1 37 Cs i samiska renskotare uppmatt med forenklad helkroppsmatning Michael Tillander och Timo Jaakkola Laboratoriet for radiokemi, Kemiska institutionen, PB 55, FIN-00014 HELSINGFORS UNIVERSITET, Finland Sammandrag Helkroppsaktiviteten hos en utvald grupp finska samer måttes 1962-77 och 1986-97 med mobil helkroppsmatare. I den mest utsatta gruppen, manliga renskotare steg medelvårdet for kroppsaktiviteten 1 37 Cs till 53 kbq/person år 1965 och 14 kbq/person ar 1997. Den effektiva halveringstiden for 1 37 CS var 7 ar på 1970-talet och 4,4 ar på 1990-talet. Sommaren 2000 utfordes en kompletterande måtning med famngeometri. Resultatet bekråftade den trend, som observarats tidigare. Inledning Når radionuklider i nedfallet fran kårnvapenproven visade sig koncentreras i nåringskedjor blev det under 1960-talet aktuellt att måta den interna kontaminationen i de berorda befolkningsgrupperna. Konventionella helkroppsmåtare med massiv avskårmning av stål eller bly kunde oftast inte anvandas i de avlågsna trakter det var fråga om. Palmer (I) beskrev forst den såkallade famngeometrin, som innebår att personen som skall måtas sitter med en scintillationsdetektor i famnen och bbjer sig over detektom (figur 1). Metoden kom att anvåndas i USA (2), Kanada (3), Norge (4), Sverige (5) och Sovjetunionen (. Efter Tjernobylkatastrofen var problemet inte transport av tung utrustning till avlagsna orter, utan behovet att snabbt kunna måta många personer; enligt Hill et al. (7) utfordes 317 000 måtningar i Ryssland, Vitryssland och Ukraina. Famngeometrin anvåndes av (8) flera forskargrupper, men ocksa andra system togs i bruk. Famngeometrin har tva grava nackdelar. Om nukliden som skall måtas också forekommer i bakgrundsspektret, vilket var fallet efter Tjernobyl, uppstar problem med att beakta bakgrundens andel, eftersom kroppen avskårmar en del av den externa strålningen samtidigt som den inre kontaminationen okar pulsraten (9). Det andra problemet år det stora beroendet av antropometriska faktorer (vikt, långd, midjemått) och av kroppsstallningen under matningen. I åldre kållor redovisas kalibrationsfaktorer 2,10,11,12), medan senare publikationer inte ger numeriska vården. Ryska forskare (13) har kalibrerat efter midjemått eller vikt, skilt for positionen "bojd over detektorn" och "sittande upprått". Olika funktioner har anvånts for kalibrationsfaktorns beroende av kroppsvikten, men generellt kan beroendet beskrivas lineårt med formeln di Figur 1. Famngeometrin 55
A=R. k m (I) dår A år kroppsaktiviteten, R, nettopulsraten, kroppsvikten och k en konstant, som for en 75 mm scintillationsdetektor får varden mellan 7,4 och 9,0 Bq s kg-1. Westerlunds grupp (4) valde emellertid att anvanda samma måteffektivitet for alla personer, vilket kan forsvaras med att viktkorrektionen ar forsumbarjjamfbrt med andra felkållor. Finska samers helkroppsaktivitet har måtts med blyavskårrnade helkroppsråknare under 1961-1977 och 1986-1997. Sommaren 2000 utfordes en kompletterande matning med famngeometri. Material och metoder Radiokemiska institutionen (sedan 1995 laboratoriet for radiokemi) påborjade måtning av finska samer år 1961 med utrustning lånad från Sverige. Foljande ar konstruerades en mobil helkroppsmåtare med stolgeometri, scintillationsdetektor och oppen blyavskårmning, s.k. shadow shielding (14). Gruppen som måttes utvaldes slumpmåssigt ur folkbokforingen och har senare kompletterats med yngre personer. Måtningarna gjordes på våren, vissa år ocksa på hosten. Måtningarna pågick till 1977, återupptogs våren 1986 i samarbete med Strålsakerhetscentralen (STUK) och avslutades 1997. STUKs utrustning anvånder halvledare, modifierad båggeometri och oppen avskårmning (15). De tva helkroppsmåtarna har kalibrerats mot varandra genom att måta samma personer med vardera utrustningen och genom att delta i interkalibrationer(>6 17) Famngeometrin hade kalibrerats genom att mata samer under 1970-talet både med famngeometri och med den avskarrmade stolgeometrin (11 12). Kalibreringen kompletterades genom att måta NKSfantomet i två geometrier, "bojd over detektorn" och "sittande uppratt" for olika kroppsvikter. Fantomet år konstruerat av polyetenblock, i vilka stavar med kånd aktivitet sticks in, och det kan byggas upp for bådd-, stol- och famngeometri (17). Sommaren 2000 mattes nio personer ur matgruppen med famngeometrin. Resultat och diskussion Måtresultaten f6r 1962-77 och 1986-97 visas i figur 2 for den mest exponerade gruppen, manliga renskotare från Enare kommun. Maximivårdena for 1 37 CS uppmåttes 1965, då medeltalet for hela gruppen var 53 kbq/person och den hogsta individuella aktiviteten 100 kbq. Efter Tjemobyl var maximiåret 1988, då medeltalet var 14 kbq och den hogsta aktiviteten hos en person 40 kbq. Den (4) effektiva halveringstiden fur samtliga måtta var under 1970-talet 7 ar, samma som i Norge 56
60 50 0 40 W30 <20 10 0 1961 1963 1965 1967 1969 1971 1973 1975 1977 1979 1981 1983 1985 1987 1989 1991 1993 1995 1997 Figur 2. 1 37 Cs i manliga renskotare fran Enare Efter Tjernobylolyckan forekom storre variationer i matresultaten, eftersom nedfallet var ojarmnt fordelat. Det visade sig oandamålsenligt att berakna den effektiva halveringstiden utgående från medeltalet av samtliga matta. Istaillet utvaldes 97 personer, som deltagit i minst nio matningar under perioden 1988-95. Alla personliga resultat normerades så, att kroppsaktiviteten våren 1988 sattes till 100. For varje år berdknades medeltalet av de normerade kroppsaktiviteterna, och ur medeltalen den effektiva halveringstiden. Resultatet blev 4,4 ar. Kroppsaktiviteterna hos denna grupp år ungefar 10 % hogre om våren an om hosten (utan korrektion for nuklidens sonderfall). I augusti 2000 hade manliga renskoitare kroppsaktiviteten 2000-5000 Bq 1 37 Cs/person, kvinnor och pensionarer omkring 1000 Bq/person. Den effektiva halveringstiden beråknades genom att normera kroppsaktiviteten 1988, som ovan beskrivits. Resultatet 1988-2000 blev 4,2 år (figur 3). 57
140 120 j*100 ~80 20 40 00 0 2 4 8 8 10 12 14 1- År efer Tjernoby Figur 3. 1 37 Cs hos 9 personer 1988-2000. Den effektiva halveringstiden efter Tjemnobyl (4,4 år) år kortare uin på 1970-talet (7 år). Orsaken ki sannolikt den, att rensktitare i Finland håller fór många renar. Laven ki i praktiken slutbetad, och renamna måste under vintern matas med hói och kraftfoder, som inte innehåller ' 3 7 cs. Kalibreringen av famnngeornetrin med NKS-fantornet gav fbr muitgeomnetrin "sittande bbjd óiver detektorn" och en 75 nmm scintillationskristall kalibrationsekvationen A = - (-0,06 12m 2+ 12,787-m - 142,71) (HI), d0r storhetem0 a r samma som i ekvation (I), A uttrycks i Bq, R' i s1 och m i kg. Denna ekvation stummer vl éverens med den Travnikova <13) anvuinde. Viktkalibreringens inverkan på måtresultaten kan demnonstreras genom att anta att de 150 samer, som våren 1997 måttes med konventionell utrustning, hade muitts med farnngeomnetrin. Deras kroppsvikt var mellan 45 och 101 kg, i medeltal 71 kg. Om kalibreringskoefficienten beråknas på medelvikten och tillåmnpas på alla måtta kommer visserligen kroppsaktiviteten ftor en 45-kilos person 0verskattas med 48 %, och aktiviteten fér en 100-kilos person att underskattas med 13 %. Medelvnrdet fi r alla måttas kroppsaktivitet kommer db4remot att vara endast 4 % f(r stort. Andra felknllor har fursummats i detta resonemang. Fel kroppssthllning inneb7 r ett stsrre systematiskt fel. Om kalibreringsekvation (e) anvnånds for en person, som inte kan inta ratt position utan sitter upprått, bkr resultatet 23 % i underkant. 58
Kallforteckning 1. Palmer, H.E., Simplified whole-body counting, Health Phys. 12, 95-96 (1966) 2. Rechen, H.J.L., Mikkelsen, R.L., Briscoe, O.G. and Steiner, J.F., Cesium-137 concentrations in Alaskans during the spring of 1967, Radiological Health Data and Reports 9, 705-717 (1968) 3. Bird P.M., Studies offallout ' 37 Cs in the Canadian North, Arch Envir Health 17, 631 (1968) 4. Westerlund E.A., Berthelsen, T. and Berteig, L., Cesium-137 body burdens in Norwegian Lapps, 1965-1983, Health Phys 52, 171-177 (1987) 5. Gustafsson, Monica, External and internal irradiation of Swedish reindeer breeders, Health Phys 17, 19 (1969) 6. Ramzaev, P.V., Nevstrueva, M.A., Dmitriev, I.M., Ibatullin, M.S., Lisachenko, E.P., Litver, B.Y., Moiseev, A.A., Nignikov, A.I., Troitskaja, M.N. and Harchenko, L.A., Radioactivity in the lichen - reindeer - reindeer-herding man food chain in the North of the USSR. 5th RIS-symposium, Helsinki 19.-20.05.1969 7. Hill, P., Wahl, E. and Franck, D., Mobile in-vivo monitoring. Foredrag vid InVivo99, Mol, Belgien, 1999. 8. Zvonova, I.A., Jesko, T.V., Balonov, M.I., Danilova I.O., Wallstrorm, E., Alpsten, M., Thornberg, C. and Mattsson, S., ' 34 Cs and 1 37 Cs whole-body measurements and internal dosimetry of the population living in the areas contaminated by radioactivity after the Chernobyl accident, Radiat Prot Dosim 62, 213-221 (1995). 9. Rapid monitoring of large groups of internally contaminated people following a radiation accident. IAEA-TECDOC-746. Vienna: IAEA, 1994 10. Eckert, J.A., Coogan, J.S. and Lem, P.N., Field measurement of 137 Cs body burdens in Alaskan Eskimos by whole-body counting techniques. 5th RIS-symposium, Helsinki 19.- 20.05.1969 11. Rahola, T. och Tillander, M. Bestamning av helkroppsaktiviteten utan massiv avskarming. Nordiska sallskapet for strålskydd, 4. ordinarie motet, Helsingfors 1974. 12. Tillander, M. Beståmning av helkroppsaktiviteten utan massiv avskarming. Nordiska radioekologiseminariet, Norrkoping 1976. 13. Travnikova I.G. (Institute of Radiation Hygiene, St. Petersburg), personligt meddelande. 14. Hasanen, E., The occurrence of 1 37 Cs in the biosphere evaluated with environmental and metabolic studies (Thesis). Preprint Series in Radiochemistry 2 (1972). 15. Direct methods for measuring radionuclides in the human body. IAEA Safety Series N:o 114. Vienna: IAEA, 1996. 16. Rahola, T., Falck, R. and Tillander, M., Intercalibration of whole-body counting systems, pp. 407-431 in Dahlgaard, H. (ed), Nordic radioecology: The transfer of radionuclides through Nordic ecosystems to man. Amsterdam: Elsevier, 1994 17. Thieme M., Hunt, E.L., Konig K., Schmitt-Hannig and Godde, R., European whole body countermeasurement intercomparison. Health Phys 74, 465-471 (1998). 59
On neptunium-237 in Nordic waters H. Dahlgaard, Q.J. Chen, S. Sturup, M. Keith-Roach, S.P. Nielsen. RisØ National Laboratory, PO Box 49, DK - 4000 Roskilde, Denmark Abstract The actinide neptunium-237 (T½/2: 2.14E+06 yr.) was present in Northem Hemisphere fallout in atom ratios around 0.45-0.70 relative to the much shorter-lived plutonium-239 (T'/2: 2.41E+04 yr.), i.e. 237Np I 2P9Pu activity ratios in fallout was 0.005-0.008. Neptunium-237 levels in the Nordic waters are too low to be readily measurable by a-spectrometry - the predominant method for quantifying plutonium. With sensitive mass spectrometric methods 37Np is however measurable in the Nordic waters - as probably in most surface seawater world-wide. Recent observations in Danish and Greenlandic sea-water has shown a much higher number of atoms of 237Np than of 239Pu - 20-50 times higher, i.e. as compared to the 237 Np / 2 9 Pu ratio in fallout, the present neptunium level in Nordic sea-water is up to 2 orders of magnitude higher. The main reason for this observation is the different chemical behaviour of the two elements. Plutonium has a greater affinity for particle surfaces than neptunium, i.e. plutonium has a higher Kd than neptunium and it will therefore have a shorter environmental half-life in the water column. Therefore, we see much more fallout neptunium than fallout plutonium in surface seawater today. Of the same reason, neptunium discharged to coastal waters is much more likely to be transported over long distances than plutonium. Thus discharges from European reprocessing plants is contributing to the levels in Danish as well as in Arctic Ocean and Greenlandic seawater samples. 60