valuable insights were gained in joint studies. Notable is the successful collaboration between KTH and FzR which was built on an already effective interaction between KTH and FzR (discussed in section 2.6.2). Substantial collaborative program between KTH and IKE-Stuttgart on debris bed formation and coolability has also been started, which leverages the KTH s DEFOR program on IKE s modeling and validation works for ATHLET-CD and WABE codes. ASTEC code for severe accident modeling was originally developed by IRSN and GRS. Within SARNET, further development and validation of ASTEC code are undertaken. Notably, the mainstream development was directed toward PWR. KTH participates in ASTEC tasks to examine and validate the lower head module, using KTH data from FOREVER and SIMECO experiments. KTH also leads the task on specification and modeling needs for ASTEC-BWR. The intention is to enable the development and application of ASTEC for Swedish BWR plants. The ASTEC-BWR task is leveraged on activity at KTH on severe accident analysis for BWR plants using MELCOR code. In addition, the MSWI/HSK tasks also called for evaluation of uncertainty in models used in MELCOR, MAAP4 for prediction of lower head failure, melt discharge and other ex-vessel melt progression phenomena. Results, Lessons Learnt and Recommendations: The experience with these codes reveals deficient features of existing code systems in treating ex-vessel melt progression in the Swedish BWR plants with cavity flooding. Of immediate interest is either lack or inadequacy of models for melt jet fragmentation and fuel-coolant interactions, for steam explosion, for melt spreading, debris bed formation and bed coolability. For instance, the code employs a parametric model which spreads corium over a whole cavity area even when a jet should have been broken up when penetrating into a deep (7-9m) subcooled water pool. The conclusion was reached that the system codes, while useful for certain training/simulator purposes, are not recommended for highconfidence safety analyses of ex-vessel melt progression in Swedish BWR plants, especially when it comes to assessment of threats to containment integrity such as direct containment heating, steam explosion, and debris coolability. For in-vessel melt progression, it is established that all major codes for severe accident modeling have a set of physically-sound models (based on mass and energy balance) for the treatment of melt relocation, debris accumulation and heating up in the lower plenum. However, this apparently-mechanistic capability must be exercised with great care and knowledge of the processes. There is a number of user-specified modeling parameters, and naturally the code results are sensitive to them. Less aware-of is the sensitivity of results to parameters of input deck and nodalization scheme. Often, the system code performance is evaluated and validated on early phase of accident progression. Its nodalization is then declared acceptable. However, the code prediction would be misleading until the 49

features important for the late phase are accounted for. Examples related to invessel melt coolability and retention are the coolant supply due to CRGT, and heat transfer within the CRGT; external support of CRGT by so-called shootout steel in Asea-Atom BWRs; and details of IGT, which are all not simulated in the existing codes. Also for in-vessel melt progression, the existing codes lack mechanistic modeling of jet breakup, debris formation, multi-component corium stratification, to name but a few. This deficiency leads to erroneous prediction of heat transfer area between debris bed and coolant in the lower plenum. The code developers have expected the situation and made attempt to address it by providing flexibility in user-specified (arbitrary) heat transfer coefficient which would compensate for the incorrect heat transfer area. Not only is such specification baseless, but just a single (number) parameter is inadequate for various configurations and contact regimes that occur during the whole interaction process. The analysis of the system code capability points to a need for mechanistic modeling of in-vessel melt relocation processes, including jet breakup, debris bed formation, cooling of the debris bed, heat transfer to the lower plenum structures (e.g. CRGTs), bed s dryout, heatup, remelting of multi-component debris, IGT failures, and corium melt discharge. 2.6.6. Outlook What did we learn from APRI-5 to shape our path in APRI-6? Based on the field s current state and on the progress made under APRI-5 in both experiments and analyses, it is suggested to focus KTH severe accident research in coming years (APRI-6) on few key, selected items. The programmatic objective is to enable the resolution of two long-standing severe accident issues in the Swedish BWR plants, namely ex-vessel steam explosion and ex-vessel debris coolability. Practically, such a resolution requires plant-specific considerations and comprehensive treatment of scenarios and phenomenological uncertainty. While such a treatment is not part of the phenomenological research, we will use a probabilistic/deterministic framework to effectively guide research on phenomena, through scaling, experimental design and procedure, data acquisition (knowing what to extract), interpretation (focusing on relevance to reactor conditions), and generalization. The twoway connection between KTH research and plant safety analysts (Level 2 PRA) has been established. Substantial, sometimes intense, dialogues during the year 2005 between parties involved in APRI/MSWI have helped to reach a consensus in planning the next step. More importantly, the avenues are clear for what and how KTH research outcomes can benefit the plant safety assessment. Resolution of the two severe accident issues in Asea-Atom BWR plant is a formidable task, given existing uncertainties and limited resources internationally and nationally available for severe accident research, e.g., as compared to late 1980s and 1990s. In this context, the above-mentioned bridge between phenomenological research and plant safety analyses is furthermore paramount. 50

I. In in-vessel melt-vessel interaction area, our approach is dual. I.a. On the one hand, we are cognizant that cooling and possible retention of core debris within the RPV are most cost-effective and safety-effective. It is therefore useful, in PRA sense, to establish conditions (coolability map) by which in-vessel coolability and retention can be achieved, either by coolant injection into RPV from an independent system or by using the existing CRGT coolant supply. This is planned to be achieved through interpretation of existing experiments and additional mechanistic analyses, including processes of melt relocation to the lower head, and debris bed formation in the vessel lower head. These factors influence the time for debris bed to dryout, reheat and remelt, and hence they affect the effectiveness of coolant supply to retain debris in-vessel. I.b. On the other hand, we are driven to establish the (low) likelihood of large melt pools formed prior to vessel failure. Risk-wise, scenarios with massive melt release are most prone to large-scale steam explosions and formation of hard-tocool cakes on the drywell floor. Our line of pursuit here is that instrumentation guide tubes (IGT) are likely to fail well before a large molten pool is formed in the BWR vessel lower head. Consequently, corium discharge is predominantly gradual (in dripping regime) through a single or multiple failure sites (IGTs). Both experiments and mechanistic analyses are required for this task. II. In ex-vessel debris bed coolability area, we identify debris bed formation as a key to the resolution. Results of initial DEFOR tests (section 2.6.3) were encouraging. We will use the DEFOR experiments to motivate the analysis and modeling. Another key to the resolution is the three-dimensionality effect, which facilitates coolant ingression from side and bottom and two-phase natural circulation for the porous bed s cooling. We will use a three-dimensional model, validated on POMECO, DEFOR (cooling stage) and other experiments, to establish a coolability map, which can then be used in a system code or otherwise to support Level 2 PRA. III. In steam explosion area, substantial uncertainty remains after 30 years of worldwide intensive research. For Swedish BWR plants, risk-significant situations occur when a large mass of superheated metal melt and oxidic melt is discharged to a deep, subcooled water pool. While we will keep our eyes to distill information from international research (SARNET, CSARP), our program in this area focuses on micro-interactions of molten droplet and coolant, aiming to understand and quantify the effect of the melt drop s outer crust formation on energy conversion. Our research is driven by a hypothesis that corium properties as a binary (multi-component), non-eutetic mixture largely suppress the explosion energetics. The work will continue with MISTEE experiments, whose analysis will be supported by a parallel effort in computational multi-fluid simulation. 51

Figure 2.6.6.1. The connection between KTH research and quantification of risk of containment failure. KTH research addresses limiting mechanisms. Except for I.a (which calls for a mitigative measure), the others (I.b, II and III) aim to establish and exploit the hidden margins. In summary, the proposed work aims to show (see I.a) that for a core damage accident, in-vessel cooling and retention are likely, given an independent coolant supply (e.g. through CRGT). We will then show (in I.b) that the discharge is predominantly gradual and hence posing insignificant threats to containment integrity, if IVR is insufficient to prevent vessel failure. Finally, we will show (in II and III) that a proper account for realistic bed formation and corium properties bring both steam explosion and ex-vessel debris coolability issues to rest. Thus, our research in APRI-6 exhibits a consistent, focused approach oriented to issue resolution through multiple levels of defense. Formulation of this approach has become possible thanking to the substantial insights gained from KTH works in APRI-5, and particular analysis and recent interactions with APRI group. SUMMARY FOR 2005 The MSWI Project at the Royal Institute of Technology (KTH) investigates phenomenology and uncertainty in quantification of Melt-Structure-Water Interactions (MSWI) during a hypothetical severe accident in a LWR. In year 2005, phenomena studied in the MSWI project include natural convection heat transfer in a stratified corium pool in the reactor pressure vessel lower plenum (SIMECO program), vessel failure modes and timing (FOREVER program), discharge of melt jet into a water pool and consequent formation of a debris bed (DEFOR program), mechanisms of melt and debris bed coolability (COMECO 52

and POMECO programs), and micro-interactions in steam explosion (MISTEE program). Both analyses and experiments were performed. Notably, the DEFOR experiments employed high-temperature binary oxidic melts (up to 7 liters) poured into a pool of water with different subcoolings, which correspond to an in-vessel and ex-vessel situation. The MISTEE drop explosion experiments were conducted with highly-superheated metal (tin) and two binaryoxide melts. The SHARP (Simultaneous High-speed Visual Acquisition with X- ray Radiography and Photography) system was successfully developed, tested and used to produce first-of-its-kind visualization of exploding melt drops, with a high temporal and spatial resolution of both melt fragmentation and vapor dynamics. Systematic analysis of steam explosion data base was conducted, with emphasis on the effect of melt material properties. The main findings, insights and recommendations derived from the MSWI activity in 2005 are as follows. (i) Vessel failure modes and timing can be predicted by 3D structural mechanics code given appropriate thermal load history and distribution. (ii) While injection of water into the lower plenum was found in FOREVER and COMECO tests to promote debris cooling, gap cooling is unlikely an active mechanism and cannot be relied as a safety measure. Further research on gap cooling is not recommended. (iii) The COMECO tests shows that CRGT cooling has a good potential to increase the likelihood of in-vessel melt coolability and retention in BWR. Further study is recommended. (iv) Debris bed characteristics present a major uncertainty in the analysis of debris coolability. Debris bed formation must be studied under realistic conditions. Results of the DEFOR experiments suggest the likely formation of high-porosity beds in prototypic reactor scenarios with deep water pools. (v) Debris bed s three-dimensionality and inhomogeneity are identified as avenues which ease the ingression of coolant into the bed from side and bottom, hence ensuring coolability of even high debris beds. Further studies are recommended. (vi) Analysis of steam explosion experiments and evidences suggests physical mechanisms by which corium s density, binary solidification, and radiation property may dictate corium s low explosivity. Combined experimental (MISTEE) and computational efforts are highly recommended to establish the effect of corium material properties and their efficacy in prototypic reactor steam explosions. (vii) Severe accident codes do not provide adequate modeling and prediction of melt-vessel interactions (including vessel failures and melt discharge) and ex-vessel melt phenomena (fuel-coolant interactions and debris coolability). These codes are therefore not recommended for use in applications, when quantification of vessel or containment integrity is concerned. 53

2.7. KYLNING AV HÄRDSMÄLTA I REAKTORTANKEN MED DRIVDONSFLÖDET Vid en tänkt härdsmälta i reaktortanken rinner smält härdmaterial från härdregionen ner till tankens botten genom gravitation. Avståndet mellan patronuppställningsplattan och reaktortankens botten är ~5.5 m i reaktorerna F3/O3 och F1/F2. I detta utrymme finns det till exempel i F3/O3 169 st styrstavsledrör som sitter på överdelen av var sitt drivdonshus (CRD = Control Rod Drive) och 64 st instrumentledrör. Motsvarande siffror för F1/F2 är 161 och 65. Vattenmängden, avstånden till botten och antalet genomföringar varierar något, men genomföringarnas konstruktion (helt vattenfylld eller en vattenfylld yttre annulär spalt) och övriga förhållanden är likartade i alla nordiska BWR. Drivdonshusgenomföringarna i reaktortankens botten bildar ett regelbundet och symmetriskt mönster. Runt en genomföring kan en enhetscell identifieras som är upprepad många gånger, där antalet upprepningar beror på antalet styrstavsgenomföringar. En sådan cell med symmetrirandvillkor (inget nettovärmeflöde mellan cellerna) ligger till grund för KTH:s testanläggningar POMECO (POrous MEdia COolability) och COMECO (COrium MElt COolability). Dessa experiment gick ut på att undersöka möjligheterna att kyla en tänkt härdsmälta med kylning via en CRD-genomföring. I experimentanläggningen har man använt simulantmaterial och en relativt kort testsektion. Experimenten och experimentresultaten är beskrivna i referenserna [2.7-1, 2.7-2] Flera experiment, och inte minst TMI-olyckan, se ref. [2.7-3], visar att en del av härdsmältan rinner ner till reaktortankens botten, fragmenteras där i den djupa vattenvolymen och bildar en bädd av partiklar eller en mer eller mindre sammanhållen melt cake. Experimenten, se ref. [2.7-4], visar också att det finns goda chanser för att tankbottens genomföringar överlever detta förlopp, och sannolikheten att härdsmältan eller härdresterna kan hållas kvar i reaktortanken förefaller vara stora. Forskningen inom detta område brukar kallas för In-Vessel Retention (IVR). Utöver de genomförda laboratorieexperimenten, har vi i detta arbete tagit fram en beräkningsmetod för att med beräkningar simulera dessa experiment. Beräkningsmetodiken har verifierats mot KTH:s genomförda experiment och beräkningarna gav bra överensstämmelse med experimentresultaten. Med hjälp av beräkningarna har vi också kunnat simulera de förhållanden som existerar vid en verklig härdsmälta inbegripet resteffekt i härdsmältan. Beräkningarna genomfördes med beräkningskoderna FEMLAB och RELAP5 [2.7-5, 2.7-6]. För att kunna bevara reaktortankens integritet måste man kunna kyla bort resteffekten från härdsmältematerialet i tankbotten. Beträffande kylningen av en värmealstrande partikelbädd, studerades detta i detalj i tidigare APRI projekt [2.7-2]. Mycket tyder på att partikelbädden i de flesta fall kan kylas genom att den är täckt med vatten, och ett vattenflöde genom CRD-husen förbättrar denna kyleffekt. I detta arbete har vi optimerat vattenflödet genom CRD-genomföringarna som behövs för att kunna kyla bort resteffekten från en hypotetisk och återstelnad härdsmälta. 54

Antagandena i beräkningarna var att härdsmältan har kylts ned av den stora vattenmängden i tankbotten och att det har bildats en varm återstelnad sk. "melt cake runt genomföringarna. En genomföring, en enhetscell med en längd på 2 meter, har studerats i detalj. Beräkningsmodellen består av ett rör omgivet av melt-cake, som är ett värmealstrande material vars värmeledningsegenskaper motsvarar återstelnad härdsmälta. Storleken eller bredden/tjockleken på härdsmältematerialet motsvarar det som får plats mellan två styrstavsledrör. Den modellerade rörväggens tjocklek och övriga parametrar motsvarar de som existerar i reaktortankens botten. Beräkningsmodellen visas i detalj i figur 2.7.1. Denna beräkningsmodell kan anses vara konservativ, eftersom endast kylning och värmeledning genom tubväggen simuleras i modellen. I verkligheten finns också smältans övre vattentäckta yta som är försummad i beräkningsmodellen i figur 2.7.1. Resteffektens storlek är en av de viktigaste parametrarna för dessa beräkningar. Resteffekten minskas logaritmiskt enligt resteffektskurvan och startvärdet för resteffekten i beräkningarna bestäms huvudsakligen av den tidpunkt när härdmaterialet förflyttas till reaktortankens botten. Detta beror på olyckssekvensen som har lett till det svåra haveriet. Referens [2.7-7] nämner 1,4 h för denna tidpunkt. Enligt referens [2.7-8] tar det 2-3 timmar för att koka av vattnet i reaktortanken ovanför härden och ytterligare 0,5 1 h för härdens nedsmältning. Vi har valt 1,4 h för denna tidpunkt och resteffekten då är 1,22 % enligt ANS94. Under härdens nedsmältning försvinner de flyktiga fissionsprodukterna och ~80 % av resteffekten följer med ned till tankbotten. Denna resteffekt motsvarar 0,75 till 1,2 MW/m 3 (se referens [2.7-9]) beroende på materialets porositet. Härdsmältans volym enligt figur 2.7.1 är 0,19 m 3 och med 1,2 MW/m 3 motsvarar detta 0,23 MW som startvärde i beräkningsmodellen. Totalt har flera beräkningar genomförts med varierande drivdonskylflöden som den viktigaste parametern. Kylförloppet simulerades under 24 timmar. Resteffekten antogs avta enligt resteffektkurvan och värmen som leddes till drivdonshusväggen kyldes bort av det långsamt strömmande vattnet inne i drivdonshuset. Vattnets initiala temperatur antogs vara 60 C som höjdes snabbt upp till kokning vid låga flöden. Beräkningarna visar att torrkokning inträffar i tuben redan efter ~0,5 meter från botten vid flöden lägre än 100 g/s per CRD. Tubens temperatur ökar då snabbt upp till 1000 K och fortsätter upp till ännu högre nivåer. Vid flöden på 150 250 g/s/crd-tub flyttas dessa torrkokningspunkter allt högre upp i tuben och vid flöden på 500 g/s/crd-tub försvann de helt. Det minsta, erforderliga kylflödet enligt de genomförda beräkningarna ligger mellan 300 och 500 g/s/crd-hus. Med 169 stycken CRD-hus ger detta ett totalt CRD-flöde på 50 85 kg/s. 55

0.349m 0.14m. 14 mm 30.20 J40 tmdpvol 50 CRDH and corium mesh point numbers 20 19 18...... corium 5 4 3 2 CRD wall mesh point water 1 30.17 water 30.19 30.18 30.17 30.16 30.15 30.14 CRDHpipe wall Corium 30.13 30.12 30.11 pipe 30 tmdpvol 10 tmdpjun 20 30.10 30.09 30.08 30.07 30.06 30.05 30.04 30.03 30.02 30.01 0 0.3 0.5 1 Figur 2.7.1. Beräkningsmodell för värmeflödesanalys av ett CRD-hus med beräkningskoden RELAP5. 56

De högsta beräknade temperaturerna, även vid adekvat kylning in till tubväggen, förekommer i modellens yttre kant, vid nodpunkterna markerade med nr 20 i figur 2.7.1. De beräknade temperaturerna i den varmaste noden och i några andra nodpunkter närmare CRD-tubväggen visas i figur 2.7.2. Som framgår av figuren ökar temperaturerna under ca 5 timmar och uppnår ett maximalt värde något över härdsmältans smältpunkt. I de varmaste punkterna återsmälter härdsmältan, men den maximala temperaturen i nod 10 beräknades till 2000 K, som är en bra bit under härdsmältans smältpunkt. Figuren visar också att efter ca 5 timmar vänder temperaturen nedåt för att efter 24 timmar sjunka strax under 2000 K även i den varmaste noden. Beräkningsmässig simulering av förloppet vid kylning av härdsmälta i reaktortanken med hjälp av drivdonsflöden tyder på att ett drivdonsflöde på 300 till 500 g/s per drivdon kan ge tillräcklig kylning för att förhindra genomsmältning av reaktortanken. Beräknad temperatur i olika nodpunkter i coriumet 3000 2500 Temperatur [K] 2000 1500 1000 Nod 20 Nod 15 Nod 10 Nod 07 Nod 05 500 0 0 5 10 15 20 25 Tid [h] Figur 2.7.2. Beräknad temperatur i olika nodpunkter i härdsmältan vid CRDflöde = 500 g/s. 2.8. JODKEMI UNDER SVÅRA HAVERIER En sammanställning och värdering av kunskapsläget för jodkemi under svåra haverier har genomförts. Arbetet finns beskrivet mer utförligt i två separata delrapporter vilka har publicerats i en gemensam SKI-rapport [2.8-1]. 57

2.8.1. Jodkemi vid hypotetiska svåra haverier En genomgång av kunskapsläget Den ena delen av arbetet var att försöka sammanfatta och analysera dagsläget med avseende på vår kunskap om jodkemi under de betingelser som kan förekomma under svåra haverier i kärnkraftverk. Till en inte helt obetydlig omfattning medförde detta att det blev nödvändigt att jämföra många data, såväl moderna som mer historiska, för att eventuellt finna orsakerna till en ändrad uppfattning om jods kemiska uppträdande. Många data finns i rapporten [2.8-1], men de får inte utnyttjas okritiskt eftersom de ofta bygger på mätningar som innehåller olika typer av systematiska skillnader i mätteknik, antaganden, använda "kända" konstanter och modellering. De resultat som erhållits från PHEBUS-FP-projektet visar klart på betydelsen av att inkludera flera reaktiva ämnen än tidigare i det system som bestämmer jods uppträdande i såväl bränsle, reaktortank, rörsystem som inneslutning. Resultaten från de beräkningskoder som jämförts inom ISP-46 visar på nödvändigheten av att utvidga behandlingen av jodkemi och aerosolfysik till fler av de material som finns i en reaktorhärd vid ett svårt haveri än som sker i dagsläget. Detta bör därför ske så långt som det är realistiskt och praktiskt möjligt. Den tidigare allmänt accepterade uppfattningen att jod enbart frigörs från överhettat kärnbränsle i form av cesiumjodid måste helt klart revideras. Förmodligen har en misstolkning av jodkemin i TMI-II-haveriet bidragit till att hypotesen om cesiumjodids dominans i svåra haverier levt kvar så länge. Mot bakgrund av vad som observerats i PHEBUS-experimenten är det nu mer sannolikt att jodkemin under TMI-II styrdes av reaktioner mellan styrstavsmaterial främst silver och kadmium och jod i olika former. Resultaten blir inte helt olika i båda fallen. En relativt genomgripande revision av de modeller som används för simulering av fissionsprodukternas avgivning från hett bränsle bör genomföras. Här kan dock begränsningar finnas i form av ofullständiga, eller obefintliga, termokemiska data för ett antal kemiska föreningar som kan medverka till att bestämma avgivna ämnens kemiska form och tidsförloppet för olika ämnens frigörelse. En termokemisk beräkning kan aldrig beskriva betydelsen av ämnen och reaktioner som inte är medtagna vid beräkningen. Om ett betydelsefullt ämne eller en viktig reaktion utelämnas kommer oftast andra ämnen att bildas i stället och i kompenserande mängder. Ett typexempel är en beräkning som utfördes inom PHEBUS-FP-projektet där reaktioner mellan Cs och Mo-oxider i bränslet togs med. Detta ledde till att avgiven jod från bränslet i huvudsak bildade RbI i stället för CsI eftersom inga reaktioner mellan molybdenoxider och rubidium medtagits på grund av bristande termodynamiska data för dessa. För att erhålla realistiska resultat för jodutsläpp vid haveriberäkningar behöver man med stor säkerhet även inkludera övriga halogeners och svavels kemiska uppträdande och deras interaktioner med jod på ytor samt i inneslutningens atmosfär och vatten. Jodkemin under transport från bränsle till inneslutning måste också i görligaste mån simuleras i haverikoderna. Under denna transport kan nämligen en jodförening omvandlas till en eller flera andra, vilket sedan påverkar jods 58

uppträdande i förhållande till aerosoler och dess eventuella deposition i rörsystem, samt dess senare uppträdande i inneslutningen. Sist men inte minst bör man betona vikten av att använda termodynamiska data som är internt konsistenta med avseende på samtliga ingående kemiska reaktioner. Att skapa sådana dataset kräver ett oerhört stort och systematiskt beräkningsarbete. Det finns exempel på sådana dataset, men tyvärr innehåller de inte alla de jodföreningar som är av betydelse vid svåra haverier. Befintliga men bristfälliga dataset kan heller inte utökas utan att man riskerar att användningen av den kompletterade databasen kan resultera i enstaka orimliga resultat. 2.8.2. Jämförelse av kunskapsläget om jodkemi och fissionsprodukter med aktuella modeller i MAAP 4.0.5 Den andra delen av arbetet var att utvärdera ny kunskap om jodkemin vid svåra haverier som framkommit på senare år och, baserat på denna kunskap, undersöka nuvarande jodkemimodellering i koden MAAP version 4.0.5. Därvid har även viss ny information om övriga fissionsprodukters uppträdande och kemi använts.. Inga modelleringsfel upptäcktes, men vissa ekvationer för ångtrycket av PWRstyrstavsmaterial kan ifrågasättas. Ett fel i användarmanualen påträffades. Befintliga modeller av jodkemin i MAAP är bra, men kan utan tvivel förbättras genom att de kompletteras på en del punkter. Följande rekommendationer bör övervägas för framtida förbättringar av MAAP:s nuvarande modellering av förloppet vid svåra haverier i såväl BWR som PWR: Korrektioner av ett flertal jämviktskonstanter för deras beroende av jonstyrkan vid aktuell temperatur. Radiolys i gasfas av elementär jod och metyljodid bör införas i modellerna för jodkemin. Reaktioner mellan elementär jod och galvaniserade ytor bör införas. I andra hand bör även reaktioner mellan jod och aluminiumklädda ytor tas med. Radiolytisk sönderdelning av färg, gummi och kabelisolering genom bestrålning i gasfas bör kunna modelleras. På sikt bör jodkemimodellerna också utökas så att de även kan behandla reaktioner där klor ingår. Man bör även på sikt kontrollera ångtrycksdata för alla ämnen och kemiska föreningar som behandlas av MAAP mot nyaste och/eller mest trovärdiga data. Vissa korrelationer har fortfarande en övre tidsgräns på ca 3 dygn för giltighet av resultatet. Det vore önskvärt att en korrelation införs som förlänger giltighetstiden, eftersom det kan ha betydelse vid analys av 59

haverier med långsamt förlopp eller vid studier av långtidsförloppet i inneslutningen. En del av dessa förbättringar eller förändringar kan genomföras utan större problem. Andra kräver att nödvändiga data först mäts genom riktade experiment i liten skala. 2.9. JODS BETEENDE I INNESLUTNINGEN VID SVÅRA HAVERIER Jod är en av de mest hälsofarliga fissionsprodukter som kan frigöras vid en härdskadeincident i en kärnkraftsreaktor. Flyktiga radioaktiva jodföreningar som läcker ut ur inneslutningen kan genom sina fysikaliska egenskaper och den mänskliga metabolismen koncentreras till sköldkörteln och där orsaka akuta eller långsiktiga strålskador. En ökad förståelse för jods uppträdande i reaktorinneslutningen är därför av största vikt för att på ett tillförlitligt sätt kunna bestämma källtermen av jod och med denna avgöra vilka preventiva åtgärder som är lämpliga för att skydda befolkningen i närliggande områden. Det finns fortfarande idag flera frågetecken kring jodkemin i inneslutningen. PHEBUS-försöken t.ex. har gett vid handen att reaktioner mellan cesium och jod troligtvis inte är av någon större vikt i en verklig haverisituation vilket under många år var den dominerande uppfattningen. Det finns dessutom många material i inneslutningen vars eventuella påverkan på jodkemin aldrig har studerats. Vid Chalmers har det under några år pågått forskning kring reaktioner mellan molekylär jod (I 2 ), metyljodid (CH 3 I) och några metaller som finns i relativt stora kvantiteter i inneslutningarna på svenska kokvattenreaktorer. Dessa metaller är koppar, zink och aluminium, av vilka zink och aluminium finns i konstruktionsdetaljer och -material, och koppar finns i kablage under reaktortanken. I föregående APRI-projekt [2.9-1] visades att dessa tre metaller har stor förmåga att binda I 2 i fuktiga kvävgasatmosfärer, samt att koppar under samma förhållanden kunde binda CH 3 I vid höga temperaturer. Reaktioner mellan I 2 och Cu, Zn respektive Al i vatten studerades också experimentellt, och det framgick då att endast koppar hade förmågan att binda I 2 i vatten. Inom APRI 5 har Chalmers forskning kring jodkemin i en haverisituation både fördjupats och breddats. Reaktionerna mellan I 2 och Cu, Zn respektive Al i vatten har studerats mer ingående, inverkan av höga stråldoser på gasformig I 2 och CH 3 I har undersökts och den kemiska naturen hos adsorberad jod på metallytor har definierats. 2.9.1. Experiment I 2 och metaller i vatten Tidigare studier av reaktioner mellan I 2 och metaller nedsänkta i vatten visade på ett kontinuerligt upptag av I 2 på kopparytor, medan upptaget på aluminium- och zinkytor var mycket litet [2.9-1], [2.9-2]. Slutsatsen av dessa experiment var att adsorption av I 2 på zink och aluminium i vatten kunde försummas, samt att upptaget av I 2 på koppar var betydande. Experimenten med zink och aluminium tolkades så att I 2 troligtvis adsorberades även på dessa metaller, men att 60

lösligheten i vatten av bildad zinkjodid och aluminiumjodid var så hög att dessa föreningar omedelbart löstes upp till zinkjoner, aluminiumjoner och jodidjoner. Det var tydligt att dessa observationer krävde fördjupade studier för att man bättre ska kunna förstå reaktionsmekanismerna och även avgöra hur temperaturen i vattnet påverkade dessa. Utrustningen för experimenten som utfördes inom APRI 5 var olika för de olika metallerna. Reaktioner mellan koppar och I 2 studerades i s.k. online-försök. Experimentutrustningen var en modifierad version av den som beskrivs i [2.9-3], där en centralt placerad glasbägare helt fylld med vatten utgjorde själva reaktionskammaren. Vattenfasen var en I 2 -lösning som justerats till ph 2.2 med hjälp av svavelsyra. Jod hölls därmed främst i form av I 2 i vattnet eftersom hög surhet förskjuter jämvikten nedan åt vänster: 3I 2 + 3H 2 O 5I - + IO 3 - + 6H + (1) Den initiala koncentrationen av I 2 varierade mellan 110 4 och 210 6 M, och jod var märkt med den radioaktiva jodisotopen 131 I för att aktiviteten och därmed koncentrationen av I 2 i vattenfasen skulle kunna mätas under hela experimentets gång. Från glasbägaren med I 2 -lösningen löpte en rörslinga (även den i glas) runt en natriumjodiddetektor och vattnet pumpades runt i denna för kontinuerlig mätning av joniserande strålning från 131 I med hjälp av detektorn. Flödeshastigheten var 4.8±0.3 ml/s. Koppar i form av en tunn tråd hängde i en specialtillverkad glaskrok fastsatt i locket på bägaren och genom detta arrangemang befann sig koppartråden i den jodhaltiga vattenfasen under hela experimentet. Temperaturen på vattenfasen varierades mellan 25 och 85C med hjälp av en kombinerad omrörare och värmeplatta. En magnet inkapslad i glas blandade sakta vattenlösningen under hela experimentet. Experimenten med zink/aluminium och I 2 genomfördes som s.k. batchexperiment, där en 668 ml glasbägare utgjorde reaktionskärlet. Bägaren var placerad på en kombinerad omrörar- och värmeplatta och en magnet inkapslad i glas rörde sakta om vätskan i bägaren. Bägaren fylldes inför varje experiment med 500 ml I 2 -lösning som var justerad till ph 2.2 med hjälp av svavelsyra för att garantera att jod var i form av I 2 i lösningen. Den resterande volymen i bägaren flödades med kvävgas inför varje experiment. Metallproven utgjordes av zinkoch aluminiumtrådar. En termometer för temperaturmätning av vattenfasen samt en glaskrok för att hålla metallproven på plats i vattnet var fastsatta i locket på bägaren. På sidan av bägaren var en kran monterad genom vilken prov på vattenfasen togs ut. Under varje experiment togs ett flertal prov ut, och halten jodidjoner (I - ) mättes med en jodidselektiv elektrod. Efter mätning tillsattes askorbinsyra till provet för att reducera I 2 till jodidjoner, och därefter mättes jodidjonhalten igen. Härigenom kunde I 2 -halten i varje uttaget prov beräknas ur differensen mellan de båda jodidjonmätningarna. Eftersom experimenten utfördes vid temperaturer upp till 140C kyldes proven till rumstemperatur före varje mätning. Kontroll visade att kvoten I 2 /I - inte påverkades av nedkylningen. De experiment som utfördes vid 140C krävde speciell experimentutrustning. Glasbägaren ersattes då av en 45 ml tryckburk i stål som invändigt var klädd med PEEK (polyetereterketon). Metallprovet placerades först inne i den tomma tryckburken som sedan ställdes i en ugn. När önskad temperatur var uppnådd inne i 61

tryckburken injicerades I 2 -lösningen genom en ventil i locket. Vätskeprov togs sedan ut genom en annan ventil och jodidjonkoncentrationen mättes enligt metoden ovan. Bestrålning av I 2 /CH 3 I i gasfas Inverkan av strålning på gasformig I 2 och CH 3 I undersöktes i ett antal experiment. I 2 -kristaller eller vätskeformig CH 3 I placerades i en tryckburk av stål som invändigt var klädd med PEEK. Kristallerna fick sublimera och vätskan förångas till gas inne i tryckburken. Alla förberedande moment utfördes i en handskbox med kontrollerad atmosfär, och syrehalten var aldrig högre än 1 % i tryckburkarna. Den jodhaltiga gasfasen bestrålades sedan med hjälp av plutoniumoxidpulver placerat inne i tryckburken. 94 % av plutoniumisotoperna i pulvret var 239 Pu som utsände -strålning med energin 5.16 MeV. Detta gav en dos till atmosfären i tryckburken på ungefär 120 Gy/h. Vanligtvis bestrålades atmosfären i ett dygn, med undantag för ett experiment där bestrålningen pågick i hela tre veckor. Gasfasen analyserades slutligen med en masspektrometer avsedd för gasformiga prover. Massområdet för denna masspektrometer var 1 200 amu vilket därmed uteslöt möjligheten att detektera jodspecier som I 2 O 5, I 4 O 9 etc. Det ansågs dock möjligt att detektera fragment av dessa och liknande specier eftersom stora molekyler bryts sönder till mindre i masspektrometern. Bestrålning av I 2 /CH 3 I i gasfas under närvaro av metaller Metallprover av koppar, zink och aluminium fick reagera med gasformig I 2 eller CH 3 I och undersöktes sedan med ESCA (Electron Spectroscopy for Chemical Analysis) för att på så sätt avgöra i vilken kemisk form jod fastnade på metallytorna. Atmosfären i dessa experiment var kvävgas, luft eller fuktig kvävgas, och i några experiment bestrålades atmosfären och metallerna med -strålning från americium ( 241 Am). ESCA är en ytanalysmetod som baseras på den fotoelektriska effekten där röntgenstrålning som träffar en yta slår ut elektroner från denna. Genom att studera energin hos de utsända elektronerna och jämföra den med den infallande röntgenstrålningens energi samt kända referensenergier kan man göra bedömningar av den kemiska miljön på ytan. Det blir då också möjligt att bestämma oxidationstal hos adsorberade molekyler. ESCA-spektrometern var även utrustad med en jonkanon för etsning av ytan vilket därigenom möjliggör en kemisk djupanalys. Detta är särskilt användbart om man vill avgöra ifall föroreningar sitter ytligt eller homogent i hela metallen. Några av metallproverna analyserades med SEM (svepelektronmikroskopi) efter ESCA-analyserna för att på så sätt ytterligare kunna karaktärisera ytskiktet av adsorberad jod. 2.9.2. Resultat I 2 och metaller i vatten I 2 adsorberades kontinuerligt på kopparytor i vatten som höll en temperatur av 25 85C, se figur 2.9.1. Koncentrationen av I 2 i vattnet sjönk exponentiellt under hela experimenttiden i alla experiment, av vilka några pågick så länge som 65 timmar. 62

Kopparytorna undersöktes inte närmare efter experimentens slut, men med blotta ögat kunde ett täckande lager av vitaktig kopparjodid observeras över hela metalltråden. Reaktionen mellan I 2 och koppar i vatten kan beskrivas med reaktionsformeln: I 2 (aq) + 2Cu(s) 2CuI(s) (2) Hastigheten för denna reaktion vid 25, 50 och 85C bestämdes ur erhållna experimentdata, och visade sig öka med temperaturen, men ökningen stannade av ju högre temperaturen blev vilket indikerade att vid högre temperaturer skedde konkurrerande reaktioner. Dessa reaktioner kan t.ex. vara oxidationsreaktioner som oxiderar kopparytan och gör den mindre benägen att reagera med I 2. 100 25 C 80 50 C 85 C modell 25 C % adsorberad I2 60 40 modell 50 C modell 85 C 85C 50C 20 0 25C 0 5 10 15 20 25 Tid (h) Figur 2.9.1. Andel I 2 som fastnat på kopparytor i vatten av olika temperatur, uttryckt som procent av ursprunglig I 2 -koncentration i vattnet. Varje kurva representerar medelvärdet av tre separata experiment. Streckade linjer representerar modeller ur vilka hastighetskonstanter för varje temperatur bestämts. Som nämndes ovan så kvarhålls inte I 2 på zink- och aluminiumytor i vatten, utan omvandlas istället till I - enligt följande reaktionsformel: I 2 (aq) 2I - (aq) (3) Hastigheten för denna omvandling på zink- och aluminiumytor bestämdes ur experiment vid 25, 50, 90 och 140C, se figur 2.9.2. Omvandlingshastigheten ökade med temperaturen, men som i fallet med koppar och I 2 så avstannade ökningen vid höga temperaturer (över 90C). Detta indikerade också konkurrerande oxidationsreaktioner. 63

1.E-02 1.E-03 1.E-04 kconv (m/s) 1.E-05 1.E-06 1.E-07 1.E-08 1.E-09 Zn Al Fe ln(kconv) = -4.29E3*1/T + 1.64 (Al) ln(kconv) = -5.57E3*1/T + 6.44 (Zn) 2.0E-03 2.5E-03 3.0E-03 3.5E-03 1/T (1/K) Figur 2.9.2. Värden på hastighetskonstanten k conv för omvandlingen av I 2 till I - på zink- och aluminiumytor i vatten. För jämförelse är även ståldata från referens [2.9-4] medtagna i figuren. Om man med här framtagna data för de båda processerna (adsorption av I 2 på Cu samt omvandling av I 2 till I - på Zn, Al och Fe) studerar vilken betydelse förhållandet mellan metallarean och vattenvolymen har, ser man att koppar och zink vid höga yt/volymförhållanden inom några minuter halverar I 2 - koncentrationen i vattnet, se figur 2.9.3. Detta kan sägas motsvara vad som sker i en tunn vätskefilm på en metallyta. I större bassänger blir yt/volymförhållandet mycket mindre och halveringstiden får räknas i timmar. Aluminium ger halveringstider ganska nära de för koppar och zink medan stål generellt reagerar betydligt långsammare med I 2 i vatten. 64

100000.00 10000.00 1000.00 100.00 t ½ (h) 10.00 1.00 Cu 0.10 Zn 0.01 Al Fe 0.00 0.1 1 10 100 1000 A/V (m -1 ) Figur 2.9.3. Beräknade halveringstider (t ½ ) för I 2 -koncentrationen i vattnet som funktion av yt/volymkvoten (A/V) för metallytan och vattenvolymen. Temperaturen på vattnet är i det här räkneexemplet 50C. En högre vattentemperatur skulle ha flyttat alla kurvor nedåt i diagrammet. Bestrålning av I 2 /CH 3 I i gasfas Obestrålad I 2 och CH 3 I i gasfas analyserades med masspektrometri. Masspektrum av gasformig I 2 visade som väntat en huvudtopp med massan 127 (motsvarande massan hos en jodatom). Dessutom kunde en topp med massan 142 noteras men inte entydigt förklaras. Fragment av organiska föroreningar med massorna 91, 105 och 121 kunde noteras i alla masspektra som togs upp. Dessa fragment stämde väl in på bensoesyra, men någon sådan organisk källa kunde inte lokaliseras i experiment- eller analysutrustning. De organiska föroreningarna kan ha reagerat med jod och bildat metyljodid med massan 142. Masspektrum av metyljodid visade på en huvudtopp med massan 142 samt toppar med massorna 127 och 157. Massan 157 motsvarar ett fragment från kluster av metyljodid, CH 3 (CH 3 I), vilket tidigare har beskrivits i litteraturen [2.9-5]. De organiska föroreningarna gjorde det svårt att tolka masspektra från experiment där I 2 och CH 3 I bestrålats. Flera nya massfragment kunde noteras i dessa masspektra, men alla kunde härledas till organiska föroreningar och inga av dem hörde till föreningar av typ IO 2, INO eller liknande. McTigue et al. har visat att silver kan sönderdela metyljodid genom fotolys (infallande ljus sönderdelar metyljodid som adsorberats av en silveryta). Detta kunde observeras genom en ökad etanproduktion i gasfasen [2.9-6]. För att pröva hypotesen att koppar kan ha samma effekt på metyljodid vid bestrålning placerades ett kopparprov i tryckburken innehållande metyljodid och strålkälla. Massorna för etan och metan följdes under 90 minuter, men någon ökad 65

koncentration av dessa ämnen till följd av dissociation av metyljodid kunde inte påvisas. Bestrålning av I 2 /CH 3 I i gasfas under närvaro av metaller ESCA-spektrum analyserades för att kunna definiera i vilken kemisk form jod var bundet till metallytorna i experimenten. Litteraturvärden för bindningsenergier hos fotoelektronerna i kopparjodid, zinkjodid och aluminiumjodid samt hos några andra jodföreningar är angivna i Tabell 2.9.1. Dessa värden visar att bindningsenergin för jodider vanligtvis finns i regionen 619 620 ev, medan jodspecier av högre oxidationstal har bindningsenergier högre än 623 ev. Tabell 2.9.1. Bindningsenergier för fotoelektroner i några olika jodföreningar Förening Bindningsenergi [ev] Ref. Cu2p 3/2 Zn2p 3/2 Al2p 3/2 I3d 5/2 CuI 931.7 - - 618.9 [7] ZnI 2-1022.5-619.8 [6] AlI 3 - - 74.8 - [8] NaIO 3 - - - 623.5 [6] NaIO 4 - - - 624.0 [6] I 2 O 5 - - - 623.3 [6] För alla kopparprover som hade fått reagera med I 2 eller CH 3 I uppmättes bindningsenergier i området 619.3 619.7 ev, oavsett vilken atmosfär som fått råda under experimentet och om bestrålning förekommit eller ej. Detta visar tydligt att I 2 och CH 3 I kemisorberas som jodider på koppar, dvs. bildar kopparjodid på ytan. Någon påverkan på den kemiska formen av jod som fastnat på ytan kunde alltså inte noteras för de experiment där gasfasen utsattes för doshastigheter upp till 500 Gy/h. SEM-fotografier av kopparproven som reagerat med I 2 visade att ytan var helt täckt av ett tjockt lager kopparjodid. Lagret bestod av kopparjodidkristaller av ungefär likartad storlek och dessa bildade ett mycket jämnt ytskikt, se figur 2.9.4a). Kopparproven som reagerat med CH 3 I uppvisade en mycket låg koncentration av kopparjodid på ytan. Storleken på kristallerna var ungefär densamma som hos dem som bildats vid reaktion med I 2, men här var de var utspridda som isolerade öar över hela kopparytan, se figur 2.9.4b). 66

a b Figur 2.9.4. SEM-fotografier av CuI på kopparytor. Fotografi a) visar det jämna CuI-lagret som bildats vid kemisorption av I 2 på kopparytan. Ytlagret har gått sönder vid hanteringen av provet. Fotografi b) visar de utspridda öarna av CuIkristaller som bildats vid kemisorption av CH 3 I på kopparytan. Den rena kopparytan med slipspår kan ses i båda fotografierna. Zinkprover som reagerat med I 2 eller CH 3 I hade bindningsenergier i området 619.2 620.3 ev. Detta är också i energiområdet för bindningsenergin hos jodidjoner i zinkjodid, och därmed kan konstateras att I 2 och CH 3 I kemisorberades som jodider på zinkytan. Bestrålningen påverkade inte heller här den kemiska formen av jod på ytan. Ytstrukturen av zinkjodidlagret var mycket annorlunda jämfört med kopparjodidlagret. I 2 som kemisorberat på zink skapade ett tjockt lager zinkjodid som täckte ytan helt och hållet. Strukturen var dock mycket grov med högar av zinkjodidflagor, se figur 2.9.5a). CH 3 I som kemisorberat på zink gav upphov till flagor av zinkjodid som samlades i högar med stora tomma ytor emellan sig, dvs. ytkoncentrationen var mycket låg, se figur 2.9.5b). a b Figur 2.9.5. SEM-fotografier av ZnI 2 på en zinkyta. Fotografi a) visar ett ojämnt zinkjodidlager med stora flagor och högar vilka bildats då I 2 kemisorberat på zinkytan. Fotografi b) visar de spridda öarna av zinkjodidkristaller som bildats då CH 3 I kemisorberat på zinkytan. Aluminiumprover som reagerat med I 2 och CH 3 I visade bindningsenergier i området 618.9 619.4 ev. Det finns inga litteraturdata för jods bindingsenergier i AlI 3, men förmodligen skiljer de sig inte från andra metalljodider och därför kan man med stor sannolikhet anta att I 2 och CH 3 I kemisorberats som aluminiumjodid även i dessa experiment. Bestrålningen gav ingen effekt på den kemiska formen 67

av adsorberad jod. SEM-fotografier visade dock att närvaron av fukt påverkade sorptionen av jod på ytorna. De aluminiumytor som reagerat med I 2 i torr kvävgasatmosfär hade ett jämnt täckande lager av aluminiumjodid, men lagret var fullt av sprickor och uppsvällda strukturer, se figur 2.9.6a). De aluminiumytor som reagerat med I 2 i fuktig kvävgasatmosfär uppvisade dock inte något jämnt aluminiumjodidlager utan istället syntes flagor i olika storlekar och former utspridda över hela ytan. Detta utseende återkom för aluminiumprover som reagerat med CH 3 I i fuktig kvävgasatmosfär, men här var täckningsgraden mycket mindre, se 2.9.6b). a b Figur 2.9.6. SEM-fotografier av AlI 3 på en aluminiumyta. Fotografi a) visar AlI 3 som bildats när I 2 kemisorberat på en aluminiumyta. Sprickor kan ses över hela ytan. Fotografi b) visar små mängder AlI 3 utspridda over hela ytan när AlI 3 bildats vid kemisorption av CH 3 I på aluminiumytan. 2.9.3. Sammanfattning och slutsatser I 2 i vatten binds till koppar via en reaktion som gynnas av hög temperatur. Zink och aluminium i vatten omvandlar I 2 till vattenlösliga jodidjoner. Även dessa reaktioner gynnas av hög temperatur. Dessa reaktioner kan ha stor betydelse för kvarhållandet av jod i inneslutningens vattenfaser, speciellt när yt/volymförhållandet mellan metaller och vatten är stort. Vid bestrålning av gasformig I 2 och CH 3 I kunde inga produkter från radiolys påvisas. Orsakerna till att identifieringen av radiolysprodukter misslyckades kan vara flera. Doshastigheten kan ha varit för låg för att producera detekterbara mängder av radiolysspecier. Det är möjligt att typen av joniserande strålning har betydelse för vilka reaktioner som sker, något som inte antogs vid planeringen av experimenten. Analysmetoderna kan också behöva förbättras och kompletteras med andra för att framgångsrikt kunna analysera den här typen av jodspecier. Ytanalyser av adsorberad I 2 och CH 3 I på koppar, zink och aluminium visade att kemisorption av jodspecierna ägt rum och att de bildade produkterna var metalljodider. Den tydliga kemisorptionen av I 2 och CH 3 I på samtliga tre metaller innebär att desorption av jod från metallerna kan uteslutas de bildade metalljodiderna kommer att kvarhållas på metallytorna. Skulle metallytorna i ett senare skede hamna i vattenfasen i inneslutningen kan dock upplösning av zinkjodid och aluminiumjodid bli aktuell, medan kopparjodid fortfarande kommer att sitta kvar 68

på kopparytan pga. sin låga löslighet i vatten. Bestrålning av atmosfär och metallytor påverkade inte den kemiska formen av adsorberad jod. 2.10. INTERAKTIONEN MELLAN BORKARBID OCH ROSTFRITT STÅL Borkarbid (B 4 C) används i kokvattenreaktorers styrstavar, vilka är gjorda av rostfritt stål med tvärgående hålrum fyllda med borkarbid. Tyvärr är inte kombinationen rostfritt stål borkarbid termodynamiskt stabil. Det betyder att spontana kemiska reaktioner kan inträffa om förhållandena är olämpliga. I tidigare studier [2.10-2, 2.10-3] har man funnit att en häftig reaktion med påtaglig värmeutveckling startar om borkarbid och rostfritt stål värms till en temperatur som är betydligt lägre än smältpunkten hos något av de två ämnena. Genom DTAmätningar (Differential Thermal Analysis) fann Heim och Liljenzin [2.10-4] att reaktionen är exoterm och startar omkring 1250 C. Det här förhållandet innebär en potentiell risk för att styrstavarna smälter i samband med en olycka i en kokvattenreaktor. I värsta fall kan styrstavar smälta långt tidigare än resten av härden och rinna ned till reaktortankbotten. Risken är att styrstavsmaterialet där kan lösa upp en del av stålet, så att väggen (eller botten) blir försvagad. När härden sedan kommer ned, tillförs värme som gör att mer stål kan lösas, med tidig genomsmältning som en möjlig följd. Syftet med B 4 C-projektet har varit att dels mera noggrant undersöka vid vilken temperatur reaktionen startar, dels mäta värmeomsättningen i reaktionen. Nedan redovisas en sammanfattning av delprojektet. För mer detaljerad information hänvisas till projektrapporten [2.10-1]. Det har visat sig omöjligt att genomföra alla de planerade experimenten, eftersom blandningarnas reaktiviteter ger stora experimentella svårigheter. Det har yttrat sig i förstörda deglar och mäthuvuden i apparaturen. Därför har endast en fullständig mätserie kunnat genomföras. Övriga har blivit avbrutna i olika stadier. 2.10.1. Material De material som har använts i undersökningarna är borkarbid, rostfritt stål och koppar. Koppar har använts som standardsubstans för att mäta energiomsättningen. Referenssubstans har varit Al 2 O 3 i alla experimenten. Experimenten utfördes i deglar av Al 2 O 3. Fyra blandningar av stål- och borkarbidpulver har tillverkats, med halterna 5, 10, 15 och 20 viktsprocent borkarbid. Ur dessa blandningar har prov tagits för experimenten. Tre experiment har utförts vid varje halt. 69

2.10.2. DTA-experiment I experimenten har DTA använts för att mäta reaktionsvärmet. Ugnens temperatur har ökats med 10 K/minut. Med hjälp av termoelement mäts temperaturskillnaden mellan två deglar, en med prov och en med referenssubstans. Tidigare experiment [2.10-4] har visat att argon är bättre än kvävgas som atmosfär, på grund av nitridbildning i det senare fallet. För att avlägsna oxidskikt från stål och koppar har 5 procent vätgas blandats in i atmosfären. Maximitemperaturen var ursprungligen 1400 C. Senare sänktes den till 1300 C för att minska frekvensen av ugnshaverier. Figur 2.10.1. Exempel på en DTA-kurva. Den horisontella axeln visar ugnens temperatur medan den vertikala visar skillnaden i temperatur mellan deglarna för prov och referens. Den skarpa toppen visar en exoterm reaktion. Om alla substanser hade konstanta värmekapaciteter och reaktioner försiggick momentant vid en bestämd temperatur, skulle en DTA-kurva bestå av en horisontell, rät baslinje med en uppåt- eller nedåtriktad topp beroende på om reaktionen är exoterm eller endoterm. Energiomsättningen skulle vara proportionell mot arean mellan toppen och baslinjens förlängning. Som framgår av figur 2.10.1 så är DTA-kurvorna ofta mer komplicerade än så. Det finns flera orsaker, men viktigast är att värmekapaciteter oftast varierar olinjärt med temperaturen. Vidare är de oftast olika för reaktanter och reaktionsprodukter. Slutligen är reaktionsmönstret ofta mer eller mindre komplicerat. Vid tolkning av verkliga DTA-kurvor måste man ofta göra antaganden om vad som har inträffat. För att kunna bedöma rimligheten hos sådana antaganden har ett program utvecklats vilket simulerar det studerade systemet. Figur 2.10.2 (tv) visar en simulerad DTA-kurva för ett fall där man har en momentan exoterm reaktion. 70

Figur 2.10.2 (tv) Simulerad DTA-kurva med en momentan, exoterm reaktion. (th) Den del av DTA-kurvan för koppar som innehåller smältningsprocessen. Koppar har använts som standardsubstans i mätningarna. Dess smältpunkt är 1083 C och smältvärmet är 204.8 J/g [2.10-5]. Den intressanta delen av DTAkurvan visas i figur 2.10.2 (th). Kurvan visar en del oväntade egenskaper. Man skulle vänta sig en kurvform som motsvarar den simulerade kurvan i 2.10.2 (tv) vänd upp och ned. Den stigande delen ser ut som väntat, medan nedgången visar tre tydliga skeden. Det tyder på att vår standardsubstans innehåller tre distinkta komponenter. Efter en abrupt start av smältningen i intervallet 1068 1070 C följer en nästan linjär nedgång till 1082 C. Här sker uppenbarligen en relativt långsam omvandling av något slag, möjligen smältning av vissa delar. Därefter sker en brant nedgång till 1084 C. Den branta nedgången visar på stor energiförbrukning inom ett litet temperaturintervall och motsvarar förmodligen huvudsmältningen. Fram till 1087 C sker en mindre brant nedgång. Det kan röra sig om en mer svårsmält komponent eller och kanske troligare en ökad värmeledningsförmåga genom att pulvret allt mer ersätts av smälta blandad med osmälta korn. Avsvalningskurvan (ej visad här, men i den mer detaljerade experimentrapporten) visar inget motsvarande tredelat beteende. Istället är det en helt normal topp för stelning av ett rent ämne, dvs. en plötslig brant stegring följd av ett exponentiellt avklingande. 2.10.3. Mätresultat Ett exempel på resultat från DTA-mätning på prov med 20 viktsprocent borkarbid och 80 viktsprocent rostfritt stål visas i figur 2.10.1 (tv). Den stora toppen i intervallet 1000 1200 C är ett resultat av reaktionen. Jämförelse av arean under kurvan med motsvarande area för smältning av koppar visar att den frigjorda nettoenergin är 335 J/g blandning. Kurvan består av två grenar. Den ena visar förloppet vid höjning av temperaturen (upp till 1300 C) medan den andra visar vad som händer med temperaturskillnaden under den efterföljande temperatursänkningen ned till rumstemperatur. Under temperaturökningen ser man att en exoterm reaktion startar i intervallet 1100 1125 C. Toppens form antyder att det rör sig om två olika reaktioner som startar vid något olika temperaturer, men inga försök har gjorts för att identifiera 71

de två reaktionerna. Samtidigt sker en partiell smältning/upplösning av stål i reaktionsprodukterna. Detta är en endoterm reaktion. Den verkliga värmeutvecklingen i huvudreaktionen är alltså (betydligt) större än 335 J/g blandning. I avsvalningsdelen av kurvan ser man en liten topp strax ovanför 1000 C. Där sker en fasomvandling, troligen en partiell stelning. I intervallet under 1000 C sker ytterligare en reaktion med värmeutveckling. Det skulle kunna röra sig om stelning av en eutektisk blandning. Att dra slutsatser om energiomsättningar ur avsvalningskurvorna är omöjligt, eftersom betydligt snabbare temperaturändringar har använts under kylningen än under uppvärmningen. Figur 2.10.3 (tv) DTA-kurva för prov med en blandning av 20 viktsprocent borkarbid och 80 viktsprocent rostfritt stål. (th) DTA-kurva för en blandning av 15 viktsprocent borkarbid och 85 viktsprocent rostfritt stål. Som framgår av figur 2.10.3 (th) är DTA-kurvan för 15 viktsprocent B 4 C mycket lik den för 20 procent. Huvudtoppen har en svag antydan till att vara en dubbeltopp. Nettovärdet för värmeutveckling är ungefär detsamma som för 20 %, eller 391 J/g blandning. Det tyder på att mängden stål är begränsande för hur mycket som kan reagera i båda dessa fall. Liksom vid 20 % B 4 C sker endast en partiell smältning/upplösning vid 15 % B 4 C. Det finns en antydan till ytterligare smältning i intervallet 1250 1300 C och motsvarande stelning på avsvalningskurvan. Toppen vid omkring 1025 C är mer distinkt och har den typiska formen för en snabb reaktion vid en bestämd temperatur. Figur 2.10.4 (tv) DTA-kurva för en blandning av 10 viktsprocent borkarbid och 90 viktsprocent rostfritt stål. (th) DTA-kurva för en blandning av 5 viktsprocent borkarbid och 95 viktsprocent rostfritt stål. Vid 10 viktsprocent B 4 C har man ett något annorlunda förlopp jämfört med dem vid 15 och 20 procent. Huvudtoppen ser inte längre ut att vara dubbel. Däremot 72