SVER GES LANTBRUKSUNIVERSITET

Transkript

1 SVER GES LNTBRUKSUNIVERSITET NTURUQ RDIOKTIVITET I RK OCH GRÖDOR ke Erikston Lars Fredriksson Institutions* för radioblotogi Swsdlsh UnfvarsHy of gricultural Sctortc Dopartmant of Radiobiotogy Rapport SLUIRBB Roport Uppsala 1961»8SNOS170 I8BNH

2 SVERIGES LNTBRUKSUNIVERSITET NTURLIG RDIOKTIVITET I RK OCH GRÖDOR Åke Eriksson Lars Fredriksson Institutionen för radiobiologi Swedish University of gricultural Sciences Department of Radlobiology Rapport SLUIRB5 Report " " "" " " Uppsala 1961 ISSN ISBN

3 Summary In recent year.: prej)r. vr. _'onj?;>r r.irip.' th uran i ur», O I T at P.anstad, in the Billingon region of the country of Skaraborg were carried out. During this work the effects of ere dust released to the environment by tha mining operations have been discussed. One problem was the impact cf dust deposicion on the transfer of natural radionuclides along the fool chains. To identify the size of order of this problem ">n investigation has been carried out on the content of uraniura, thorium and radium in the soils and in the crops from 50 different rites. The farm sites were selected both within the Billingen region as well as neighbouring agricultural districts. The study comprises soils rather different with regard to characteristics such as the contents of ciay and organic matter, ph and others. lso the activities of the radionuclides in the soil material varied considerably among the different soil types. By regression analysis relationships between the activities of the soils and their contents of clay and organic matter were established. Differences in the mobility of uranium, thorium and radium in soil due to the varying colloid contents were studied by the Ra/Uratios. Concentration ratios between the nuclide contents of the crops and the soils as well as transport coefficients were established. The variation found is discussed. s far as the regression analysis gave evidence the concentration ratios for the thorium nuclides were not directly dependant on the soil and plant characteristics available. Those for the uranium nuclidos, however, were found to depend both on the plant nutrient uptake and on the phlevel in the soil. The Ra/Caratio in plant was found to be mainly dependant on the ratio between exchangeable Ra and Ca in the upper soil layers. The estimated depositions of dust in the Panstad region and the content of natural radionuclides in soils and crops provided data for the assessment of the increase in the nuclide transport due to the mining and processing activities. The increase was small and less than that due to normal fertilization with phosphorus during the same time. lso, the natural variation in the transfer of the nuclides from soil to plant depending on differences between neighbouring öoil types and on crops is of a much higher size of order than the impact ol" ore dust on plants and soil. Therefore the latter could be neglected.

4 INNEHÅLLSFÖRTECKNING 1. Inledning 1. Undersökningens uppläggning och omfattning 1.1. Förutsättningar 1.. etodik..1. Provytor och provtagning... Jordanalys... nalys av radionuklidhalter i jord Totalhalter av U f Th, 6 Ra och 40 K 4... Kemiskt extraherbar aktivitet nalys av växtmaterial 6. Resultat.1. aterialets omfattning 6.. arkegenskapernas variation 7.. Korrelation mellan jordkarakteristika 9.4. Relation mellan radionuklidhalter och jordkarakteristika Urans och radiums rörlighet i marken 1.6. De odlade gördornas innehåll av uran, torium, radium och kalcium Koefficienter för transporten markväxt Dammburen spridning och transport till grödorna av naturlig radioaktivitet 0 5. Sammanfattning 6. Referenser 4 Sid. 7. Fig Tabell Bilaga Nyckelord: Key words: Uranium Thorium Radium ining Soil Plant Transfer Environment

5 1. 1. Inledning I samband med förundersökningarna för utvinning av uran ur skiffer i Ranstadsområdet har risken för spridning till omgivningen av de i alunskiffern ingående radionukliderna aktualiserats. Sådan spridning kan tänkas ske genom vatten och/eller lufttransport och beröra bl a åkermark i angränsande områden. För att kunna uppskatta den effekt som en viss spridning har på den normala transporten av naturliga nuklider genom foderoch livsmedelskedjorna krävs data som visar jordarnas egna halter av de aktuella nukliderna och därav föranledd transport markväxtdjurmänniska av dessa nuklider. Syftet med föreliggande undersökning var att försöka klarlägga hur jordarnas halter av de naturliga nukliderna av uran, torium och radium varierar med berggrund, topografi och kvartärgeologiska förhållanden samt hur stort grödornas upptag av dessa ämnen är. Undersökningen har genomförts med stöd av Rånstads Skifferaktiebolag och i samråd med Statens Strålskyddsinstitut och med Studsviks Energiteknik B, som även medverkat genom utförandet av totalanalyser av jordarnas uranhalter. Vid övriga analyser har medverkat D. ascanzoni,. Sandelin och E. Törnvall och vid fältprovtagning HÅ. uraldsson.. Undersökningens uppläggning och omfattning.1. Förutsättningar Jordarnas halter av naturliga nuklider beror dels på halterna i modermaterialet, berggrunden, dels på effekten av de jordmånsbildande processerna, vittring och läkning, och dels på adsorption till kolloidalt material vid och efter sedimentation etc. Organogena jordar kan vidare under sin bildning ha förvärvat en viss uranhalt genom adsorption ur översilningsvatten från omgivande vittrande mineraljordsbildningar. Sura graniter, syeniter och skiffrar har i regel högre halter uran och torium än sandsten, kalkavlagringar och basalt (1). Tidigare mätningar av torium och radiumhalter i västgötska jordar visar följdriktigt tendenser till högre halter i jordar som överlagrar granitberggrund och gnejser med amfibolitinslag och ögongnejser, än hos de som överlagrar röda och grå gnejser

6 . och sandsten. Västgötabergens alunskiffer ger ävenledes en förhöjning i närbelägna ;ordars uran och radiumhaltsr (). I mineraljordar ökar vanligen halten uran och toriura med ökad lerhalt beroende på att lermineralen har on högre adsorptionskapacitet för metalljoner än jordens grövre beståndsdelar (). Bland områdets jordar kan man således förvänta en betydande variation i uran, torium och radiumhalt, som dels beror pa modermaterialets ursprungliga halter och dels på halten ler och organisk substans samt på skillnader i jordarnas kemiska egenskaper. De geologiska förutsättningarna och modermaterialet kan förutsättas vara gemensamma för större områden, medan jordens sammansättning och egenskaper varierar mer lokalt särskilt i kuperade områden. Beroende på lokala skillnader i förhållandena vid inlandsisens avsmältning (sortering genom isälvarnas vattenföring och transportavstånd) samt genom postglaciala omlagringar bildar jordarterna inom västgötaområdet en mosaik. Större mer enhetliga områden utgöres exempelvis av Kållands finmoleroraråde söder om Vänern, Varaslättens styva mellanlera, Vadsboslättens styva lera, Kåkindsslättens småkuperade område med dess postglaciala mjällera och Falbygdens leriga kalkstensmorän, till största delen uppodlad, som bildats av kalksten, diabas, sandsten och skiffer. Bi11ingenområdet domineras av mestadels lerfria till leriga sand och grur,jordar, lerig moränsand, lerig finmo etc. (4,14). Vid valet av gårdar för provtagning och provtagningsplatser på dessa inverkade därför utom kravet på lokalisering till en viss del av Skaraborgs län även de geologiska förutsättningarna och de rent lokala förhållandena på gården med avseende på jordart och topografi... etodik..1. Provytor och provtagning Inom ramen för undersökningen utvaldes p odlad mark 50 provtagningsytor å ca 50 m. Ytorna fastlades p* kartmaterial och mättes in från terrängföremål för att säkerställa möjligheten av upprepad provtagning av jord och gröda p,'j r.amma plats. Från

7 varje yta uttogs hösten 1979 inledningsvis ett 5tal deljordprov från dels matjordsskiktet 05 cm och dels alvskiktet 550 cm. Delproven lufttorkades, maldes, sållades fria från partiklar > mm och blandades till ett generalprov för varje skikt, representerande jordmaterialet på provtagningsplatsen. Sommaren 1980 uttogs på samma sätt och samma ytor prov på växande gröda. Dessa torkades, maldes och blandades för att representera 1980 ars gröda på provtagningsplatsen. Gårdarnas och provtagningsplatsernas lokalisering framgår av fig. 1 och bil..... Jordanalys Jordproverna analyserades dels enligt konventionella metoder för markkartering och dels med avseende på de naturligt radioaktiva ämnena uran, torium och radium. D n förra analysen avsåg att ge vedertagna jordkarakteristika för jämförelse med radionuklidhalterna och omfattade glödgningsförlust, ph, samt bestämning av extraherbara mängder av Ca, K och P, mg per 100 g lufttorr jord. K HC, och P HCl r som anger svårlösliga fraktioner av kalium och fosfor, erhölls efter extraktion med varm HC1, och Ca ÄT, K RT och P ÄT, som anger storleken av lättlösliga Jj u ii fraktioner av resp. ämnen erhölls efter extraktion med en vid ph,75 buffrad lösning, 0,100 i ammoniumlaktat och 0,40 i ättiksyra (14). Eftersom lerhait och K Hf,, vid tidigare jordundersökningar sig vara starkt korrelerade har uttrycket visat lerhait i % = ( K HC1 K L0)/8 (1) använts för beräkning av lerhalten i jorhmaterialet. Då leret håller den största delen av kristallisationsvattnet, kan med hjälp av glödgningsförlust och lerhait en god skattning av jordens mullhalt fås enligt följande: ullhalt i viktsprocent glödningsförlust i % 0,07 x lerhait i % () otiveringen för ovannämnda indirekta bestämningar är att direkta lerhalts och mullhaltsbestämningar av tids och kostnadsskäl måst undvikas.

8 4. Volymvikten bos cot torra jcrdnaterialet kan ä.en den ses som ett indirekt ma^t pu ;oroo:u: halt av organisk substcn..;. men influeras även av ar.lra faktorer scm bidrar till jordens porositet. God aggre^atstruktur hos basrika lerjordar ger således hög porositet, i»»edan exempelvis sandjordar i enkelkornstruktur tenderar att ha lägre porositet och högre volymvikter.... nalys av radionuklidhaltor i jord...1. Totalhalter av U, Th, 6 Ra och 40 K Totalhalten i jord av uran/ Bq per kg torrsubstans, bost':iäis i Studsvik genom neutronbestrålning och efterföljande raälniry av s.k. fördröjda neutroner härstammande från 5 U. Efter jämförelse med standardprov och med kännedom om naturligt urans sammansättning beräknades sedan, med 10 procents säker 8 het den totala uranaktiviteten. Därur har sedan Uaktiviteten beräknats. Totalaktiviteten, Bq per kg torrsubstans, av Ra, Th och K bestämdes gammaspektrometriskt på jordprov om 1,4 liter i förslutna arinellikärl. Efter det att jämvikt uppnätts mellan radium och radon + Bi, efter 40 dagar, placerades kärlen för mätning på en 4" x 4" Naldetektor i ott bakgrundsreducerande strålskydd av 15 cm järn och kopplad till en Nuclear Data mångkanalsanalysator. ättiden var 40 minutsr. Utvärdering av 6 Ra och Thaktiviteterna skedde indirekt genom jäm förelse mellan mätetalen för Bi resp. TI och standardprov innehållande resp. nuklxder och efter det hänsyn tagits till de olika nuklidernas bidrag till varandras fototoppar. 40 Vid utvärderingen erhölls även Kaktiviteten, varur totalhalten av kalium kunde beräknas. Sammanlagd slumpmässig variation ~10 % (jfr 5).... Kemiskt extraherbar aktivitet För att dels undersöka relationen mellan nuklidernas totalaktivitet och extraherbar aktivitet och dels söka upprätta en relation mellan en labilare, mer växttillgänglig, fraktion än den totala aktiviteten och växternas nuklidupptag analyserade?; *j O Q HClextraktet från jordanalysen mnd avseende p<" U, U, 0 Th och Th och Lextraktet med avseende p/i 6 Pa (16).

9 Uran och torium: etodiken bygger oä att fasta prover inaskas, lösningar indunstas och inaskas, varoiter spåinukliden som står i jämvikt ned dcrternukliden y'? Q " Th tillsättes för bestämning av det kemiska utbytet. Ef:ter upplösning av provet i aq. regia sker fil trering, indunstning, överföring av provet till nitratform, separation av U och Th från störande ämnen samt slutligen separation av U cch Th från varandra i anjonbytare (Dowex 1, m.). Lösningarna indunstas och resterna löses i elektrodeponeringslösning, varefter elektrodeponering sker på stålplanschett. De framställda preparaten mates genom alfaspektrometri under 1000 min. Halterna i provet av 4 U U och U kan då bestämmas invändningsfritt, förutsatt att räknehastigheten är acceptabel (jfr bil. 1.6). 0 Bestämning av Th och Th kan fordra parallellprov utan 8 spårnuklidtillsats för utvärdering av relationen mellan Th och Th, om icke jämvikt förutsätts råda mellan dessa nuklider i mätproverna. Vid låg Thhalt i förhållande till 8 spårnuklidtillsatsen av Th kan emellertid halten av Th sättas lika med den av dotternukliden 8 Th utan att det beräknade kemiska utbytet påverkas i någon högre grad. Vid ökande Thhalt i provmaterialet ökar emellertid osäkerheten i clet beräknade kemiska utbytet av torium, såvida icke parallellprov utan spårnuklidtillsats har preparerats för jämförande mätning. Vid analys av växtmaterial och med en tillsats av 10 Dpm av U är dock problemen mycket små (jfr bil. 1.6). Sekvensanalys av Ra och UTh kiin genomföras och nr ekonomisk om bägge analyserna behöver utföras. Spnrnukliden ' U tillföres i så fall omedelbart efter inaskning. Dess dottornuklid^r påverkar icke radiumanalysen. aterialet för radiumanalysen tas ut efter separation av U och Th frän störande ämnen. Radium: Utarbetad metodik bygger p,\ emanationstekniken, på radons uppfangning i nhexan och ni en r«.?n ti v bestämning av aktiviteten hos Rn + döttrar i provet samt på jämförelser med standardprov. Provet inaskas, löses i aq. regia, filtreras, uppvärmes tills gasutveck;ingen upnhör och all radon avgått. Standardprovet behandlas p.1 s imr>i..i r>ii 11. D' ; reficr överföres i p r o v e t k v a n t i t a t i v t t i l l ('t.;.. C: in'. \ n v, c n i n h o x a r t i l l

10 r 6. och volymen fylls upp med kok?t aq. dest så att en luftbubbla av 0.5 ml volym återstår. Efter förslutning ekvilibreras provet i rundskak under 1014 dagar, varefter 4 ml av hexanet överföres till en 0 ml plastflaska försatt ned 10 ml vätskescintillationslösning. Efter blandning, nedkylning och sex timmar P.n + efter uttag startas mätningen av provernas aktivitet av döttrar i en standard automatisk vätskescintillationsutrustn.inr, Efter sex timmar har dels *Rn kommit i jämvikt med dotternukliderna till och med Po och Ti och dels aktiviteten hos övriga radonserier avklingat tillräckligt för att kuniuförsummas. äteffektiviteten är % beräknad på radioaktiviteten i det ursprungliga provet. Bakgrunden enligt kontrollprover är i mätområdet <9 impulser per min och dess variation liten, <0,4 cpm. Registrerade antal impulser korrigerar. med hänsyn till sönderfall under mättiden,?0 min. Det ursprungliga provets radiumhalt beräknas efter jämförelse med standardprovet (jfr felanalys i bil. 1.6)...4 nalys av växtmaterial Växtprov från grödorna analyserades med avseende på kalciumhalt enligt konventionell metodik och med avseende på uran, torium och radium enligt... ovan.. Resultat.1. aterialets omfattning Förteckning över de gårdar och provtagningsplatser, som ingår i undersökningen, höjd och bergrundsförhållanden, jordarnas kemiska och fysikaliska karakteristika och deras nuklidhalter enligt analys, samt grödorna nuklidhalter återges i bilaga Gårdarnas och provtagningsplatsernas geografiska lokalisering framgår av bilaga och fig. 1. För att täcka in den geologiskt och geografiskt betingade variationen i markegenskaper, utsågs dels 16 gårdar för enhetlig provtagning av matjords och alvskikt på sammanlagt 41 provtagnii^gsplatser (gård nr 115, 18), dels två vallprovtagningsplatser (gård nr 16 och 17) och dels fyra 'rornplcitv:r,ind>

11 gårdar (nr 14), vari trän samlingsprover av mat j från en större areal uttogs och analyserades. Inomgårdsvariationen med avseende på markegenskaper belades genom att fler provtagningsplatser utsågs pr. gården där markförhållandena, jordart, höjd etc, skiftade väsentligt inom egendomen. Gårdarna nr 1017 utsågs inom ett centralt område relativt nära Ranstadsverket, nr 19, 14 inom det område som begränsas av Vättern i öster och en linje LidköpingNossebro i väster och nr 18 med fyra provtagningplatser inom lerskifferenradet i Östergötland, tidigare känt för rel. hög radiumhalt i jorden (). Gård nr 19 och 0 representerar västra resp. östra grenen inom Ranstadsverket, där prov uttogs på icke odlade ytor. ntalet provtagningsplatser på odlad mark varifrån både matjords och alvskiktprov uttogs var således 41 st, varjämte från 6 st uttogs enbart prov från det förra. Sairjnanlagt analyserades 100 jordprover. Växtmaterial uttogs år 1980 och analyserades från 46 provtagningsplatser. Ett fält låg i träda under arkegenskapernas variation Valet av gårdar och provtagningsplatser innebar ett visst uppsökande av den naturliga variation som förekommer i odlingslandskapet vad beträffar jordkarakteristika. Insamlandet av denna variation i ett begränsat material gör att de medelvärden och spridningen kring medelvärdet som återges för jordkarakteristika i tabell 1 och representerar materialet r;om sådant, men icke med säkerhet hela odlingslandskapet. En betydande spridning kring medelvärdena föreligger för viktiga jordkarakteristika, vilket ockss är nödvändigt vid statistik'; undersökning av deras inbördes relationer. Standardavvikelser, är således >100% för jordens kalciumhalt, lorhalt och halt av organisk substans. Likaså är variationen i marklösningem; vätejonkoncentration,(ph), betydande, Liksom i jordens halt av lättlösligt kalium, medan jordens fosforhalt och totala kalium halt varierar relativt sett mycket mindre. v tabell 1 framgår vidare en tendens till högre lerhalt, lägre ph, lägre halt av lättlösligt kalium och fosfor och s jäi v fa 1] et av organi.sk substans i alvskiktet än i matjordsskiktet.

12 Tabell återge :neäoi i^en och spridning kring»edelvärden med avseende pä jordarias ir. ner"t 11 av naturlig radioaktivitet. Standardavvikelsen kring n;edelv.":rdet antar för uran, toriu*». och radium värden frän ~60 ti.il r»er är. 100 I av medelvärdet. Även kvoterna melian extrah^rbara och total.i aktiviteter varierar starkt vilket ind^kerar ett betydande inflytande fr.*n övriga jordkaraktoristika (tabell 1) på rukliderrias lös! L<.:he'. Extraherbarheten iv U visar er. tendens ~ill att vara cr."":"r 8 än den av U. En klassificering av jordarna ned avseende pa ninqsbara karakteristika, ph. ierhalt, halt.iv organic' ^u : stans och totalaktivitcter, har genomförts i tabellerna *? 4. För ph, lerbalt och hal*: av organisk substans i tr.be] 1 ansluter klassificeringen till c'uvsc syster 1, för bedör.ning ' odlade jordar. Saratliy.i khs'tr är fcrct.;äjji i rat^ri.^lot, även om fördeininuen erslict det'~«systoni äi sned mod avseer.do p*i ph och ierhalc. Då det ov'lier matjcrdss' iktet «Icm.ncrar antalet basiska jordar, medan alviordsf«">rcj1r. ingen är i'irrn.ir». Sannolikt har odlinqsatgärder»cm kalkrim' c?h golsl iv\<r. bidragit till skillnaderna nellan ai / och TU.. ":jc rdsskikt.d." det gäller lerhalten dominerar ant^iot l"ift"i jcrdar, 'iikef. beror pa det riktade valet v provla^n.ri'!g.!..ts<t till r <illingenområdet med dess lätta jordarter. rör<.!o I ningen av jordarnas halter av organisk substans är norna] mad en koncentration till området 1 %. Fördelningen av jordarna med avseende n"«totaiaktivitel.fr i 1 tabell 4 visar att flcrtilot lic^jer irsor. området 080 Pq(kn ts} då det galler ^S J och 6 Ra men nägot lägre för Th. För K visar mätningarna ntl flertalet, jordar ligger i onrådet Bqfkg ts). Läcre totalaktivttet.v K visas a' organiska jordar och hö<rr^ ^v d' styvare lerorna. Tabollerna 14 vir.ar r.'or t.otal '/.irtinnsbrcdc! hop olika jordkarakteristika då det galler hela miterialot. För de enskilda gårdarna medförde det riktade v?let av provtagninasplatser till olika jordartor nvd»nlt»dr«n on relativt sfor i mindre variationsbredd : in den tot.«ji. ;:^n '*cr<,':

13 på ph, Ca, K H _, och rjlödcj...cjsförlust i tabell 5 och med avseende på totala] tiviteter av U, Ra och Th i tabell 6. På flera av de olika g rdarnas odlade jordar kan således phnivån variera med mer än en enhet, kalciumhalten enligt Ca f t med en faktor 1,5 och extraherbara kaliumhalter enligt K, med en faktor 5 (tabell 5). I konsekvens med dessa karakteristika varierar även totalaktiviteterna (tabell 6). Det vill därvid synas som om, förutom bergrunden, jordens modermaterial, (bil. 1,), även jordarten, dvs. jordens halt av kolloidalt material, Ipr och organisk substans, utövar ett stort inflytande på mängden kvarhållna naturliga radionuklider. Totalaktiviteterna av uran och radium i tabell 6 korresponderar ganska väl men avviker på en del jordtyper, varför dot får förutsättas att de kemiska olikheterna hos uran och radium ger nukliderna olika rörlighet i marker och att denna varierar beroende på jordens egenskaper... Korrelation mellan jordkarakleristika Vid en statistisk mdersökniny av korrelat i oren mollan olika jordkarakteristika visade det sig för b de matjords och alvskikt att phvärdet är positivt korrelerat ined lerhalt och Ca & tal (R = 0.4), men negativt med halten organisk substans (R =0,), lättlöslig fosfor positivt korrelera med organisk substans (R = 0,), och halten svårlöslig fosfor positivt korrelerad med lerhalten (P.0,4) och ph och Ca ÄT (R = 0.4). Lättlösligt kalium, K, T, visade ett relativt starkt beroende av lerhalten (R 0,6 och 0,8 i matjordskikt resp. alvskikt). Däremot visar lerhalt och Ca T ~tal ytterst ringa korrelation i materialet. Som primära markfaktorer får anses halterna av ler och organisk substans och av kalcium, medan aktuell fosforhalt och phnivä i jorden delvis får ses som sekundära.

14 Relation mellan radionuklidhalter och jordkarakteristika ineralbeståndsdel^n i jordarna utgöres dels av äldre material och dels av material fr.?n istiden som sedimenterats i vatten och så småningom höjts ovan vattenlinjen och utsatts för vittring och erosion. Halten organisk substans är i allmänhet ett uttryck för jämvikten mellan kemiska, fysikaliska och biologiska faktorer i markmiljön. I förekommande bergarter finner man de högsta halterna av dt naturliga radioaktiva ämnena i skiffrar (som bildats av leror) och det kan därför antas att lerets egenskaper som jonbytandr? material tillsammans med en samtidig sedimentation av ;:ranoch toriiimhållande mineralpartiklar i lerområdet generellt ger leror en tendens till högre nuklidhalter än grövre jordar. De primära markfaktorernas inflytande nå de naturliga nuklidernas aktivitet i jordmaterialet utöver inflytandet av modermaterial, vittring, utlakning och andra transportprocesser, kan undersökas genom att studera deras regression som oberoende variabler på de enskilda nuklidernas aktivitet per enhet jord. Lerhaltens inflytande bör därvid sättas främst av de s.k. primära markfaktorerna. Den organiska substansen har utvecklats senare. Den kan på grund av hög sorptionstcrrcåga antas ha modifierat jordens nuklidhalt genom kvarhållning av från jordens mineraldel eller från omgivande mineraljordar utlakade och översilande nuklider. De samband som erhållits vid regressionsanalysen återges i tabell 7, som byggs upp radvis av det skikt, matjord () eller alv (), som behandlas, av beroende Yvariabel, av oberoende Xvariabel, av den funna funktionens intercept på Yaxeln (a), av regressionskoefficienten för Xvariabeln och standardavvikelsen kring detta medelvärde, och av koefficienter (R) partiell korrelation, dvs. korrelation mellan Y och varje enskild Xvariabel, och för multinel korrelation dvs. mellrm Yvariabeln och samtliga medtagna Xvariabler. Vidare har i tabell 7 medtagits den s.k. förklarinyyir^ckr, be räknad som kvadraten, R, på den multipla korrcl.itiorskof ': > '

15 cienten. Ce*..ipjr;.. J.;i FfV. Lioa a» \ ä.riaticnen i Y som statistiskt sett fcr'tittj.^ iv varii tic nen her, dr oberoende X variablerna. Den oförklarad:. variationen i Y, 1R, förutsätts ha sin orsak i icke r.edtagr: 1, o/l?.icke miveriskt bestämbara, variabler son lokala inflvtarc J i av berggrund, vtering, utlakning eller uppåtri>t;d vandring av nukl.d?r, nä t fel etc. v tabell 7 fr?.r..får att öt e;:i.".er.r Gtt iier ollor minära starkt sainband rojll<?r. vpp.ätta U och Tha'.t: vitotcr i jord å ena sidan och jorcrn.*halt ^v lor och organisk substans å den andra. Totalaktiviteterna av u och Th i matjordsskiktet uppvisar ko^relntior' av betydelse endast med lerhalten och är för uran rvngare 11 c ör toriurn. För alvskiktet ökar betydelsen av orrinis': cu'^s 1...<. och bidrar till att förklara variationen : jordens urenhalt. Dan HCilösliga fraktionen av U och J 'U visar hogr korrelation än totalaktiviteten av U med halter av ler od 1 organisk substans och torde också även teoretiskt i högre grad ';unna associeras med jordens kolloidala jonbytanlo material än 'cotalakti viteten. Den lägsta förklaringsgraden (R ) uppvisas for matjordsskiktet (54 0 I) som också är m^st föränderligt, underkastat bearbetnings och gödslingsåtgärder och ^e^ utsa':t fcr utlakning och oxidation av organisk substans än alvskiktet, för vilket förklaringsgraden är iv storleksordningen 5060 '!,. Orsaken ti!l nära hälften av variationen i uranhalton torde alltså få sökas på annat håll än hos variationen i jordkarakteristika, dl hos nuklidhal.terna i jordons modermateria]., bergrunclen. i främst Thkoncentratfen^n i jorden, total 4 : så^iil som cxtraherb.irt., visar ett starkt riroende av enbart 1erha]ton (tabell 7). Variationen i den totala ' Thkoncentrat ; onn förklaras t'.11 synes med 6468 % av variatioiorna i lorhnlt. I matiordsski.ktfit r.'.eo barhet dess med högr» HCl halt Itlgrn a" 'in organisk rub::tanr; är f.oriurrs pxtrnher Th.i 1 vsv. : k to.:. KorrCutionen mellan t _, och ].«rhal'. ;.!r resp. 0, 80;. Var ir ti<:nrt <G"' 0...jvaare än fö>?. alvskiktot (0,6 tika mindre än urn : ""K.,,.förklaras av jordkaraktorisun<",cf \r siiiiki qrv.å som den i c, 10nen,nv h<: tor J.'a och k.:ri ö>: Tli cc! ' """ Th är eriic 1'I pr tid att rnejros Fi}".jtinr p". i'.:!' 1 i<j':oiif T trf ' ic >v. n ä r ' ' <~]n \ \. 1 '".: c' r i v'" t o c h biiir.ir

16 JoL!.l! i''"i'r..ii"iii9c.r.i^cn. Skillnaden mellan unn och torium : r ses ;.ot bakgrunden av urans större löslighet och rörlighet. De^s hydroiysprodukter och komplex med karbon it, silikrt och organiska syror viisar avsevärt högre kemisk aktivito vid normala phnivåer än toriuirs hydroiysprodukter (jf* bi 1. ). Jordens radiumaktivitet måste ses i relät'.on hill akt i vite': 8 ' ( a 1 / U. U. Dec visrr ia också att korrelatioren mellan, och 'U., är heg (R»^0,9) och att jordkarnkteristika bi 1 mycket litet därutöver till förklaring av variationer i v '. r.r totala radiumaktivitet. I ekvationerna ingår regression.jk< < '* ; ; cienterna för leihalt och halt av organisk substans n:ecl ;I. J tecken, vilket skulle tyda på en tendens till lägre kon"../ O O C O * C tat v Ra rel. JJ U då jordens jonutbyteskapncitet ökar oller y:\" i,n en större förlust vid jordbilcningsprocesserna av uran än c.v radium då jonutbyeskapaciteton är mindre än dä den är scörre. På samma sätt bör den nmnoniu.aiaktatlösliga radiumfraktionen, Ra, ses relaterad till jordens total;, r^diumaktivitet. Korroi.i "^ ') T C O O C tionen mellan Ra JT och '' &. ^ är emellertid naaot lägre än?6 7 den mellan "' Ra^_, och ' 'U,, (tabell 7'. crsaken L.orde vara to t to L inflytanden från övriga markfaktorc>r pi.radiums sorption, cmdor. av radiums iixenng i lergit ter etc.!: f *.'.'."in J^TU;. fr":!i:i Itfrru: av ler och organisk substans är ome!! c r '; jd r u iatlvh o::.'i'. :"i.. Däremot torde det finnes on ;' ; )Tor. terd'.ns ; :i.l : ' n Tiv t <?nd k : v; phnivän, särskilt i det orörda alvski',, t et, på s tor j eken ~.w den lättlösliga radiumfmktionen i jorden. Vid stinan^e ph sjunker R^;. r /Ra kvocon och omvänt. Oetta för hål.lande är intnssanc och borde u 'derroka^ y t te. rl?.r ire.!. )ct r r:r nämligon mec :iig, ;itt vid sjunk.;ni>o pji i jcrier Kontmor ^odiums lösl jqlirt att oka samt..'..dig', som ;; ven '.viltei, lättlos]. lejt kalcium i.'iork lösninger. tonderar att m.inska. Vid en ökande {örsurninqj«r.i f! påvericas r;ä Leder: IV. /C i kvoten i mprkiösn Ingen enligt (Rat R.j)/(Ca Ca), v.il«t 4. lordo l.fda t i J 1 en stoqrad Ra/Cakvot.i odl.ido grödor och ^l,ad radiuivtrannport i.i vr.cede'.s,;edjan. Detf. i fr,r ses som er konsol, v :.:r^ av dit den nar m 1 ig.i idiiusainirri för sur ni ne; s crocca sen nai: accelererat:'; även pa åkorj o r<!.">r nr», bejoondo p.* d.'n r J < <n doponrr i. ncicn o v svavelsyt a.och olemoi)tä.vt svavel t i l l föj jd,iv iiinsr.iva utr. läpp i <i Linor; färo:. av

17 r Urans och radiums rörlighot i marken Totaiaktivitetorna av uran och rad^uru jor len (b\l. 1:} visar ofta på en bristand"' jämvikt mellan irukli dern;"!. Kv.">to: 6 Ra/ ~ >8 U är således i många fa t T storo än 1 i.u.dra tall avgjort mindre än 1 tneu i färre fr 1.1 ~ }. Iwi > ol str'.i. i iirjin 1 är särskilt framträdande i ma': i. >rd<}skik tet, medan alvskiktet visar relativt sett flor r al! rne.l R.?/i'V'oea Tidigare undersökning."r '9; har visat rn i.oi.i :.?". v accuivulering av radiuir. i kalkrika jordar medan jordarnas helt av organisk substans her betydelse tör uranets kvarhållning. Data över isotcpsöntmansöttninger» av uran och toriuin nar vi darr komnut rill användning vid studier ar itiarkprof ilens utveckling över längre tidrynior aeriom narkprocrrser son vittring, utlakning etc. Il, 10, 1'. 1, 1). T 'issa fall (bil. 1:) kan c'ot tänkas att nuklidjämvikt icke hunnit instiilla ^io beroende på initial t stor urar.övervikt då marken höjder, över havsytan och pa den relativt korta tid som, förflutit sedan de::'. I ;?ndra fa.il torde den nuvarande kve,ten holt f.i r äo, son en tillbal 1 ig relation som är under förändring till föijd av de s'*;«n 1 ii^iior i. 'iranor.iii" nod..' (.transport i markprofilen soir orsakas av de ir.e.i tij^n föränderliga fysikaliska och kemiska betinaaiscrna j nior.; miljön. Även om således konstanta 1 o tingelser i 'parkmil "H">n icke kan förutsättas rada över längre tidsperioder, Lorir.' nuläget beo tömda mark faktorer rom ierhait. halt av organ i si: substans ocii pllniv1 ha influerat P.n/l.kroien i lorden. IV tta kan riven visarj static t i r 1 : t genon 1 ur.ri»" :"sör.. i.ng av dessa jna v '!. faktorers regression ;JO ra/llk voton. när::;: i t da dei: gäller matjordsskiktet, son» icke pävor';a~.i" nu k i.id^ rarsport <:r f r«" ; r» ovan;"örj i.(f;anuo.k; 1. ;, rh.'..! ler; r^ i, '.; v I rignj r ik a n t J atr;lag för ett sc.mbaiid nollan ;:ark/ a:; i r!: '! orb nuviiir.de Ra/Ukvot (tabell "7, q. ). I!; 1 t(>rri r. f J'r och organisk

18 substans, son svarar för nuvuddeien rv jordens jonutbyteskapacitet, torde således ha invorka*: ncgacivc på kvotens storlek, phnjvån däremot positivt. Decta bör tolkas så att vid ökarde halter av ler och orcanisk substans: i jorrimateri.iiet o.n r;t.ark tendens finns till att urans nsc: ttraiisro^l minskar relativt radiuris och omvänt, medan ett sti.cnnde ph (och kalciumhalt) ekar urans neduferansport (sannolikt som urankarbona tkompl ex, bil. ) relativt radium och omvänt;. Fiq. visar för matjordsskikte!: att en Ra/Ukvoc > r mest förekommer på lätta jordtyper, en kvot < I o \ tyncre ; orc.ar eller jordar ir.ed höq mullhalt. Initialt mer eller nindre laga och varie ande Ra/Ukvot.?r kan som ovan nämnts ha funnits i de 7].iciala eller postglac.ale, sedimentära leror, varur matjordsskiktet utbildats cch kan ännu idag påverka jämviktsläget. Trots detta förklaras för 7 provtagningsplatser mer än 40 % av variationen i kvoten av medtagna markfaktorer (tabell 7). För nlvskiktet som får ta emot utlakade puklider är självfallet sambanden osäkrare. Endast halten av organisk substans behåller något av den signifikans som visats för matjordsskiktet.

19 .6. De oulade qrödcrxi^s iar?hall av ura.i, toriu:?, radiir\ och kalciuir De grcdor so^i odladef fa prccarnirnspiatscrna under?r 1980, deras halter av kalcium oc.i deras " 5 U, ' "J, Th, " Th 0 9fi och Ra~akt7.vitot.ei pe> kg torrsubstans enligt ana 1.^;.'itorges i bil 1:5. v detta ettåriga mc.terial, son erhållits genoia provtagning av vixandö gröda, framgår att nuklidu^p'_ac;et j. växt varierat betydligt med jordkarakterist?'.ka p växtpl:*ts<n. Eventuella skillnader mellan olika grödor r^dionuklidapptay kan icke avgcrrs, eftersom erdast en gröda, odlats på varje provtagningsplats. Spridningen kring medelvärden för uppcaget av ds olik? nukliderna är stor och av nära sar.ma storlek sort, len för nuklidhrlten i jord (tabell }. ktiviteten i 40 grödor, mbq(kg ts) ", varierade enligt nedan: ( :, x. : : ^_.) 8 u 4 IT 0 Th Th 170, 6, 14, 97, C < 01^ i. 1?SC?.0 r jg7o Trots vari, tionan f rr.ntr.''d^r en tnndpns till rargo^dning i 0 växtupptag: ka >> U > ''b. > Th. Tendonren till högre extraherbarhet a" * : ' än.v U i jord (tabell ) synes återkomna förstärkt, då det oélllar nujclidupptaget i växt. r ;en direkta korrelationer, mcian U och Thaktivi te terna 1 grödorna å ena sidan och dr. totala aktiviteterna i jorden oj ler de extraherbara ir.ei varm K f!cl ; don and'a är som väntat elctivt svag. De växttillnängliga nuk] idf raktionerna i marklösningen k:in törväntab vara mycket små och ntar i komplicerad jäirvikt med andre, mer eller mindre lösliga nuklidfraktionei.. v' uranföreningar torde ss?.edes finnan oxider, hydrol'/sprodik.t komplex med harbenat, sili ;at, och organiska syror curr^ rxsfater i jämvikt med U0 *H 0 och med varandra (jfr bij. }.

20 Den kemiska aktiviteten av uranförening \r i vatten är stark, phberoende och vid phvärden < 7 cir jämvikten med uianfosfater, vid phvärden > 7 jämvikten med U0,H,0 bestämmande for urans kemiaka aktivitet i marklösningen (jfr ). v torium finns i marklösningen komplex med organiska syror sant hyurolysprodukter med mycket låg kemisk aktivitet i jämvikt ned ThO o i marken. Den kemiska aktiviteten av toriums hydrolysprodukter är ävon den phberoende iren ligger på en så låg nivå, mycket lägre in urans, (jfr bil. ) att de organiska komplexen torde åovn:rcri i marklösningen. Resultatet då det gäller korrelattonen :nolar växtupptag av torium och bestämda jordkarakteristika blir därför att uppställda samband visar sig vara helt insioni*"ikant :. Då det gäller uranhalten i marklösningen kan däremot förutse.; dels ett phberoende och dels ett visst beroende av både der totala och den med HC1 extraberbara uranhalten i marken. nalysen av sambandet mellan växternas nuklidupptag och jcrdkarakteristika gav därför ner signifikanta resultat i fallet uran än i fallet torium och har medtagits i tabell S. Tabell 8 återger resultaten av en statistisk anöiys av kaleiumhaltons i vä>'t och phvärdets i jord regression p.i urins och radiums aktivitet per kg torrsubstans i vävctirwterialet. Kolciiunhalten i växt har nedtagits ^om indikator ni en i'iktor set? utgöres av samspelet mellan halten växttillgsngi igt \^lciuiv\ j iorcl och växtens mineral.'imriesuppcag ur marknriijön, FörklarIngsg R, minskar ju mer heteroaent det växtmarenu är son; ing'r i analysen. En uppdelning pä vårsäd och all stråsäd har därför gjorts. I fallet uran återges som exempel analysen med avseende TIO på U och de dominerande grodorra korn och havre. Den beroende variabeln rtgöres av der. s.k. koncentrationskvotcn,ii i växttorrsubstans/u i lordtorrsub^tans x 10 som beräknats på grundval av c'els tolalaktiviteten ' o OR U i jord och dels V _.. /aktiviteterna för varje provtagningsplats utgöres därvid av medelvärdet för matjords och alvskikt. Beroende os urans kompljcerc.de jämvikter i riiarl.cystemet, förekomsten av organiska komplex etc., uppvisar tabell en stor spridnina kring medelvärdet för y, koncentrationskvoton. Variationen förklaras delvis av k.ileinmhalten i växt och phvnrdct i.iovd Tendensen är att den för'?» synes ha ett negativt inflytande,