Metod för bestämning av mängden torium i människa genom mätning av 220Rn i utandningsluften Pagels, Joakim; Falk, Rolf; Gudmundsson, Anders; Bohgard, Mats 2003 Link to publication Citation for published version (APA): Pagels, J., Falk, R., Gudmundsson, A., & Bohgard, M. (2003). Metod för bestämning av mängden torium i människa genom mätning av 220Rn i utandningsluften. (LUTMDN/TMAT-3020-SE). Lund University. General rights Copyright and moral rights for the publications made accessible in the public portal are retained by the authors and/or other copyright owners and it is a condition of accessing publications that users recognise and abide by the legal requirements associated with these rights. Users may download and print one copy of any publication from the public portal for the purpose of private study or research. You may not further distribute the material or use it for any profit-making activity or commercial gain You may freely distribute the URL identifying the publication in the public portal Take down policy If you believe that this document breaches copyright please contact us providing details, and we will remove access to the work immediately and investigate your claim. L UNDUNI VERS I TY PO Box117 22100L und +46462220000
Metod för bestämning av mängden torium i människa genom mätning av 220 Rn i utandningsluften Joakim Pagels, Rolf Falk, Anders Gudmundsson and Mats Bohgard Slutrapport: SSI Project P 1183.99 Avd. Ergonomi och Aerosolteknologi Inst. Designvetenskaper Publication 2 Lunds Tekniska Högskola ISSN 1650-9773 Lunds Universitet ISRN LUTMDN/TMAT--3020--SE
Inledning Torium är ett naturligt radioaktivt ämne där den långlivade isotopen 232 Th ger upphov till en lång rad radioaktiva dotterprodukter, bland dem också radonisotopen 220 Rn, som också kallas toron. De flesta dotterprodukterna är alfastrålare. Detta tillsammans med de metaboliska egenskaperna hos torium och de övriga långlivade dotterprodukterna gör att den effektiva doskoefficienten (Sv/Bq intag av torium) är hög och jämförbar med 239 Pu (ICRP 71). Thoriumexponering kan förekomma i olika industriella sammanhang, t ex vid färgproduktion, tillverkning av optiska produkter och urladdningslampor, samt vid svetsning. Mätning av 220 Rn i utandningsluften är en metod med låg detektionsgräns (Eisenmenger, 2000 och Sharma och Mehta, 2000). Det är ädelgasegenskaperna som gör att relativt stor andel av det i kroppen bildade 220 Rn följer med utandningsluften. 220 Rn har kort halveringstid (T 1/2 =55 s) och sönderfaller till 212 Pb via 216 Po i form av positiva joner. De nybildade jonerna samlas sedan in elektrostatiskt. 212 Pb sönderfaller genom β- sönderfall och har en halveringstid på 10.6 h. Man detekterar med fördel α-söndefallet av 212 Po (grenad kedja - 64% av sönderfallen) till den stabila isotopen 208 Pb, eftersom sönderfallsenergin, 8.78 MeV är tydligt separerad från de övriga α-energierna i sönderfallskedjorna från 220 Rn och 222 Rn. Syftet med föreliggande projekt var att tillverka en utrustning för mätning av Thoron i utandningsluften, med känslighet lika god som referenserna, samt att kvalitetssäkra metoden genom kalibrering i SSI s toronkammare. Beskrivning av systemet för mätning av 220 Rn i utandningsluften Testpersonen andas in åldrad luft där bakgrunden av 220 Rn är försumbar. Genom en två-vägsventil förs utandningsluften in i en jordad cylindrisk 45 dm 3 stålkammare (fig. 1). Nära kammarens inlopp finns en metallplatta för att undvika stråkbildning. Nära kammarens utlopp finns en elektrod (fig. 2) placerad, vilken är flyttbar i axiell ledd. Negativ högspänning (upp till 20 kv) läggs över elektroden med hjälp av ett högspänningsaggregat. Positivt laddade sönderfallsprodukter från 220 Rn samlas in på insamlingshuvudet, vilket enkelt avlägsnas från elektroden genom en kulkoppling efter avslutat andningsexperiment. Ytterhöljet på elektroden är jordat för att optimera fältbilden i kammaren. Den totala utandningsvolymen under ett experiment mäts med en gasklocka. Luftfuktigheten i kammaren mäts efter utloppet. En insamlingssession varar 15-30 min. Efter avslutat experiment flyttas insamlingshuvudena till ytbarriärdetektorer vilka normalt används för att mäta α-aktiviteten hos partiklar insamlade på filter. Modifierade hållare till insamlingshuvudena konstruerades, den erhållna insamlingsgeometrin blir på så vis lik den ursprungliga geometrin för filtermätning. Figur 1. Mätkammare, anslutning för utandningsluften är ej monterad. Figur 2 Elektrod samt insamlingshuvud Kalibrering av metoden För att bestämma insamlingseffektiviteten, Fc av joner som skapats i kammaren tillsattes 220 Rn med hjälp av SSI s toronkammare (Möre et al. 1996). En känd mängd 220 Rn skapas genom att åldrad luft bubblas genom en behållare med Toriumnitrat. Den genererade mängden 220 Rn går att beräkna från aktivitet och ingående luftflöden men mättes också med 2 st. direktvisande EDA instrument. Luft innehållande 220 Rn (~1500 Bq/m 3 ) fördes genom kammaren under 15 min. Spänningen över insamlingshuvudet varierades mellan 5-12 kv i olika
experiment. Luftfuktigheten var under huvuddelen av experimenten 25-35% men höjdes till ~90% under de två avslutande försöken för att studera påverkan på neutralisering av de positiva jonerna från hög luftfuktighet i utandningsluften. Analystiden var ca 16 h. Fyra exponeringar per dag utfördes under två dagar. Under mätdag 2 var bakgrunden härrörande från mätningarna under dag 1 betydande. Sambandet mellan antalet pulser, D vid energin 8.78 MeV som den tillförda mängden 220 Rn ger upphov till under mätintervallet och antalet detekterade pulser C, kan skrivas enligt formel 1. C=D(E F c F d ) -1 (1) E är detektoreffektiviteten (0.22) och F c är andelen av de i stålkammaren skapade jonerna som samlas in på insamlingshuvudet. F d är andelen av sönderfallen som sker i kammaren, vilken bestäms av uppehållstiden i kammaren, vilken i sin tur beror av flödesprofilen. Beräkningen av insamlingseffektiviteten, F c gjordes för två ytterlighetsfall; pluggflöde och fullständig omblandning. Efter avslutad analys placerades spårfilmer på insamlingshuvudena för att studera huruvida den deponerade aktiviteten var homogent fördelad över ytan. Filmerna etsades och studerades i ljusmikroskop. Figur 3. Uppställningen som användes vid kalibreringen mha SSI s toronkammare. Resultat och diskussion Resultaten av mätningarna ges i tabell 1. En god överensstämmelse erhölls mellan insamlingseffektiviteten med de beräknade och med de uppmätta värdena på 220 Rn-koncentrationen. Genom att bestämma medelvärdet över samtliga mätningar med spänning 8 12 V och ta medelvärdet av de beräknade och de uppmätta värdena erhölls insamlingseffektiviteten 91% vid fullständig omblandning och 73% vid pluggflöde. Det är troligt att den verkliga flödesprofilen ligger någonstans mellan dessa fall.
Tabell 1. Resultat av kalibreringen med SSI s Toronkammare Dag : mätning 1:1 1:2 1:3 1:4 2:1 2:2 2:3 2:4 Medelvärde 3 RH (%) 25 25 25 54 32 33 91 85 25-91 Spänning (kv) 8 8 5 5 8 12 8 12 8-12 F 1 c (fullst. omblandn.) 0.93 1.30 0.69 0.84 0.75 0.74 0.64 0.98 0.89 (±0.10) F 2 c (fullst. omblandn.) 1.02 1.29 0.66 0.75 0.96 0.69 0.54 1.07 0.93 (±0.12) F 1 c (pluggflöde) 0.73 1.02 0.55 0.68 0.60 0.59 0.53 0.79 0.71 (±0.08) 2 F c (pluggflöde) 0.81 1.01 0.53 0.61 0.76 0.55 0.44 0.87 0.74 (±0.09) 1. 220 Rn koncentrationen som tillförs kammaren har beräknats med ingående flöden och källans aktivitet. 2. 220 Rn koncentrationen har mätts upp med två EDA instrument, medelvärdet av dessa användes. 3. Medelvärdet är baserat på mätningar med spänningen 8-12 V. Osäkerheten ges som standardavvikelsen för medelvärdet. Variationen mellan identiska experiment var tämligen stor (jmf. exempelvis experiment 1:1, 1:2 och 2:1). Någon förklaring till detta har vi inte, men det kan noteras att liknande spridning även erhölls av Mehta och Sharma (1999). På grund av den stora variationen kan inga tydliga slutsatser dras om hur spänning och relativ luftfuktighet påverkar insamlingseffektiviteten. Dock indikerar data att beroendet är förhållandevis svagt för studerade luftfuktigheter och spänningar. Spårfilmsanalysen visade på en tämligen homogen beläggning på insamlingshuvudet av insamlade sönderfallsprodukter. De mest troliga förklaringarna till att insamlingseffektiviteten är lägre än 100% är att en mindre del av jonerna deponeras på isolatormaterialet (Delrin) på sidorna av insamlingshuvudet eller strax nedanför samt att en mindre andel av de positiva jonerna neutraliseras innan de samlas in. Den erhållna insamlingseffektiviteten på 70-90% måste dock betraktas som god och dessa osäkerheter är av mindre betydelse då variationerna i exhalation av 220 Rn i ett kliniskt experiment torde vara betydligt större. Eisenmenger et al. (1999) antog att insamlingseffektiviteten är 100%. Med parametrarna V chamber =38.5 dm 3, andningsflödet 8.6 dm 3 /min, pluggflöde samt E=0.26 erhölls då detektionsgränsen 0.045 Bq givet som 224 Ra ekvivalenter emanerande fritt från munnen. Med exhalationsfaktorn 0.037 (Terry och Hewson, 1997) motsvarar detta 1.2 Bq 228 Th. Vårt uppmätta värde på F c, samt lägre detektoreffektivitet höjer detektionsgränsen, medan den större kammarvolymen sänker detektionsgränsen relativt Eisenmenger et al., (1999). Slutsatser Ett mätinstrument för retrospektiv bestämning av toriumexponering baserat på mätning av 220 Rn i utandningsluften har konstruerats. Metoden har kalibrerats med SSI s toronkammare. Resultat från kalibreringen visar att känsligheten hos systemet är i samma nivå som rapporterades av Eisenmenger et al., 1999 och att systemet är lämpligt att använda i mätningar av kroppsinnehållet av torium hos arbetare. Referenser Eisenmenger A., Tschammer A. och Riedel W. Monitoring of Thorium, Incorporation by Thoron in Breath Measurement Methodology Improvements and Determination of Body Burden of Workers 1999. In Vivo, Mol, Belgien 25-28 Maj 1999 Mehta D. J. och Scharma R. C. An Electrostatic Apparatus for Measurement of Thoron in Breath, 1999. Radiation Protection Dosimetry vol. 83, 249-256. Möre H., Falk R. och Nyblom L. A Bench-Top Calibration Chamber for 220 Rn Activity in Air, 1996, Environment International, vol. 22 S1147-S1153. Terry K. W. och Hewson G. S. Thorium Lung Burdens of Mineral Sand Workers. 1997. Health Physics vol. 69. 233-242.